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尽管以Michelson、Fabry和Perot为代表的物理学家在19世纪末就首次观察到了光谱线的超精细结构[22],但当时还缺乏物理图像解释这种现象的成因。针对这种精细结构谱线变宽甚至劈裂的现象,曾经有观点认为,这些劈裂与同位素相关,或者应该为电子引入额外的量子数[23];1924年,Pauli首次提出了核自旋的假设以解释超精细结构现象。他认为原子核本身的角动量可以与核外电子的角动量耦合出总角动量[24−25]。他还指出,针对光谱线的分析可以增进对原子核结构的理解。
1927年,Back和Goudsmit详细分析了Bi($Z = 83$, $A = 209$)元素的超精细结构谱线,得出209Bi原子核角动量为9/2$ \hbar $的结论[26]。他们在进一步研究帕邢-巴克效应后证实了Pauli有关核自旋的观点,并认为原子核存在磁矩。1930年,Fermi[23]定量计算了磁偶极超精细相互作用在超精细结构谱中的贡献;1932年,中子的发现及质子磁矩的测量改变了人们对原子核组成和结构的认知。1935年,Schüler和Schmidt发现了实验中观测到的超精细结构分裂间距与磁偶极超精细相互作用的理论计算结果存在较大偏差[27]。基于此,Casimir[23, 28]首次提出了电四极超精细相互作用在超精细结构谱中的贡献。
如今超精细结构的理论解释已经相当清楚:原子核的电磁性质对核外电子运动存在影响,致使原子、离子和分子的能级在精细结构能级的基础上进一步变化和分裂。正是由于这种变化和分裂来源于原子核与核外电子之间的电磁相互作用,超精细结构谱的精密测量为研究原子核的基本性质提供了独一无二的新途径。
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原子核与核外电子间存在电多极超精细相互作用与磁多极超精细相互作用。在满足对称性要求的前提下,磁偶极超精细相互作用和电四极超精细相互作用在超精细分裂中占主导;更高阶项电磁相互作用的贡献一般可以忽略。实验上观测到的每一个新分裂的超精细结构能级相比原有精细结构能级的偏移可以写成:
$$ \Delta E = a\dfrac{K}{2} +b\dfrac{\dfrac{3}{4}K(K+1)-I(I+1)J(J+1)}{2(2I-1)(2J-1)IJ} , $$ (1) 其中:核外电子总角动量量子数$ \boldsymbol J $与原子核自旋$ \boldsymbol I $耦合出量子数$ \boldsymbol F $,即$K = F(F+1)-J(J+1)-I(I+1)$。式(1)中第一项即为磁偶极超精细相互作用的贡献,第二项为电四极超精细相互作用的贡献;$ a $为磁偶极超精细结构常数,满足$ a=\frac{\mu_{\rm I} B_{\rm e}}{IJ} $;$ b $为电四极超精细结构常数,满足$b=eQ_{\rm S}\langle\frac{\partial^2V_{\rm e}}{\partial {\textit{z}}^2}\rangle$。这里的$ B_{\rm e} $为电子运动在原子核处产生的磁场强度, $\langle\frac{\partial^2V_{\rm e}}{\partial {\textit{z}}^2}\rangle$为原子核处的电场梯度。可见超精细结构能级偏移$ \Delta E $与原子核的自旋$ I $、磁矩$ \mu_{\rm I} $、电四极矩$ Q_{\rm S} $直接相关。图1中具体展示了$ ^{197}{\rm{Au}} $ ($I = 3/2$)核外电子的$6s ^2S_{1/2}^{}$和$6p ^2P_{3/2}^{}$能级的超精细结构能级,以及相应的跃迁和超精细结构谱。
实验上测得超精细结构谱后,一般很容易通过谱线的条数、间距和相对强度等直接确定待测核自旋$ I $。对测量的超精细结构谱的拟合分析可以提取出超精细结构常数$ A $和$ B $,以及原有精细能级之间的跃迁频率(即中心频率)$ \nu $。对于同一元素的不同同位素来说 (即$ Z $相同,$ N $不同),在忽略超精细结构异常的一阶近似下,核外电子在原子核位置处产生的磁场$B_{\rm e}^{}$和电场梯度$\frac{\partial^2V_{\rm e}}{\partial {\textit{z}}^2}$可近似视为常数。在使用核磁共振、核四极共振等方法精确测量出参考核(一般为稳定核或长寿命核)的磁矩($\mu_{\rm ref}^{}$)和电四极矩($Q_{\rm ref}^{}$)的前提下,可以通过相对测量的方法提取待测核的磁矩($\mu_{\rm X}^{}$)与电四极矩($Q_{\rm X}^{}$),即
$$ \mu_{\rm X}^{} = \mu_{\rm ref}^{}\dfrac{A_{\rm X}I_{\rm X}^{}}{A_{\rm ref}^{}I_{\rm ref}^{}}, $$ (2) $$ Q_{\rm X}^{} = Q_{\rm ref}^{}\dfrac{B_{\rm X}^{}}{B_{\rm ref}^{}}。 $$ (3) 同一元素的不同同位素之间,由于质量及电荷半径不同,中心频率$ \nu $也会发生相应的变化。两个同位素$ A $和$ A' $对应的超精细结构谱的中心频率之差称为同位素移位,即
$$ \delta\nu^{AA'}=\nu^{A'}-\nu^A=K_{\rm MS}^{}\dfrac{M^{A'}-M^A}{M^{A'}M^A}+F\delta\langle r^2\rangle^{AA'}。 $$ (4) 如式(4)所示,同位素移位主要由两部分贡献:第一项为质量移位,主要成因为原子核围绕核质心的移动;第二项为场移位,来源于原子核电荷分布对核外电子能级的影响,这一项与原子核的电荷半径直接相关。$K_{\rm MS}^{}$和$ F $分别为质量移位因子和场移位因子,对于同一元素的不同同位素,这两个参数可近似为常量,一般通过原子理论计算或已有电荷半径数据刻度得到。因此,在实验上测量出同位素移位$ \delta\nu^{AA'} $后,就可以基于式(4)计算两个同位素的均方电荷半径差$ \delta\langle r^2\rangle^{AA'} $[29]。
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利用精密激光核谱方法测量超精细结构谱的基本原理有两种:一种是激光诱导的荧光探测,另一种是多步激光共振电离后探测离子[3]。基于这两种不同的探测手段,目前国际上已经发展了不同类型的激光核谱技术,它们在测量灵敏度和分辨率等方面有各自的优势。
激光诱导的荧光探测技术使用一束连续窄带可调谐激光,将核外电子由基态(或亚稳态)共振激发,通过记录激发态退激过程中发射的荧光光子,得到超精细结构谱[30]。采用激光诱导荧光探测的典型实验技术为共线激光谱,这种技术自20世纪下半叶问世以来,已经在核素版图各质量区不稳定核结构与性质的研究中发挥了重要的作用。目前利用激光核谱技术研究的约1 000个核素中逾八成是采用共线激光谱技术测量的[3],这主要源于共线激光谱技术的高分辨率优势。共线激光谱技术采用激光束与快离子/原子束共线或反共线的方法来实现激光诱导荧光探测。在此类实验中,束流的能量离散主要取决于离子源或射频冷却聚束器的加速电压带来的能量离散$ \delta E $。此能量离散一般为几个eV,随加速电压的升高基本保持为常数。共线激光谱实验测量采用的束流能量一般为几十keV (如30~60 keV),因此在离子束被加速后,来源于能量离散$ \delta E $而造成的多普勒展宽满足关系
$$ \varGamma_{\rm D} = \nu_0\dfrac{\delta E}{\sqrt{2Emc^2}}, $$ (5) 其中$\nu_0^{}$为共振激发离子或原子的激光频率。可见,随着离子束的能量$ E $的增大,由能量离散$ \delta E $造成的多普勒展宽$ \varGamma_{\rm D} $被压低。图2中定性给出了利用共线激光谱技术压低多普勒展宽的原理及效果图。由图可以看出,当束流被加速至几十keV后, 由束流能量离散造成的多普勒展宽约为几十MHz,这与激发态能级寿命(能量不确定性)带来的谱线自然展宽相当。轻核区原子核超精细结构劈裂较小,一般在几十到几百个MHz的数量级,因此只有当激光核谱实验测量的超精细结构谱的总谱线展宽(多普勒展宽和自然展宽)较小时,才能更好地区分各超精细能级跃迁的共振峰[如图2(b)],从而实现对原子核自旋、磁矩、电四极矩和电荷半径等多个基本性质的全面测量。正是共线激光谱技术对多普勒展宽有很好的压制能力,使得其具有高分辨的优势,因此可用于各质量区不稳定核的性质测量。
21世纪初,基于射频四极冷却聚束技术的脉冲束流的产生,共线激光谱技术的探测灵敏度大幅提升,在保持高分辨率优势下能够实现对计数率低至 103−4 pps的不稳定核素的测量[31]。因此,这种技术近年来在国际范围内的放射性核束装置上相继部署,如欧洲核子研究中心ISOLDE(Isotope Separator On-Line DEvice)装置上的COLLAPS(COLlinear LAser SPectroscopy)[32]、美国密歇根州立大学国家超导回旋实验室的BECOLA(BEam COoler and LAser spectroscopy)[33],芬兰于韦斯屈莱大学的IGISOL(Ion Guide Isotope Separator On-Line)[34]、加拿大粒子物理与核物理国家实验室ISAC(Isotope Separation and ACceleration)装置上的CFBS(Collinear Fast Beam laser Spectroscopy)[35]等等。这些共线激光谱实验终端已经在不稳定核性质和奇特结构研究中发挥了重要作用。为了研究核素版图中更加远离β稳定线的核素,新型的共线激光谱实验设备也在不断发展,着眼于进一步提升装置灵敏度,如欧洲核子中心ISOLDE装置上正在发展中的基于多反射飞行时间谱仪的共线激光谱MIRACLS(Multi Ion Reflection Apparatus for Collinear Laser Spectroscopy)[36]等。
基于多步激光共振电离的实验方法,首先使用第一步激光使待测原子共振激发,再使用一步或多步激光使原子电离,通过探测被电离后的离子即可得到超精细结构谱。某些元素存在较为合适的自电离态,因此也可以使用多步激光共振激发原子至自电离态的方式以实现更高的电离效率。此外,也可采用多步激光将原子共振激发至里德堡态,随后由强电场电离[37]。
在源激光谱技术是采用多步激光共振电离方法的典型代表。ISOL(Isotope Separator On-Line)型放射性核束装置的靶源中发生的反应类型及产生的反应产物种类繁多,在源激光谱在靶源中采用多步激光共振电离目标核素的原子,并收集引出后的离子,从而测量超精细结构谱。这种在源激光谱技术的灵敏度极高,在低产额放射性核素的测量中拥有显著优势,已经实现了对计数率低于1 pps的核素的测量,特别是在重质量的Pb($Z = 82$)区域奇特核结构研究中发挥了重要作用[38]。但由于靶源的反应热腔(一般大于2 000 K)中离子热运动较为剧烈,热运动造成的多普勒展宽使得在源激光谱测量的超精细结构谱的分辨较差(一般大于GHz),因此一般难以测量目标核的自旋和电四极矩。
近年来,基于共线激光谱的共线共振电离谱技术CRIS(Collinear Resonance Ionization Spectroscopy)迅速发展起来[39]。这种技术采用快离子脉冲束与多步脉冲激光共线的方式压制了多普勒展宽,同时采用共振电离探测离子的方式避免了荧光探测本底较大的问题,因此可同时实现高分辨和高灵敏度测量。目前,这种技术已经在保持高分辨(几十MHz)前提下实现了对计数率低至101−2 pps的核素的精确测量[12, 40]。
Progress and Opportunity of Precision Laser Spectroscopy for the Study of Unstable Nuclei
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摘要: 不稳定原子核的基本性质是开展奇特核结构研究的重要依据。基于多学科交叉的精密激光核谱技术可以通过测量原子、离子或分子的超精细结构谱提取原子核自旋、磁矩、电四极矩、电荷半径等基本性质,目前在核素版图各质量区域的不稳定核奇特结构研究中均发挥着重要作用。本工作从超精细结构谱的研究历史出发,阐述了精密激光核谱技术的基本原理和测量方法。在此基础上,以Pb(Z=82)核区丰质子侧不稳定核的结构研究为例简述了激光核谱学方法在核结构研究中的独特优势。此外还介绍了近年来国内共线激光谱和共线共振电离谱技术的发展现状与最新进展。最后展望了激光核谱技术在未来国内的核物理大科学装置上的应用规划,在不稳定核性质和结构,以及基于放射性分子谱的基本对称性研究方面的广阔前景。Abstract: The basic properties of atomic nuclei including spins, magnetic moments, electric quadrupole moments and charge radii, are sensitive probes to different aspects of exotic nuclear structure, and are also important to investigate the unrevealed nature of interaction between nucleons. Based on multidiscipline, laser spectroscopy is a unique tool to precisely measure the basic nuclear properties mentioned above in a nuclear-model independent way by measuring the hyperfine structure of atoms, ions, or molecules, which has played an important role in the study of exotic nuclear structures across the different regions of the nuclear chart. Basic principles of laser spectroscopy and various types of experimental devices are expounded after the brief history of the hyperfine structure. Furthermore, advantages of utilizing laser spectroscopy in the study of nuclear structure are briefly introduced by taking the radioactive neutron-deficient Pb region as an illustration. In addition, current condition of collinear laser spectroscopy setup has been systematically reviewed, together with the latest progress on collinear resonance ionization spectroscopy offline devices at Peking University. Finally, the developing status and ongoing plan of laser spectroscopy devices for current and future radioactive ion beam facilities in China have been put forward, and the broad prospects of laser spectroscopy in unstable nuclear properties and the fundamental symmetries based on molecular spectroscopy are interpreted.
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Key words:
- hyperfine structure /
- laser spectroscopy /
- unstable nuclei /
- fluorescence detection /
- ion detection
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图 3 Pb区域缺中子核素的均方电荷半径(在线彩图)
其中实心点表示基态,空心点表示同核异能态[51]。
图 4 基于荧光探测的共线激光谱在线实验终端示意图(a)和测得的$^{38}\rm{K}$的超精细结构谱[55](b)
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