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堆芯与燃料球的关键参数参考文献[14]设计的一体化熔盐堆,堆芯模型如图1(a)、(b)所示。图中,黄色为石墨反射层,燃料球床高度为506 cm,底部冷却剂熔盐FLiBe的高度为100 cm。燃料球在堆芯中采用随机堆积形式,堆积因子为60.46%,剩余的空间为FliBe熔盐。燃料球具有双重非均匀性,几何结构如图1(c)所示。其在堆芯中采用随机堆积形式,堆积因子为60.46%,剩余的空间为FLiBe熔盐。内部燃料颗粒不仅包含UO2,也包含MAO2。其中,Np-237,Am-241,Am-243,Cm-243,Cm-244,Cm-245重金属质量份额占MA重金属质量的份额分别为56.2%,26.4%,12%,0.03%,5.11%,0.26%,其形式为MAO2。用于驱动嬗变的燃料为富集铀UO2,其中MAO2与UO2两种燃料在同一个kernel内。堆芯与燃料球的参数见表1。
表 1 堆芯参数
参数 值 热功率/MW 1 000 活性区内径/cm 506 活性区高度/cm 506 燃料球填充因子/% 60.46 侧反射层厚度/cm 50 熔盐LiF/BeF2摩尔比 2:1 熔盐密度/(g·cm−3) 2.28~4.88×10−4 T( ºC) 燃料球直径/cm 6 Triso填充率/% 10 UO2、MAO2密度/(g·cm−3) 10.5 疏松热解炭层密度/(g·cm−3) 1.05 内置密热解炭层密度/(g·cm−3) 1.9 碳化硅密度/(g·cm−3) 3.8 外致密热解炭层密度/(g·cm−3) 1.9 -
在石墨慢化球床堆中,中子自由程与组件燃料球的尺寸基本相当或更大,容易受到周围能谱的影响,确定论传统的计算流程为“两步法”,即首先组件均匀化,然后堆芯均匀后,其不会考虑组件之间的影响。此外,PB-FHR的冷却剂具有较大的中子吸收截面与散射截面,燃料球受到浮力作用聚集在活性区上方,因此堆芯活性区下部存在较多的冷却剂熔盐,其对堆芯的有效增殖因子以及轴向的功率分布有较大影响,因此也需要考虑进来。为了解决氟盐冷却球床高温堆的泄漏效应,以及堆芯活性区下部熔盐的均匀化问题,参考文献[15-16]使用“三步法”的均匀化计算流程。三步法均匀化计算流程为:(1) 使用中子输运方程对燃料球与外层熔盐进行均匀化,得到燃料球与外部熔盐整体的宏观群截面;(2) 使用中子输运方程对底部熔盐、活性区、外部反射层进行均匀化,给出底部熔盐、堆芯反射层的宏观群截面。在这一步中可以考虑不同组件之间的影响;(3) 将以上宏观截面放到全堆芯中,进行全堆三维扩散计算。氟盐冷却球床高温堆的燃料球运动方向与高温气冷堆也有不同,主要表现在燃料球随冷却剂从底部进入,受到浮力作用逐渐向上运动,顶部使用燃耗测量机构测量燃耗后,超过阈值的卸出堆芯。氟盐冷却球床高温堆燃料管理模型如图2所示。从图2可以看出,堆芯分为n个流道,每个流道沿堆芯轴向分为若干个网格,每个网格内又包含在堆芯中循环m-1次的燃料球。燃料球在堆芯中循环m次后,卸出堆芯。PBMSR程序[15-16]参考FHR的燃料管理流程进行计算,其相比蒙卡程序,可快速给出堆芯从初态,经过渡态,到平衡态的全寿期数值模拟结果。此外,由于ENDF/B-8.0[17]评价数据库增加了部分热中子散射截面数据,改进了MA核素评价截面数据,更新了H-1、O-16、Fe-56、U-235、U-238 与Pu-239核素的部分截面参数,因此,本文使用程序PBMSR与ENDF/B-8.0评价数据库,对FHR嬗变MA进行计算与分析。
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氟盐冷却球床高温堆的组件为燃料球,外围包裹冷却剂熔盐,熔盐层的厚度根据燃料球在堆芯中的填充率计算。如当填充床为0.604 6时,燃料球直径为6 cm时,熔盐层的厚度为0.547 8 cm,计算模型如图3(a)所示。首先对组件进行优化分析,主要包括U-235的富集度以及MA与U的质量比。U-235的富集度受到核不扩散的限制,在20%以内,因此本文选择5%, 10%, 15%, 19.75%四个数值进行分析。不同MAO2与UO2质量比,也会对燃料球组件的有效增殖因子kinf带来影响。无限增殖因子kinf计算结果如图3(b)所示。图中,不同颜色的线表示不同的U-235富集度,横坐标表示UO2与MAO2的质量比。从图中可以看出:(1) U-235的富集度升高,初始增殖因子快速上升后逐渐趋缓;(2) 低富集度无法启动带有MA的燃料球,这主要是因为MA在初始时刻吸收截面较大造成。因此,必须使用高富集度的UO2作为驱动燃料;(3) UO2的质量为MAO2质量16倍以上,初始时刻无限增殖因子kinf才大于1。
为了提高MA的嬗变率,选择U-235富集度为19.75%,UO2与MAO2的质量比为18。在此条件下,组件kinf随燃耗的演化如图4(a)所示。从图中可以看出,燃耗小于30 GWd/tHM时,kinf快速下降,随后逐渐增加,然后又快速下降。这主要是因为MA中的Np-237通过级联俘获吸收,在30 GWd/tHM以内快速转化为裂变核素Pu-239,Pu-241,Pu的同位素随燃耗的演化如图4(b)所示。
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根据文献[16]中的燃料管理计算模型,设置燃料球在堆芯中循环流动七次后,燃耗达到150 GWd/tHM时卸出堆芯。燃料球在堆芯中的平均速度为4.59 cm/d。使用程序PBMSR计算得到不同循环次数条件下燃料球的燃耗深度随时间的演化如图5(a)所示。从图中可以看出:(1) 在堆芯中循环一次,燃耗大约增加20 GWd/HM;(2) 在750天左右,堆芯中每次循环的燃料球燃耗逐渐趋向稳定,最深燃耗为堆芯中循环七次的燃料球,燃耗最终平衡到149.6 GWd/tHM,与设计基本相符。有效增殖因子与卸出堆芯燃料球的燃耗随时间的演化如图5(b)所示。从图中可以看出,有效增殖因子刚开始快速下降,后快速上升。这主要是因为MA中的Np-237转化为裂变核素Pu-239与Pu-241。随后有效增殖因子逐渐下降,这主要是因为当Pu同位素逐渐趋于稳定后,总吸收截面逐渐增加使得有效增殖因子keff缓慢下降;此外堆芯内的燃耗分布在大约750 d基本维持不变,堆芯的有效增殖因子keff也基本稳定在1.0,从而达到平衡态。
MAO2中的六种MA核素浓度随时间的演化如图6(a)所示,从图中可以看出,(1) Np-237与Am-241的下降较多,这主要是因为Np-237转化为Pu同位素,通过俘获吸收反应消耗掉;而Am-241在热能谱下的俘获截面与裂变截面都较大,也能进行有效嬗变;(2) Cm的三个同位素基本没有消耗,尤其是Cm-244在整个寿期内反而逐渐增加,这主要是因为Am-243通过俘获吸收,再经历
$ \beta $ 衰变逐渐积累导致。另外,嬗变MA核素的同时,UO2也受到中子辐照,因此也会逐渐积累MA核素,其产生的六种主要MA核素浓度演化如图6(b)所示。从图中可以看出,六种主要的MA核素在整个寿期内缓慢积累。六种MA核素的详细燃耗链如图7所示。图中,绿色的六个核素为初始装载的MA核素,蓝色为热中子能谱下的易裂变核素。从图中可以看出,(1) Np-237受到中子辐照后,转化为Np-238,然后通过
$ \beta $ 衰变转变为Pu-238;(2) Pu-238通过中子俘获吸收转化为易裂变核素Pu-239发生裂变,此外还会通过两次中子俘获吸收转化为易裂变核素Pu-241发生裂变;(3) Am-241可通过中子俘获吸收,转化为易裂变核素Am-242,从而也能有效嬗变;(4) Am-243主要通过中子俘获吸收转化为易裂变核素Am-244进行嬗变;(5) 在热能谱下Cm-243、Cm-245是易裂变核素,因此两者核素的质量增加并不明显;(6) Cm-244中子俘获吸收截面较小(79.4 b),叠加Cm-243的中子俘获吸收与Am-244的β衰变,使得Cm-244的核素质量增加较为明显,如图6(a)所示。根据新加入堆芯的初始MA质量,减去寿期末MA的各核素质量,加上UO2辐照后产生的MA核素,得到总的嬗变质量,相关数据如表2所列。从表中可以看出,Np-237与Am的同位素在氟盐冷却球床高温堆中可以有效嬗变,但是Cm同位素不能有效嬗变。
表 2 MA的质量统计
核素 初始
MAO2中
MA质量/kg寿期末
MAO2中
MA质量/kg寿期末
UO2中产生
MA质量/kg总嬗变
质量/kg嬗变率
/%Np237 155.140 00 123.450 0 1.352 00 30.330 0 19.55 Am241 72.880 00 29.220 0 0.032 26 43.620 0 59.85 Am243 33.130 00 25.140 0 0.015 22 7.974 0 24.00 Cm243 0.082 81 0.412 1 2.716×10−5 −0.329 3 − Cm244 14.110 00 22.240 0 1.101×10−3 −8.130 5 − Cm245 0.717 70 1.982 0 1.895×10−5 −1.264 0 − 定义MA的嬗变率c的计算公式:
$$ c = \dfrac{{\displaystyle \sum {{m_{{\text{MA}},\,{T_i}}}} - \displaystyle \sum {{m_{{\text{MA}},\,{T_e}}}} + \displaystyle \sum {{m_{{\text{U}}{{\text{O}}_{\text{2}}},\,{T_e}}}} }}{{\displaystyle \sum {{m_{{\text{MA}},\,{T_i}}}} }} \text{,} $$ (1) 式(1)中:
$\displaystyle \sum {{m_{{\text{MA}},\,{T_i}}}}$ 表示初始时刻MA的总质量;$\displaystyle \sum {{m_{{\text{MA}},\,{T_e}}}}$ 表示寿期末MAO2中MA的总质量;$\displaystyle \sum {{m_{{\text{U}}{{\text{O}}_{\text{2}}},\,{T_e}}}}$ 表示寿期末UO2中产生的MA总质量。根据上式,计算得到MA的总嬗变率为26.16%。相比较文献[3],PWR嬗变MA,总嬗变率仅为1.72%。
Study on Transmutation of Minor Actinides in Fluoride Cooled Pebble Bed High Temperature Reactor
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摘要: 针对氟盐冷却球床高温堆(FHR)深燃耗的特征,研究了FHR嬗变次锕系核素(MA)的可行性。研究结果表明:(1) 优化后燃料球的参数为U-235富集度19.75%,UO2与MAO2质量比为18:1;(2) 燃料球在堆芯内的流速为4.59 cm/d、最深燃耗150 GWd/tHM;(3) 次锕系核素的总嬗变率为26.16%。其中,Np-237、Am-241、Am-243通过中子的俘获吸收到重核素、
$\beta $ 衰变到裂变核素两条途径可有效嬗变,Cm-243、Cm-244、Cm-245由于轻核素的俘获吸收以及$\beta $ 衰变的积累效应,不能有效嬗变。Abstract: According to the characteristics of deep burnup of fluorine salt cooled spherical bed high temperature reactor (FHR), the feasibility of transmutation of minor actinides by FHR is studied in this paper. The results show that: (1) the enrichment of U-235 is 19.75%, and the mass ratio of UO2 to MAO2 in triso is 18:1 after pebble optimized; (2) The flow rate of pebble in the core is 4.59 cm/d and the deepest burnup is 150 GWd/tHM; (3) The total transmutation rate of minor actinides is 26.16%. Among them, Np-237, Am-241 and Am-243 are transmuted by capture absorption and$ \beta $ decay to fission nuclide. Cm-243, Cm-244 and Cm-245 cannot transmute effectively, due to accumulation effect by capture adsorption and β decay. -
表 1 堆芯参数
参数 值 热功率/MW 1 000 活性区内径/cm 506 活性区高度/cm 506 燃料球填充因子/% 60.46 侧反射层厚度/cm 50 熔盐LiF/BeF2摩尔比 2:1 熔盐密度/(g·cm−3) 2.28~4.88×10−4 T( ºC) 燃料球直径/cm 6 Triso填充率/% 10 UO2、MAO2密度/(g·cm−3) 10.5 疏松热解炭层密度/(g·cm−3) 1.05 内置密热解炭层密度/(g·cm−3) 1.9 碳化硅密度/(g·cm−3) 3.8 外致密热解炭层密度/(g·cm−3) 1.9 表 2 MA的质量统计
核素 初始
MAO2中
MA质量/kg寿期末
MAO2中
MA质量/kg寿期末
UO2中产生
MA质量/kg总嬗变
质量/kg嬗变率
/%Np237 155.140 00 123.450 0 1.352 00 30.330 0 19.55 Am241 72.880 00 29.220 0 0.032 26 43.620 0 59.85 Am243 33.130 00 25.140 0 0.015 22 7.974 0 24.00 Cm243 0.082 81 0.412 1 2.716×10−5 −0.329 3 − Cm244 14.110 00 22.240 0 1.101×10−3 −8.130 5 − Cm245 0.717 70 1.982 0 1.895×10−5 −1.264 0 − -
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