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B4C_Al材料中子吸收性能检测设备研制

苏晓斌 侯龙 刘世龙 杨毅 王琦

苏晓斌, 侯龙, 刘世龙, 杨毅, 王琦. B4C_Al材料中子吸收性能检测设备研制[J]. 原子核物理评论, 2021, 38(3): 283-292. doi: 10.11804/NuclPhysRev.38.2020071
引用本文: 苏晓斌, 侯龙, 刘世龙, 杨毅, 王琦. B4C_Al材料中子吸收性能检测设备研制[J]. 原子核物理评论, 2021, 38(3): 283-292. doi: 10.11804/NuclPhysRev.38.2020071
Xiaobin SU, Long HOU, Shilong LIU, Yi YANG, Qi WANG. Research on B4C_Al Material Neutron Absorption Testing Equipment[J]. Nuclear Physics Review, 2021, 38(3): 283-292. doi: 10.11804/NuclPhysRev.38.2020071
Citation: Xiaobin SU, Long HOU, Shilong LIU, Yi YANG, Qi WANG. Research on B4C_Al Material Neutron Absorption Testing Equipment[J]. Nuclear Physics Review, 2021, 38(3): 283-292. doi: 10.11804/NuclPhysRev.38.2020071

B4C_Al材料中子吸收性能检测设备研制

doi: 10.11804/NuclPhysRev.38.2020071
详细信息
    作者简介:

    苏晓斌(1980–),女,辽宁辽阳人,副研究员,博士,从事粒子物理与原子核物理研究;E-mail:su_bin_2001@163.com

  • 中图分类号: TL816.3

Research on B4C_Al Material Neutron Absorption Testing Equipment

  • 摘要: 当前基于燃耗信任制的乏燃料密集贮存方式,对乏燃料水池格架中子吸收材料的可靠性和有效性,都提出了更高的要求。在格架材料生产和使用过程中需要对其中子吸收性能(硼含量)进行无损检测和监测,针对这两个方面的需求,我们研制了核电厂乏燃料水池格架B4C_Al中子吸收材料检测设备。该检测设备主要由中子源(3枚252Cf放射源)、中子探测器(10个锂玻璃组成的探测阵列)、中子屏蔽准直和慢化系统等组成,通过测量中子透射率来推算待测样板上各个测量点的10B面密度,从而达到对于乏燃料水池贮存格架材料B4C_Al合金硼含量的无损检测。使用该套设备进行了两种B4C_Al合金20 cm×30 cm悬挂样片的检测,结果可靠。该B4C_Al材料中子吸收性能检测设备为国内首创,推动了我国含硼中子吸收材料的无损检测研究,能为核电厂乏燃料水池的临界安全监测提供有力保障。
  • 图  1  (在线彩图)慢化体及探测器阵列计算模型

    图  2  (在线彩图)蒙特卡罗模拟的改变慢化体半径铋反射层结构

    1-慢化体半径5 cm;2-慢化体半径6 cm;3-慢化体半径7 cm;4-慢化体半径8 cm;5-慢化体半径9 cm;6-慢化体半径10 cm。

    图  3  (在线彩图)中子归一化计数随慢化体半径和铋反射层变化曲线

    图  4  (在线彩图)无B4C_Al样品时无铋与加5 cm铋归一化中子计数

    图  5  (在线彩图)扇形钨屏蔽体

    图  6  (在线彩图)圆环形钨屏蔽体

    图  7  (在线彩图)γ透射率随钨厚度变化曲线

    图  8  (在线彩图)慢化体结构图

    图  9  (在线彩图)锂玻璃中子能量沉积谱

    图  10  (在线彩图)检测装置设计图

    图  11  (在线彩图)检测设备装置图

    图  12  (在线彩图)锂玻璃探测阵列

    图  13  (在线彩图)标准样板的中子透射率与10B面密度关系曲线

    图  14  (在线彩图)待测样板实验数据

    图  15  (在线彩图)10B面密度与中子透射率关系曲线

    表  1  标准样板化学方法检测结果

    B4C实际配比(%)
    及颗粒度
    编号密度/
    (g·cm–3)
    B4C的检测
    质量分数/%
    10B丰度/
    %
    21%
    (F800)
    21-22.65621.0419.887
    21-320.97
    21-421.03
    21-521.01
    26%
    (F800)
    26-22.64125.9819.887
    26-326.02
    26-426.03
    26-526.05
    31%
    (F800)
    31-2-32.63531.0319.887
    31-3-331.05
    31-4-331.05
    31-5-331.02
    31%
    (–325目)
    31-2-82.64029.5119.656
    31-3-829.76
    31-4-829.51
    31-5-829.30
    35%
    (–325目)
    35-22.63133.7119.656
    35-333.85
    35-433.47
    35-533.60
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    表  2  F800和-325目两种颗粒度标准板的10B面密度及中子透射率数据

    颗粒度样品
    编号
    密度/
    (g·cm–3)
    碳化硼
    质量分数
    10B面密度/
    (g·cm–2)
    中子透射率
    配比检测配比检测
    F80021-2-12.6560.210.21040.015820.015850.24812
    21-3-12.6560.210.20970.023990.023960.20972
    21-4-22.6560.210.21030.032210.032250.19211
    21-5-12.6560.210.21010.040440.040460.18160
    26-2-12.6410.260.25980.020270.020250.22331
    26-3-12.6410.260.26020.030010.030030.19592
    26-4-12.6410.260.26030.039700.039740.18248
    26-5-12.6410.260.26050.049660.049750.17275
    31-2-312.6350.310.31030.023910.023930.20994
    31-3-312.6350.310.31050.034850.034900.18844
    31-4-312.6350.310.31050.047370.047450.17508
    31-5-322.6350.310.31020.059370.059410.16632
    –325目31-2-812.6400.310.29950.023360.022570.21067
    31-3-812.6400.310.30210.035570.034660.18660
    31-4-812.6400.310.29950.047570.045960.17385
    31-5-812.6400.310.29740.058320.055950.16612
    35-2-12.6310.350.34220.027340.026730.20099
    35-3-12.6310.350.34360.039300.038580.18283
    35-4-12.6310.350.33970.053030.051480.17013
    35-5-12.6310.350.34100.066180.064480.16209
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    表  3  F800和-325目两种颗粒度待测板的10B面密度及中子透射率数据

    颗粒度样品
    编号
    密度/
    (g·cm–3)
    碳化硼
    质量分数
    10B面密度/
    (g·cm–2)
    中子
    透射率
    配比检测 配比检测
    F80021-112.6560.210.21010.016940.016950.23993
    21-122.6560.210.21010.017100.017110.23951
    21-132.6560.210.21010.017060.017070.23887
    21-212.6560.210.21010.016980.016990.24006
    21-222.6560.210.21010.017080.017090.23901
    21-232.6560.210.21010.017140.017150.23894
    21-312.6560.210.21010.017440.017450.23740
    21-322.6560.210.21010.016440.016450.24414
    21-332.6560.210.21010.016500.016510.24271
    26-112.6410.260.26020.021030.021050.21967
    26-122.6410.260.26020.020860.020880.22046
    26-132.6410.260.26020.021750.021760.21694
    26-212.6410.260.26020.019820.019840.22504
    26-222.6410.260.26020.019600.019620.22554
    26-232.6410.260.26020.019650.019670.22537
    26-312.6410.260.26020.019920.019940.22483
    26-322.6410.260.26020.020140.020160.22436
    26-332.6410.020160.22436
    26-332.6410.260.26020.020170.020180.22284
    31-3-112.6350.310.31040.033120.033160.19151
    31-3-122.6350.310.31040.032240.032270.19193
    31-3-132.6350.310.31040.032470.032510.19236
    31-3-212.6350.310.31040.032880.032920.19170
    31-3-222.6350.310.31040.033380.033420.19087
    31-3-232.6350.310.31040.032700.032740.19147
    31-3-312.6350.310.31040.032240.032270.19281
    31-3-322.6350.310.31040.032590.032630.19216
    31-3-332.6350.310.31040.032560.032600.19197
    –325目31-8-112.640.310.29960.032590.031500.19099
    31-8-122.640.310.29960.032910.031810.19036
    31-8-132.640.310.29960.032820.031730.19093
    31-8-212.640.310.29960.033200.032090.19037
    31-8-222.640.310.29960.032360.031270.19193
    31-8-232.640.310.29960.032530.031440.19141
    31-8-312.640.310.29960.033320.032210.18897
    31-8-322.640.310.29960.032710.031610.19091
    31-8-332.640.310.29960.032590.031500.19137
    35-112.6310.350.34160.025560.024950.20567
    35-122.6310.350.34160.025760.025140.20567
    35-132.6310.350.34160.027960.027290.20011
    35-212.6310.350.34160.028030.027360.20033
    35-222.6310.350.34160.028130.027450.19961
    35-232.6310.350.34160.028690.028000.19837
    35-312.6310.350.34160.027340.026680.20023
    35-322.6310.350.34160.027340.026680.20106
    35-332.6310.350.34160.027370.026720.20057
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    表  4  10B面密度数据计算值与拟合值的残差

    标准板编号计算值/(g·cm–2)拟合值/(g·cm–2)残差相对值/%
    21-2-10.015820.01582–0.02
    21-3-10.023990.023930.24
    21-4-20.032210.032170.12
    21-5-10.040440.040240.51
    26-2-10.020270.020150.61
    26-3-10.030010.029930.28
    26-4-10.039700.039440.66
    26-5-10.049660.04970–0.08
    31-2-310.023910.023860.21
    31-3-310.034850.034650.57
    31-4-310.047370.046930.95
    31-5-320.059370.058701.14
    31-2-810.023360.02362–1.08
    31-3-810.035570.03603–1.26
    31-4-810.047570.04836–1.64
    31-5-810.058320.05902–1.18
    35-2-10.027340.02738–0.15
    35-3-10.039300.039130.43
    35-4-10.053030.05311–0.15
    35-5-10.066 180.066 040.22
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  • [1] 李刚, 简敏, 王美玲, 等. 材料报导, 2011, 25(7): 110. doi:  CNKI:SUN:CLDB.0.2011-13-026

    LI Gang, JIAN Min, WANG Meiling, et al. Materials Review, 2011, 25(7): 110. (in Chinese) doi:  CNKI:SUN:CLDB.0.2011-13-026
    [2] 鲜亚疆, 庞晓轩, 王伟, 等. 材料报导, 2015, 29(2): 45. doi:  10.11896/j.issn.1005-023X.2015.03.009

    XIAN Yajiang, PANG Xiaoxuan, WANG Wei, et al. Materials Review, 2015, 29(2): 45. (in Chinese) doi:  10.11896/j.issn.1005-023X.2015.03.009
    [3] 刘明朗, 韩增尧, 郎静, 等. 材料报导, 2011, 25(12): 31. doi:  CNKI:SUN:CLDB.0.2011-23-008

    LIU Minglang, HAN Zengyao, LANG Jing, et al. Materials Review, 2011, 25(12): 31. (in Chinese) doi:  CNKI:SUN:CLDB.0.2011-23-008
    [4] 王傲松, 李学军, 谭经耀. 金属功能材料, 2014, 21(1): 27. doi:  10.13228/j.boyuan.issn1005-8192.2014.01.011

    WANG Aosong, LI Xuejun, TAN jingyao. Metallic Functional Material, 2014, 21(1): 27. (in Chinese) doi:  10.13228/j.boyuan.issn1005-8192.2014.01.011
    [5] NIE S R. Microchemical Journal. 1997, 3(53): 294.
    [6] DEWBERRY, R A, GIBBS K M, COUTURE A H. Backscatter Gauge Description for Inspection of Neutron Absorber Uniformity and Content. SRNL-STI-2010-00100, 2012.
    [7] BASTURK M, ARZTMANN J, JERLICH W, et al. Journal of Nuclear Materials, 2005, 341: 189. doi:  10.1016/j.jnucmat.2005.02.003
    [8] 张凯. 硼钢管检测设备的研制[D]. 北京: 中国原子能科学研究院, 2014.

    ZHANG Kai. Development of Boron Steel Pipe Testing Equipment[D]. Beijing: China Institute of Atomic Energy, 2014. (in Chinese).
    [9] 苏晓斌, 侯龙, 王琦, 等. 原子核物理评论, 2019, 36(4): 462. doi:  10.11804/NuclPhysRev.36.04.462

    SU Xiaobin, HOU Long, WANG Qi, et al. Nuclear Physics Review, 2019, 36(4): 462. (in Chinese) doi:  10.11804/NuclPhysRev.36.04.462
    [10] 卢希庭. 原子核物理[M]. 北京: 原子能出版社, 2001.

    LU Xiting. Nuclear Physics[M]. Beijing: Atom Energy Press, 2001. (in Chinese).
    [11] VAN CAREL W E E. Radiation Measurement, 2004, 38(4/5/6): 337.
    [12] 汲长松. 中子探测实验方法[M]. 北京: 原子能出版社, 1998.

    JI Changsong. Neutron Detection Experiment Method[M]. Beijing: Atom Energy Press, 1998. (in Chinese)
    [13] 汲长松. 核技术, 1992, 15(2): 109. doi:  CNKI:SUN:HJSU.0.1992-02-009

    JI Changsong. Nuclear Techniques, 1992, 15(2): 109. (in Chinese) doi:  CNKI:SUN:HJSU.0.1992-02-009
    [14] VAN CAREL W E E. Nucl Instr and Meth A, 2001, 460(1): 1. doi:  10.1016/S0168-9002(00)01088-3
    [15] 朱永昌, 高祀建, 欧阳世翕, 等. 功能材料, 2009, 11(40): 1770. doi:  10.3321/j.issn:1001-9731.2009.11.002

    ZHU Yongchang, GAO Sijian, OUYANG Shixi, et al. Journal of Functional Materials, 2009, 11(40): 1770. (in Chinese) doi:  10.3321/j.issn:1001-9731.2009.11.002
    [16] 朱永昌, 刘群, 高祀建, 等. 中国稀土学报, 2012, 30(3): 325. doi:  CNKI:SUN:XTXB.0.2012-03-013

    ZHU Yongchang, LIU Qun, GAO Sijian, et al. Journal of the Chinese Society of Rare Earths, 2012, 30(3): 325. (in Chinese) doi:  CNKI:SUN:XTXB.0.2012-03-013
    [17] 汲长松. 核辐射探测器及其实验技术手册[M]. 北京: 原子能出版社, 1990.

    JI Changsong. Nuclear Radiation Detector and Experimental Technology Manual[M]. Beijing: Atom Energy Press, 1990. (in Chinese)
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出版历程
  • 收稿日期:  2020-09-30
  • 修回日期:  2021-06-10
  • 网络出版日期:  2021-09-27
  • 刊出日期:  2021-09-20

B4C_Al材料中子吸收性能检测设备研制

doi: 10.11804/NuclPhysRev.38.2020071
    作者简介:

    苏晓斌(1980–),女,辽宁辽阳人,副研究员,博士,从事粒子物理与原子核物理研究;E-mail:su_bin_2001@163.com

  • 中图分类号: TL816.3

摘要: 当前基于燃耗信任制的乏燃料密集贮存方式,对乏燃料水池格架中子吸收材料的可靠性和有效性,都提出了更高的要求。在格架材料生产和使用过程中需要对其中子吸收性能(硼含量)进行无损检测和监测,针对这两个方面的需求,我们研制了核电厂乏燃料水池格架B4C_Al中子吸收材料检测设备。该检测设备主要由中子源(3枚252Cf放射源)、中子探测器(10个锂玻璃组成的探测阵列)、中子屏蔽准直和慢化系统等组成,通过测量中子透射率来推算待测样板上各个测量点的10B面密度,从而达到对于乏燃料水池贮存格架材料B4C_Al合金硼含量的无损检测。使用该套设备进行了两种B4C_Al合金20 cm×30 cm悬挂样片的检测,结果可靠。该B4C_Al材料中子吸收性能检测设备为国内首创,推动了我国含硼中子吸收材料的无损检测研究,能为核电厂乏燃料水池的临界安全监测提供有力保障。

English Abstract

苏晓斌, 侯龙, 刘世龙, 杨毅, 王琦. B4C_Al材料中子吸收性能检测设备研制[J]. 原子核物理评论, 2021, 38(3): 283-292. doi: 10.11804/NuclPhysRev.38.2020071
引用本文: 苏晓斌, 侯龙, 刘世龙, 杨毅, 王琦. B4C_Al材料中子吸收性能检测设备研制[J]. 原子核物理评论, 2021, 38(3): 283-292. doi: 10.11804/NuclPhysRev.38.2020071
Xiaobin SU, Long HOU, Shilong LIU, Yi YANG, Qi WANG. Research on B4C_Al Material Neutron Absorption Testing Equipment[J]. Nuclear Physics Review, 2021, 38(3): 283-292. doi: 10.11804/NuclPhysRev.38.2020071
Citation: Xiaobin SU, Long HOU, Shilong LIU, Yi YANG, Qi WANG. Research on B4C_Al Material Neutron Absorption Testing Equipment[J]. Nuclear Physics Review, 2021, 38(3): 283-292. doi: 10.11804/NuclPhysRev.38.2020071
    • 核电厂反应堆乏燃料水池的安全性是核电厂十分重要的安全性问题。其中,中子吸收材料的性能关系到乏燃料水池的安全性。在乏燃料水池中放入同种中子吸收材料的挂片,通过定期检查挂片的性能可以对乏燃料水池中子吸收材料的可靠性进行评估。中国原子能科学研究院核数据重点实验室研究团队研制了国内首台B4C_Al合金挂片中子吸收性能检测设备,该套检测设备通过探测系统测量的中子透射率推算出挂片各个点的10B面密度,从而反映出乏燃料水池贮存格架材料的中子吸收能力,保障临界安全。

      自反应堆内卸出的乏燃料具有极强的β、γ放射性,而且伴有一定的中子发射率[1]。乏燃料的中间贮存分为干法贮存和湿法贮存,目前绝大部分乏燃料储存方式采用湿法贮存[2]。为了保证乏燃料水池的临界安全性,乏燃料贮存格架一般采用中子吸收能力强的材料。硼在自然界含量比较丰富,而且10B具有很强的热中子吸收性能,B4C材料因其具备低密度、高硬度和优良的中子吸收性能而受到广泛关注[3]。B4C_Al金属基复合材料具有良好的机械力学性能、热稳定性、抗腐蚀性能和耐辐照性能,是一种很好的新型结构功能材料,可广泛用于核辐射屏蔽领域。目前该材料常用于乏燃料湿法贮存的格架,不仅能够降低水池建造成本,还可以提高贮存密度,维持次临界状态,确保安全性。因此,开展B4C_Al金属基复合材料的性能研究有着重要意义[4]

      B4C_Al中硼含量的多少直接影响着中子吸收率,这关系着乏燃料密集贮存时的临界安全问题,所以检验B4C_Al的硼含量是否达标是保证乏燃料密集贮存安全的关键步骤。对硼含量检测的方法主要有化学分析法、光谱分析法和热中子照相法[5]。目前国内还没有对B4C_Al材料进行无损检测的装置,国外已经对含硼中子吸收材料硼含量检测开展了多方面的研究,目前国际上主要采用两种方法进行含硼材料的无损检测,中子反射法[6-7]和中子透射法[8],我们采用中子透射法进行这项研究工作。

      中子反射法即可以应用于对比较厚的中子吸收材料的检测,也可用于较薄的中子吸收材料的检测。应用于厚中子吸收材料的装置中,比较典型的是美国萨凡纳河国家实验室研制的对5 cm厚的含硼混凝土中硼含量以及硼分布均匀性的检测装置[6]。该装置利用Am-Li作为中子源,两根He-3管作为中子探测器。源位于聚乙烯圆柱体中心,圆柱体包有2 mm镉层。聚乙烯将快中子慢化到热中子,然后被2 mm镉层吸收,以避免直接来自中子源的中子对3He管产生影响。圆柱体底部开有圆孔,作为探测窗。快中子从探测窗射出,经过含硼混凝土反射后进入该装置,然后用3He管对反射回来的中子进行探测计数。当对装置进行刻度以后,根据一定时间内计数的多少就可以得出硼含量以及分布的均匀性。

      中子透射法的探测原理与热中子照相原理类似,是根据热中子穿过含硼中子吸收材料后注量的衰减来测量硼含量的。中国原子能科学研究院核数据重点实验室研制出了我国第一台六角形硼钢管检测设备[8]。该设备的中子探测系统采用的是中子透射法测量六个面的硼含量信息,γ测厚系统通过测量穿过各个面的γ射线强度的衰减测量各点厚度。原子能院核数据重点实验室对B4C_Al材料中子吸收性能检测技术进行了先期探索研究[9],得出中子透射率T与面密度的关系式:

      $$ T = {{\text{e}}^ - }^{\left[ {\frac{{{\sigma _{\text{a}}}\left( {^{10}{\text{B}}} \right){N_{\text{A}}}\rho \left( {^{10}{\text{B}}} \right)d}}{{M{(^{10}}{\text{B}})}} + {\sigma _{\text{a}}}\left( {{\text{other}}} \right){N_{\text{t}}}\left( {{\text{other}}} \right)d} \right]} , $$ (1)

      式中:T为中子对样品的透射率;σa(10B)为含硼材料中10B的热中子吸收截面;NA是阿伏伽德罗常数;ρ(10B)为10B密度;d为样品厚度;ρ(10B)d即为10B面密度;M(10B)是10B原子质量;σa(other)为含硼材料中除10B以外的其它物质的热中子吸收截面;Nt(other)为样品单位体积内除10B以外的所有其它物质原子数之和。σa(10B),σa(other),Nt(other)都可近似认为是常数,若设10B面密度为x,那么中子透射率T10B面密度x可近似为指数关系。

      目前,国内外采用的检测设备不论基于中子反射法原理还是中子透射法原理,都不能实现样品小范围硼含量信息的检测。为了充分发挥中国原子能科学研究院研制的中子透射法检测设备的优势,本次采用锂玻璃探测阵列代替3He探测器,旨在提高检测精度,实现对样品进行连续快速的全面积检测。

    • 根据中子透射法测量原理[9],检测装置的核心部分为中子探测器测量系统和中子源,同时要配以中子慢化系统。在检测装备的设计过程中还要考虑中子源的选取和布局、中子探测器的选择以及如何提高中子源利用率等几个方面的重要问题。

    • 利用中子在B4C_Al材料中的衰减规律来测定硼含量,首先要选择满足要求的中子源。当今,人们使用的中子源大致可以分为加速器中子源,反应堆中子源以及同位素中子源[10],同位素中子源是利用放射性核素衰变时放出的射线,去轰击某些轻靶核发生(α, n)和(γ, n)反应而放出中子的装置,人们也可直接利用超钚原子核自发裂变中放出的中子作为自发裂变中子源。同位素中子源具有体积小,可实现便携式的特点,使用方便,适合实验室及生产现场使用。

      考虑到检测时需要的中子注量比较大,半衰期要合适,放出的中子能量不能太高,要容易慢化到热中子能区,我们选用252Cf中子源作为检测使用的中子源。252Cf是常用的自发裂变中子源,半衰期为2.645 a,每次裂变产生的平均瞬发裂变中子数ν值很大( ν=3.749±0.016 ),平均能量(2.179±0.025) MeV,中子产额达2.31×1012 s–1·g–1,具有麦克斯韦能谱分布。

    • 对中子的探测往往通过对中子与原子核相互作用所产生的次级带电粒子的检测来实现。通常,用于中子探测的反应核素包括3He、6Li、10B等[11]。因为我们需要探测的中子主要在热中子能区,需要选择对热中子响应灵敏的探测器。闪烁体探测器由于具有探测效率高、脉冲宽度达到10–7 s 量级、适合在线获取数据等特点[12]而普遍使用。较薄的闪烁体探测器可以在保障热中子的探测效率的同时降低快中子的探测效率,同时也可以大大降低探测器周围的散射中子本底的影响。对于裂变中子源发射的γ射线本底,只要通过合理设计,如在中子源外面设置钨环,可以大幅度降低来自裂变中子源的γ射线本底,所以我们采用锂玻璃闪烁体作为检测装置的探测器,实际应用也证明了其正确性。

    • 锂玻璃闪烁体成分易于调整,主要成分包含LiO、SiO2、Ce等,对热中子探测效率极高,锂玻璃的中子探测主要基于以下核反应[13]

      $${\rm{n}}{ + ^6}{\rm{Li}} \to {\rm{\alpha }}{ + ^3}{\rm{H}} + 4.786\;{\rm{MeV}}{\text 。}$$

      锂玻璃探测器具有以下特点:6Li与热中子作用的核反应能高、产物粒子射程小,其对应的中子响应信号处于相对较高的能量范围, 更利于中子与γ射线之间的甄别[14];成分易于调整、组织均匀性好、各向同性[15];不潮解,耐酸碱,耐温度急剧变化[16]

      在本次实验中,我们主要是对热中子或慢中子计数。我们需要检测硼铝板10B面密度均匀性,需要体积小、位置分辨率高的探测器。6Li玻璃闪烁体探测器能很好地满足我们的需要。经过蒙特卡罗模拟计算,选用了生产技术成熟的厚0.13 cm、直径2.54 cm的锂玻璃闪烁体作为检测设备使用的探测器。

    • 经过蒙特卡罗方法模拟计算,确定了检测装置采用的慢化体的材料、形状与尺寸等各项参数。10B在热中子能区具有很高的吸收截面,为了更精确地反映样品的硼含量信息,首先要将252Cf产生的快中子慢化到热中子能区。为对中子进行有效的慢化,通常选用散射截面大而吸收截面小的轻元素作为慢化剂,如H,D和C等。氢和重氢没有激发态,中子和它们作用,主要通过弹性散射损失能量。对于C来说,最低激发态的激发能是4.44 MeV,因此当中子能量低于反应阈值4.8 MeV时,与12C也只发生弹性散射。常用的中子慢化体有水,重水,聚乙烯和石蜡等,我们选用聚乙烯作为中子慢化体。模拟的结构如图1,模拟程序采用MCNPX。

      图  1  (在线彩图)慢化体及探测器阵列计算模型

      为了提高热中子利用率,我们考虑在慢化体外面包裹一层中子反射层材料。铋和铍是我们考虑选取的两种反射层材料,因为这两种材料的弹散截面高,而吸收截面等其他截面都很低。比如说,铋对热中子的弹散截面为9.322 6 b,而其全截面为9.356 4 b;铍对热中子的弹散截面为6.497 74 b,全截面为6.507 78 b。但铍有剧毒,且材料不容易获得,所以主要考虑铋作为反射层材料进行模拟计算。

      选用10个直径为2.54 cm、厚0.13 cm的Li玻璃探测器排列成一行。B4C_Al板长50 cm,宽50 cm,厚0.2 cm,碳化硼质量分数为25%。模拟的聚乙烯圆柱形慢化体半径5~10 cm,长30 cm。为使样品表面的热中子尽量均匀,选用三个252Cf中子源放置于慢化体中轴线上,正中心放置一个,两边在距离中心10 cm处各放置一个,中心源强是两边源强的80%。根据先期实验结果[9],聚乙烯慢化体最佳厚度为5~10 cm。固定探测器和样品距离1 cm,探测器与源距离11.2 cm,改变慢化体半径大小,1 cm厚铋反射层紧贴聚乙烯慢化体,对不同模型进行蒙特卡罗模拟,慢化体剖面见图2

      图  2  (在线彩图)蒙特卡罗模拟的改变慢化体半径铋反射层结构

      取不同聚乙烯慢化体厚度与铋反射层厚度进行模拟计算。研究穿过B4C_Al样品的探测器归一化总中子计数率随铋反射层和聚乙烯慢化体半径变化曲线。铋反射层厚度变化范围从0到5 cm,每隔1 cm取一个数据点计算,结果见图3

      图  3  (在线彩图)中子归一化计数随慢化体半径和铋反射层变化曲线

      图3中可以看出,在B4C_Al板厚度固定的情况下,聚乙烯越厚,锂玻璃探测到的中子计数率越低,模拟计算出的样品中子透射率越低,但是考虑到探测器记录时间要短,计数率要求尽量高些。图4为无B4C_Al样品时无铋和加5 cm厚的铋反射层时归一化中子计数随聚乙烯慢化体半径的变化曲线。从图4可见,不加B4C_Al样品直接测量的话,慢化体半径为6 cm时探测器热中子计数率最高,故我们最终选择6 cm厚的聚乙烯做为慢化体,选用5 cm厚的铋层做反射层。在5 cm铋反射层的作用下,没有B4C_Al样品的时候,0.1 eV以下能量中子计数率提高了76%,总中子计数率提高了74%。

      图  4  (在线彩图)无B4C_Al样品时无铋与加5 cm铋归一化中子计数

    • 若采用锂玻璃探测器阵列,当γ本底比较高时会对测量产生严重影响,必须采取有效措施抑制γ本底。γ射线的来源主要有两方面:一方面252Cf自发裂变后的产物核退激时会产生瞬发γ射线和缓发γ射线,另一方面是自发裂变中子打到慢化体后产生的γ射线,而这两部分中自发裂变放射出的γ射线占主要部分,为了有效地减小中子源放射出的γ射线本底,我们需要选择对γ射线吸收能力强,即原子序数高、密度大的物质做γ吸收屏蔽体,同时该物质需要满足与中子作用截面小的条件。钨材料对不同能量中子和γ射线的吸收率均大于同等厚度的铅[17],以半径1 cm的钨环为例,其热中子透射率是同样尺寸铅屏蔽的93%,而对于1 MeV能量的γ透射率是采用铅屏蔽的68%。综合考虑多种因素,我们选择钨作为γ屏蔽材料。为了尽量使用最少的材料达到目的,我们考虑两种方案,一种如图5所示,钨板截面为一个扇形,另一种截面为圆环,如图6所示,扇形钨和钨环长度都与聚乙烯慢化体相同。采用这两种γ屏蔽体模型分别模拟计算。为了尽量减少热中子损失,屏蔽体的厚度不宜选太厚。

      图  5  (在线彩图)扇形钨屏蔽体

      图  6  (在线彩图)圆环形钨屏蔽体

      图7为分别采用图5图6模型计算的聚乙烯厚度6 cm,扇形钨和钨环厚1.5 cm,外面加5 cm铋反射层时γ射线对钨屏蔽材料的透射率随中子能量变化情况。从图中可以看出,钨环对γ射线的屏蔽效果要好于扇形钨,特别是对能量低于0.4 MeV的γ射线几乎能够全部屏蔽。经模拟计算,我们最终选择1.5 cm厚的钨环作为γ屏蔽体,1.5 cm厚的钨环能阻挡75%的252Cf放射出的γ射线。而实际上锂玻璃探测器测量到的γ射线计数会更低,因为锂玻璃只有1.3 mm厚,高能部分的γ射线都穿透过探测器而不会被探测到。而且,中子与聚乙烯等轻原子作用主要产生的也是高能γ射线,所以钨环能屏蔽掉大部分的γ本底。

      图  7  (在线彩图)γ透射率随钨厚度变化曲线

      我们最终选择以下模型,中间空出直径1 cm圆柱放源,外面是1.5 cm厚的钨环和6 cm厚的聚乙烯,最外层是5 cm厚的铋反射层,结构见图8所示。

      图9是基于图8模型计算的被B4C_Al吸收前后的锂玻璃探测器内沉积的中子能谱,可见该设备可将大部分中子都慢化到0.01到10 eV之间,可以利用10B的热中子吸收性能对样品进行检测。但是10B中子截面在0.01~10 eV之间变化很大,从103降到102量级,所以中子透射率与10B面密度关系公式应该至少分快中子和慢中子两部分考虑。

      图  8  (在线彩图)慢化体结构图

      图  9  (在线彩图)锂玻璃中子能量沉积谱

      总之,在确定使用锂玻璃闪烁体探测器后,在中子源外围设置钨屏蔽体,可以有效地减小γ本底的影响,有利于更精确地测量10B面密度信息。

    • 整套设备设计如图10所示,中间部分为放射源及慢化系统,慢化系统包括聚乙烯、铋反射层及钨屏蔽体,慢化系统上面是锂玻璃探测阵列,由10个直径3.1 cm,长18 cm的锂玻璃探测器(包括锂玻璃闪烁体和光电倍增管)组成,装在探测支架内,探测支架下端装有含硼聚乙烯板,在与探测器对应位置开有圆孔,其它部位均由含硼聚乙烯板覆盖,用以慢化吸收其他方向入射进入探测器的中子,达到准直效果,这是整套探测装置的核心部分。外围就是屏蔽系统,用以屏蔽放射源的中子和γ辐射。探测装置要实现样品快速、连续检测,同时满足测量点的统计计数足够多,就对放射源活度有一定要求。由于受实际采购条件和生产周期的限制,我们只能采用3枚1.9×107 Bq的相同活度放射源。要实现对放射源的屏蔽效果满足要求,屏蔽系统的设计至关重要。

      图  10  (在线彩图)检测装置设计图

      屏蔽系统主要由含硼重晶石混凝土、铅、镉、铁和不锈钢材料组成。屏蔽系统由上、下两部分组成。上半部分主要由含硼重晶石混凝土组成,重晶石主要成分是硫酸钡,该材料可以有效地实现对中子以及X、γ射线的屏蔽。重晶石混凝土外是2 mm厚的镉片,镉片以外是3 cm厚的铅,再外层是2 mm厚的不锈钢板。下半部分主要成分也是重晶石,重晶石以外侧面是20 cm厚的铁,端面是10 cm厚的铁。

    • 图11为建成的检测设备。采用3枚1.9×107 Bq活度的252Cf中子源,3枚源分别分布在慢化体中心和距离慢化体中心13 cm处的位置。10个中子探测器组成探测阵列,如图12所示,慢化体和探测器之间放置待测样品。测量了中国科学院金属研究所提供的四种硼含量的多个厚度的B4C_Al标准样品以及待测样品的中子透射率,采用标准样品实验数据建立10B面密度与中子透射率的关系曲线,作为检测B4C_Al板中子吸收能力与验证10B面密度均匀性的标准。

      图  11  (在线彩图)检测设备装置图

      图  12  (在线彩图)锂玻璃探测阵列

    • 第一步 测量每一块标准样板上不同位置点上的中子透射率数值。

      将一块标准样板水平放置在检测设备的检测平台上,由传动装置的横杆带动标准样板在检测平台上水平滑进设备屏蔽罩内,按照程序设定的分段数量和样板的长度进行测量。测量过程中数据上传到控制终端的工控机中并生成文件保存,生成的文件包含了分段各路的透射率数值和空白段各路测量的中子计数率数值。

      第二步 计算标准样板的10B面密度。

      标准样品的成分参数由B4C_Al板生产方给出详细的数据,然后根据标准样品给出过的详细的成分参数和实际测量的每块样品的厚度数据,可精确计算出每个样品的10B面密度。

      第三步10B面密度与中子透射率之间建立函数关系。

      测量每个样品的中子透射率后,可进行最小二乘法拟合,得到面密度与透射率之间的函数关系。根据拟合曲线求出残差。

    • 中国科学院金属研究所提供的B4C_Al板为两种颗粒度(F800和-325目)、四种硼含量(质量分数分别为21%,26%,31%和35%)、多个厚度(2,3,4,5 mm)的标准样板,其尺寸为32 cm×21 cm。由于10个中子探测器阵列的宽度大于32 cm,造成第10个探测器不能测量到B4C_Al板,同时1号和9号探测器测量的是B4C_Al板的边缘,数据不可用,所以采用中间的7个探测器(ch2-ch8)的数据进行测量和分析。测量时每个样板等间距测量10次,因为测量时头和尾两点距离边缘较近,为提高精度,数据处理时标准板和待测样品中子透射率采用的数据都为去除头尾两个测量点外中间段7个探测器计数的平均值。

      测试时我们发现,ch2到ch8路锂玻璃探测器计数不均匀,中间探测器计数率低,两端探测器计数率高,这是由于存在边缘效应所致。因为样品板宽度有限,两端的探测器纪录了部分未穿过B4C_Al板的从边缘斜射过来的中子,从而导致探测器计数率偏高。为了解决这个问题,我们在聚乙烯慢化体上面加了一层2 mm厚的B4C_Al板,中间在正对锂玻璃探测器的部分开一长方形孔,有效地减小了边缘效应。

    • 当我们进行10B面密度计算时需要知道轧制B4C_Al样板采用的碳化硼材料的精确质量分数,表1为标准样板化学方法检测结果,表1中的实际配比含量为标准样品制作过程中碳化硼所占的质量分数,而检测含量为采用化学萃取法检测出的碳化硼质量分数。

      表 1  标准样板化学方法检测结果

      B4C实际配比(%)
      及颗粒度
      编号密度/
      (g·cm–3)
      B4C的检测
      质量分数/%
      10B丰度/
      %
      21%
      (F800)
      21-22.65621.0419.887
      21-320.97
      21-421.03
      21-521.01
      26%
      (F800)
      26-22.64125.9819.887
      26-326.02
      26-426.03
      26-526.05
      31%
      (F800)
      31-2-32.63531.0319.887
      31-3-331.05
      31-4-331.05
      31-5-331.02
      31%
      (–325目)
      31-2-82.64029.5119.656
      31-3-829.76
      31-4-829.51
      31-5-829.30
      35%
      (–325目)
      35-22.63133.7119.656
      35-333.85
      35-433.47
      35-533.60

      计算出的10B面密度和中子透射率数据见表2。根据厂家建议,检测时-325目材料中有1.5%的特细颗粒发生溶解现象,因此表中-325目碳化硼检测含量数据为增加1.5%修正后的数据, 10B面密度也为修正后面密度,中子透射率数据采用的是标准板所有探测器记录的数据点的平均值。

      表 2  F800和-325目两种颗粒度标准板的10B面密度及中子透射率数据

      颗粒度样品
      编号
      密度/
      (g·cm–3)
      碳化硼
      质量分数
      10B面密度/
      (g·cm–2)
      中子透射率
      配比检测配比检测
      F80021-2-12.6560.210.21040.015820.015850.24812
      21-3-12.6560.210.20970.023990.023960.20972
      21-4-22.6560.210.21030.032210.032250.19211
      21-5-12.6560.210.21010.040440.040460.18160
      26-2-12.6410.260.25980.020270.020250.22331
      26-3-12.6410.260.26020.030010.030030.19592
      26-4-12.6410.260.26030.039700.039740.18248
      26-5-12.6410.260.26050.049660.049750.17275
      31-2-312.6350.310.31030.023910.023930.20994
      31-3-312.6350.310.31050.034850.034900.18844
      31-4-312.6350.310.31050.047370.047450.17508
      31-5-322.6350.310.31020.059370.059410.16632
      –325目31-2-812.6400.310.29950.023360.022570.21067
      31-3-812.6400.310.30210.035570.034660.18660
      31-4-812.6400.310.29950.047570.045960.17385
      31-5-812.6400.310.29740.058320.055950.16612
      35-2-12.6310.350.34220.027340.026730.20099
      35-3-12.6310.350.34360.039300.038580.18283
      35-4-12.6310.350.33970.053030.051480.17013
      35-5-12.6310.350.34100.066180.064480.16209

      图13为F800和-325目两种颗粒度的标准样品放在一起的拟合曲线,拟合时未将两者区分,采用同种符号表示。黑色方块为采用配比碳化硼含量计算的数据点,蓝色三角为采用未经修正的检测碳化硼含量计算的数据点,红色圆点为-325目采用检测含量修正后(1+1.5%)数据,而F800标准样品仍然采用检测数据计算的10B面密度。考虑到快、慢两部分中子的作用,因此采用两部分指数关系式进行拟合。

      图  13  (在线彩图)标准样板的中子透射率与10B面密度关系曲线

      按碳化硼配比含量计算面密度拟合公式如下,R2为拟合优度:

      $$ \begin{split}T =& 0.109\,01 \times \exp (-x/ 0.040\,03)+ 0.475\,29 \times\\& \exp (-x/ 0.005\,97)+ 0.141\,14 \text{,} \nonumber\\ R^2=&0.999\,64\text{。} \end{split}$$

      按碳化硼修正后的检测含量计算面密度拟合公式如下:

      $$\begin{split} T =& 0.116\,25 \times \exp (-x/ 0.036\,69 )+ 0.674\,47 \times \\& \exp (-x/0.005\,13) + 0.142\,11\text{,}\nonumber\\ R^{2}=&0.996\,95 {\text 。} \end{split} $$

      按碳化硼未经修正的检测含量计算面密度拟合公式如下:

      $$\begin{split} T=&0.117\,83 \times \exp (-x/ 0.036\,04 )+ 0.764\,13 \times \\& \exp (-x/0.004\,91)+ 0.142\,16 \text{,}\nonumber\\ R^{2}=&0.994\,62 {\text 。} \end{split}$$

      采用配比含量拟合曲线的优度最好,为0.999 64,采用未经修正的检测碳化硼含量进行拟合的数据点拟合优度为0.994 62。从拟合结果来看,当–325目采用未经修正的检测数据时,–325目数据点(蓝色三角)全落在拟合曲线的下方,也就是说10B面密度计算值偏低。而F800数据点检测含量与配比含量比较一致,数据点几乎都在拟合曲线之上。–325目经过修正后的数据(红色圆点)较修正前更接近拟合曲线,除个别点之外大都落在拟合曲线之上。而不论是F800还是–325目的按配比含量计算的数据点全落在拟合曲线上。当碳化硼材料中存在特细可溶颗粒时,采用化学检测数据不能计算出精确10B含量信息,标准曲线建议采用按碳化硼配比含量来计算的拟合曲线。三条曲线各自拟合得都非常好,说明10B面密度与中子透射率的函数关系不受碳化硼颗粒度的影响。

      通过对比可以看出,对两种颗粒度的标准板,根据装料称重配比拟合的标准曲线和化学检测结果拟合的标准曲线基本重合。鉴于碳化硼原材料中10B的存在形式多样化以及化学检测方法的局限性,标准曲线采用按配比碳化硼含量拟合的曲线。

    • 两种颗粒度待测样品的数据见表3,其中–325目样品检测含量为修正后(1+1.5%)数据。因为待测样品没有精确给出每块样品的检测含量,表中检测含量数据来源于同批次标准样品碳化硼检测含量的平均值。

      表 3  F800和-325目两种颗粒度待测板的10B面密度及中子透射率数据

      颗粒度样品
      编号
      密度/
      (g·cm–3)
      碳化硼
      质量分数
      10B面密度/
      (g·cm–2)
      中子
      透射率
      配比检测 配比检测
      F80021-112.6560.210.21010.016940.016950.23993
      21-122.6560.210.21010.017100.017110.23951
      21-132.6560.210.21010.017060.017070.23887
      21-212.6560.210.21010.016980.016990.24006
      21-222.6560.210.21010.017080.017090.23901
      21-232.6560.210.21010.017140.017150.23894
      21-312.6560.210.21010.017440.017450.23740
      21-322.6560.210.21010.016440.016450.24414
      21-332.6560.210.21010.016500.016510.24271
      26-112.6410.260.26020.021030.021050.21967
      26-122.6410.260.26020.020860.020880.22046
      26-132.6410.260.26020.021750.021760.21694
      26-212.6410.260.26020.019820.019840.22504
      26-222.6410.260.26020.019600.019620.22554
      26-232.6410.260.26020.019650.019670.22537
      26-312.6410.260.26020.019920.019940.22483
      26-322.6410.260.26020.020140.020160.22436
      26-332.6410.020160.22436
      26-332.6410.260.26020.020170.020180.22284
      31-3-112.6350.310.31040.033120.033160.19151
      31-3-122.6350.310.31040.032240.032270.19193
      31-3-132.6350.310.31040.032470.032510.19236
      31-3-212.6350.310.31040.032880.032920.19170
      31-3-222.6350.310.31040.033380.033420.19087
      31-3-232.6350.310.31040.032700.032740.19147
      31-3-312.6350.310.31040.032240.032270.19281
      31-3-322.6350.310.31040.032590.032630.19216
      31-3-332.6350.310.31040.032560.032600.19197
      –325目31-8-112.640.310.29960.032590.031500.19099
      31-8-122.640.310.29960.032910.031810.19036
      31-8-132.640.310.29960.032820.031730.19093
      31-8-212.640.310.29960.033200.032090.19037
      31-8-222.640.310.29960.032360.031270.19193
      31-8-232.640.310.29960.032530.031440.19141
      31-8-312.640.310.29960.033320.032210.18897
      31-8-322.640.310.29960.032710.031610.19091
      31-8-332.640.310.29960.032590.031500.19137
      35-112.6310.350.34160.025560.024950.20567
      35-122.6310.350.34160.025760.025140.20567
      35-132.6310.350.34160.027960.027290.20011
      35-212.6310.350.34160.028030.027360.20033
      35-222.6310.350.34160.028130.027450.19961
      35-232.6310.350.34160.028690.028000.19837
      35-312.6310.350.34160.027340.026680.20023
      35-322.6310.350.34160.027340.026680.20106
      35-332.6310.350.34160.027370.026720.20057

      图14中红色圆点为待测样品按配比含量计算的10B面密度,黑色方块为按配比含量计算的标准样品的10B面密度,图中曲线为按标准样品配比含量拟合的曲线,从图14中可以看出,F800和–325目两种颗粒度待测样品的实验数据点基本都落在标准曲线上,说明这批待测样品硼含量达标且分布均匀。

      图  14  (在线彩图)待测样板实验数据

    • 图15为添加了误差棒的中子透射率与10B面密度关系,10B面密度变化范围在±2%以内。可以认为测量点落在此误差范围内的数据都是可靠的。

      图  15  (在线彩图)10B面密度与中子透射率关系曲线

      表4为标准样板的10B面密度的计算值与拟合值的对比。从表4可以看出,按照碳化硼配比含量直接计算出的10B面密度与在拟合曲线上内插所得的数据的残差在1.64%以内,中子透射率测量时存在的统计误差0.53%左右,总不确定度可控制在2%以内。

      表 4  10B面密度数据计算值与拟合值的残差

      标准板编号计算值/(g·cm–2)拟合值/(g·cm–2)残差相对值/%
      21-2-10.015820.01582–0.02
      21-3-10.023990.023930.24
      21-4-20.032210.032170.12
      21-5-10.040440.040240.51
      26-2-10.020270.020150.61
      26-3-10.030010.029930.28
      26-4-10.039700.039440.66
      26-5-10.049660.04970–0.08
      31-2-310.023910.023860.21
      31-3-310.034850.034650.57
      31-4-310.047370.046930.95
      31-5-320.059370.058701.14
      31-2-810.023360.02362–1.08
      31-3-810.035570.03603–1.26
      31-4-810.047570.04836–1.64
      31-5-810.058320.05902–1.18
      35-2-10.027340.02738–0.15
      35-3-10.039300.039130.43
      35-4-10.053030.05311–0.15
      35-5-10.066 180.066 040.22
    • 经过初期的验证性实验和大量模拟计算完成了整个检测装备的设计,中子源选择3枚252Cf放射源;中子探测器选择10个锂玻璃组成的探测阵列,外加中子屏蔽准直装置;由聚乙烯、钨棒和铋反射层组成慢化系统,该设计方案使0.1 eV以下能量中子利用率提高76%,中子源产生的γ本底降低75%,同时使样品表面的中子强度比较均匀,完成了检测装备核心部分的设计工作。已经利用该套检测设备成功完成中国科学院金属研究所提供的20 cm×30 cm的B4C_Al样板的检测工作。该套基于锂玻璃探测系统的B4C_Al材料中子吸收性能检测设备为国内首创,为以后开展国产含硼中子吸收材料的无损检测研究奠定了实验基础。

参考文献 (17)

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