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中子俘获反应即(n,γ)反应是引起中子消失主要的核反应，其截面数据的精度直接影响快堆、ADS、钍-铀混合堆等先进核能装置的设计与建造；在核反应理论、核天体物理等研究领域，也需要高精度的中子俘获反应截面数据。由于中子源的缺乏和测量方法的局限性，使得我国在keV能区中子俘获反应截面的实验数据几乎是空白。为了改变这一现状，中国原子能科学研究院研制了γ全吸收型BaF2探测装置(Gamma-ray Total Absorption Facility，GTAF)[1]，以开展在线测量中子俘获反应截面的实验研究。本研究针对该装置设计了中子屏蔽准直体和中子吸收体，用于降低散射中子引起的本底，有效提高效应本底比，为下一步开展在线实验测量奠定基础。
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GTAF装置是由12个五棱锥台和28个六棱锥台形状的BaF2晶体组成内半径为10 cm厚度为15 cm的探测器球壳，它对γ射线有很高的探测效率，同时也有很好的时间分辨率和能量分辨率[2]。整套测量系统的原理如图1所示，中子源产生的脉冲化中子经过屏蔽准直体后，形成特定直径的中子束，与放置在GTAF探测器球壳中心的样品发生中子俘获反应，反应产生的复合核处于高激发态，通过发射多条级联γ射线的方式退激。这些γ射线穿过中子吸收体后，被几乎覆盖了4π立体角的BaF2探测器模块探测，实现对中子俘获事件的记录。另外，将采用飞行时间法测量中子束能谱，以确定发生俘获反应的中子能量。未发生反应的中子会穿出GTAF探测器球壳，利用安装在其后端的锂玻璃探测器监测中子注量[3-4]。
图 1 GTAF实验原理图
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本研究利用中国原子能科学研究院的HI-13串列加速器，使用脉冲化的质子束，通过7Li(p, n)7Be反应，建立能量范围在8~850 keV的白光中子源，其中子能谱通过TARGET程序[5]模拟得到(如图2(a)所示)，将作为本研究模拟使用的入射中子谱。实验中，中子源产生的中子会向4π方向发射，如果打到周围的环境材料和探测器上，会形成散射中子及次生γ射线，给BaF2探测器带来很高的本底计数，因此，对中子源进行屏蔽准直十分必要。
图 2 (在线彩图)TARGET程序模拟得到的中子能谱(a)与中子透射率随不同材料厚度的变化(b)
实验要求样品处的中子注量率要尽量高，束斑外的中子注量要迅速下降，束斑坪区强度尽可能均匀并完全覆盖样品(样品直径2 cm)。由于中子不带电，不可被聚焦，只能通过中子准直器来获得均匀平行的中子束。同时，中子经屏蔽准直体材料散射和吸收后会放出次生γ射线，需要在屏蔽准直体的外层设计屏蔽材料，用于次生γ射线的吸收[6]。
常用的中子屏蔽材料通常有：聚乙烯(CH2)、石蜡(CnH2n+2)、含硼聚乙烯(B4C质量分数为5%)、水(H2O)和石墨(C)等。作为等效成分相似的材料，聚乙烯的机械和温度性能优于石蜡，且易加工成形，添加了B4C的含硼聚乙烯被广泛地用于中子慢化和吸收。
图2(b)给出了MCNP(版本4C)[7]程序模拟不同屏蔽材料的中子透射率，对中子屏蔽效果的排序为：含硼聚乙烯>聚乙烯>水>石墨。35 cm厚度的含硼聚乙烯可使中子注量降低5个量级；50 cm厚度的含硼聚乙烯可使中子注量降低8~9个量级，因此选择含硼聚乙烯作为屏蔽准直体的主体材料。
入射中子被含硼聚乙烯中的轻元素慢化为热中子后，主要通过10B(n, α)7Li、10B(n, α)7Li*反应被吸收，分支比为7%和93%。激发态的7Li退激后会放出0.478 MeV的γ射线，这是设计中需要重点考虑的问题。使用MCNP程序模拟了中子穿过35 cm含硼聚乙烯后产生的次生γ射线，其能谱如图3(a)所示。重金属材料对上述能量γ射线的屏蔽效果排序为：铅>铜>铁(见图3(b)所示)，在屏蔽准直体的外层包裹5 cm的铅板，可以使次生γ射线的注量降低4~5个数量级。
图 3 (在线彩图)中子经过含硼聚乙烯产生的次生γ射线能谱(a)及γ射线透射率随不同材料厚度的变化(b)
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在中子俘获反应截面测量中，为提高样品处的中子注量率，应该尽可能地减小样品与中子源的距离；同时，使用中子飞行时间方法测量中子能谱时，为提高中子的能量分辨率，样品与中子源需要保持一定的距离。综合上述这两方面因素，再结合GTAF探测器支架的摆放位置、屏蔽准直体的支撑等因素，确定处于GTAF球壳中心位置的样品到中子源的距离为108 cm；中子源7Li靶的直径是0.8 cm；样品直径是2 cm；准直器长度取为50 cm。
选择含硼聚乙烯作为准直器的材料，另外需要优化准直孔的形状。常用的准直孔形状分为两类：平行型和对顶双锥型。平行型的准直孔是圆柱形状，而对顶双锥型准直孔根据双锥截顶的位置不同，又可以分为几类(见图4所示)[8]。
图 4 几类不同准直器的几何形状
采用MCNP程序模拟了不同形状准直器输出的中子束注量的分布，设置面源直径为0.8 cm(与7Li靶符合)，以中子源的单个中子作为归一化标准。图5所示的结果可以看出，几种不同形状准直的中子束注量分布没有太大的差异。考虑到加工的难易程度，选择孔径为1.3 cm的平行型准直器作为方案，此时样品处中子束斑的直径约为2 cm，与样品直径吻合。束斑内中子强度均匀，距离束流中心轴2.5 cm处的中子注量比束斑中心降低3~4个数量级[9]。
图 5 (在线彩图)不同形状的准直器在样品处的中子束注量分布
根据上述讨论，本研究确定的屏蔽准直体的方案如图6所示[10]，屏蔽准直体的主体材料是含硼聚乙烯，采用了全包围设计，留出加速器束流管线的通道。从设计图中看到，中子需要穿过35 cm以上厚度的含硼聚乙烯，才能进入到环境中去，此处的中子注量至少降低了5个数量级。同时在屏蔽准直体的外层包裹5 cm厚的铅板，用于屏蔽次生γ射线。图7的模拟结果表明：增加5 cm铅屏蔽使样品处γ射线本底注量降低3个量级(以中子源的单个中子作为归一化标准)。
图 6 屏蔽准直体的几何结构图
图 7 (在线彩图)样品处γ射线本底注量的模拟结果比较
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样品的中子俘获反应发生在GTAF探测器球壳的中心处，样品处的散射中子是本底的一个主要来源。在样品与探测器球壳之间放置中子吸收体，是为了减少散射中子引起的本底，同时要求中子吸收体尽量不影响中子俘获事件的采集。40块BaF2探测器模块围成了1个半径为10 cm的球形空腔，考虑到样品的尺寸、中子束斑以及束晕的大小，中子吸收体允许设计成一个外半径为10 cm，厚度最大为7 cm的球壳，选择含有6Li和10B的材料能够满足实验要求[11-12]。
由于样品与keV能区的中子主要发生弹性散射，MCNP程序模拟使用的散射中子能谱也采用上述的入射中子谱，含6Li和10B材料的中子吸收率见图8所示，其中6LiH材料6Li在Li元素中含量为90%，10B4C材料10B在B元素中含量为95%，含硼聚乙烯(10B4C)材料10B4C的质量分数为10%，作为对比，还模拟了含有天然Li和B材料的中子吸收效果。由模拟数据可以看到，厚度为7 cm的6LiH、10B4C和含硼聚乙烯(10B4C)的中子吸收率都能达到80%左右，而天然材料的中子吸收效果较差。从表1中可以看到，这三种材料(厚度为7 cm)对1 MeV以上的γ射线也有很好的透射率，由于次生γ射线的影响，甚至还出现了增值，因此上述三种材料可作为中子吸收体的候选材料。
图 8 (在线彩图)中子吸收率随不同材料厚度的变化
表 1 中子吸收体材料对不同能区γ射线的透射率
γ射线能量/MeV 6LiH 10B4C 含硼聚乙烯(10B4C) < 0.1 0.830 0.407 0.627 0.1 ~ 1 1.006 0.986 1.006 1 ~ 5 1.024 1.077 1.039 5 ~ 10 1.043 1.160 1.081 -
为了更好地评估中子吸收体对γ射线能谱的影响，本研究使用单个BaF2探测器模块测量了137Cs和60Co源的γ射线能谱[13-14]，并与无吸收体时GEANT4(版本10.4)[15]的模拟结果(设置探测器的能量分辨率为20%)进行了对比。如图9所示，两者很好得吻合验证了模拟数据的可靠性。实验结果在能量大于1.5 MeV的位置出现了四个峰，这是由BaF2晶体材料中Ra的α衰变引起的，属于探测器自身的本底，可以通过符合测量的方法去除，同时为了降低电子学噪声的影响，探测器模块的阈值设为50 keV。通过模拟对比发现，三种候选吸收体材料对137Cs和60Co源γ射线能谱的影响排序为：6LiH<含硼聚乙烯(10B4C)<10B4C。
图 9 (在线彩图)中子吸收体对BaF2探测器模块γ射线能谱的影响
在线测量中子俘获反应截面时，待测样品的中子结合能等于级联γ射线的能量总和，范围是6~9 MeV，级联γ射线条数的最可几值在4~5之间，绝大部分级联γ射线的能量大于1 MeV。因此GTAF采用符合测量的方式，当两个或者两个以上的探测器同时测量到γ射线时(符合时间窗为48 ns)，记录为一个俘获事件。这种方法可以去除绝大多数的本底，包括BaF2晶体自身的α粒子、电子学噪声、宇宙射线的影响等。
放置60Co源在GTAF探测器球壳的中心，通过40块BaF2探测器模块符合测量它的两条级联γ射线(1.17，1.33 MeV)，得到的加和能谱如图10(a)所示，其中加和峰的位置在2.5 MeV，而能量大于3 MeV的位置也出现了计数，分析原因主要是级联γ射线与α粒子或者其它本底偶然符合的结果[16]。GEANT4不放置吸收体的模拟结果也与实验结果吻合得较好，证明了模拟结果的可靠性。因此，本研究使用GEANT4程序分别模拟了三种不同吸收体材料下，GTAF测量60Co源和197Au中子俘获反应的加和能谱(图10)，6LiH的效果最佳，含硼聚乙烯(10B4C)与6LiH比较接近，而10B4C的效果最差。
图 10 (在线彩图)GTAF测量60Co源和197Au中子俘获反应的加和能谱
文献[17]的研究结果表明，在线实验时，加和能谱的低能部分(<1 MeV)会存在很高的本底计数，为了提高效应本底比，需要设置一个能量加和阈，即在符合测量中，所有探测器模块测得的γ射线能量相加后高于能量加和阈，才被记录为中子俘获事件。表2列出GTAF测量197Au中子俘获事件探测效率的模拟结果，可见能量加和阈设置的越低，探测效率越高，因此在线实验的能量加和阈值选择为1 MeV。
表 2 中子吸收体材料对GTAF测量197Au中子俘获事件探测效率的影响
能量加和阈/MeV 无吸收体 6LiH 10B4C 含硼聚乙烯(10B4C) 1 0.991 0.918 0.801 0.895 1.5 0.987 0.904 0.776 0.878 2 0.978 0.885 0.747 0.857 2.5 0.965 0.864 0.722 0.836 -
基于中子源的条件，本研究设计了GTAF在线测量中子俘获截面实验的中子屏蔽准直体，使用了全包围的设计方案，主体材料是含硼聚乙烯(B4C质量分数为5%)，使中子注量降低了5个数量级；外边再包裹5 cm的铅，使γ注量降低了3个数量级。为了便于加工，准直器采用了平行孔的设计，长度为50 cm，样品处中子束斑平整均匀，直径约为2 cm，达到了中子源的实验要求。
通过模拟计算，中子吸收体确定为一个外半径10 cm，内半径3 cm，厚度7 cm的球壳。6LiH材料的效果最好，但考虑到6Li购买的难度，价格以及加工的便利性，最终确定含硼聚乙烯(10B4C的质量分数为10%)用于中子吸收体的加工，其效果接近于6LiH，对中子的吸收率达到了80%，能够满足在线测量实验所需的效应本底比设计要求，并且选择能量加和阈为1 MeV。
Study of Neutron Shield and Absorber for Gamma Total Absorption Facility
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摘要: 中国原子能科学研究院已经建造完成了我国第一套全吸收型BaF2探测装置，采用瞬发γ测量法，精确测量中子俘获反应截面。中子源是利用HI-13串列加速器产生的脉冲化质子束，通过7Li(p, n)7Be反应建立。为了有效降低周围环境材料和探测器产生的散射中子本底，约束中子束流的形状，使用MCNP程序模拟设计了屏蔽体，采用含硼聚乙烯(B4C质量分数为5%)包裹5 cm铅的方案，以及准直器采用平行孔的方案。该设计使样品处的中子束斑平整均匀，直径约为2 cm，束斑外的中子注量降低5个数量级，γ注量降低3个数量级。同时设计了中子吸收体(外半径为10 cm，厚度为7 cm)用于吸收待测样品产生的散射中子。MCNP和GEANT4程序的模拟结果表明：选择含硼聚乙烯(10B4C质量分数为10%)作为中子吸收体的加工材料，其中子吸收率达到了80%，并设置1 MeV的能量加和阈，能够满足在线测量中子俘获反应截面的实验要求。
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关键词:
- γ全吸收型BaF2探测装置 /
- 中子屏蔽体 /
- 中子吸收体 /
- MCNP /
- GEANT4
Abstract: The first gamma total absorption facility (GTAF) in China has been constructed in China Institute of Atomic Energy, which will be used to accurately measure the neutron capture cross section by prompt gamma method. A neutron source is established by 7Li(p, n)7Be reaction using pulsed proton beams generated by HI-13 tandem accelerator of CIAE. In order to effectively reduce the scattering neutron background produced by surrounding materials and detectors, and restrain the shape of neutron beam, neutron shield with boron-containing polyethylene (5% of B4C) coated with 5 cm lead and collimator of parallel hole are designed by MCNP program. The design makes spot of neutron beam flat and uniform, the diameter is about 2 cm, the flux of neutron outside the beam spot is reduced by 5 orders of magnitude, and the flux of gamma is reduced by 3 orders of magnitude. At the same time, neutron absorber (the outer radius is 10 cm, the thickness is 7 cm) is designed, which is used to absorb the scattered neutrons produced by the sample to be measured. The simulation results of MCNP and GEANT4 show that the boron containing polyethylene (10B4C mass fraction is 10%) is selected as the processing material of neutron absorber, in which the rate of neutron absorption reaches 80%, and the threshold of sum energy is set to 1 MeV, which meets the requirement of on-line experiment about the measurement of neutron capture cross section.-
Key words:
- gamma-ray total absorption BaF2 Detector facility /
- neutron shield /
- neutron absorb /
- MCNP /
- GEANT4
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表 1 中子吸收体材料对不同能区γ射线的透射率
γ射线能量/MeV 6LiH 10B4C 含硼聚乙烯(10B4C) < 0.1 0.830 0.407 0.627 0.1 ~ 1 1.006 0.986 1.006 1 ~ 5 1.024 1.077 1.039 5 ~ 10 1.043 1.160 1.081 
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表 2 中子吸收体材料对GTAF测量197Au中子俘获事件探测效率的影响
能量加和阈/MeV 无吸收体 6LiH 10B4C 含硼聚乙烯(10B4C) 1 0.991 0.918 0.801 0.895 1.5 0.987 0.904 0.776 0.878 2 0.978 0.885 0.747 0.857 2.5 0.965 0.864 0.722 0.836
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图(10) / 表 (2)
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