The Effect of Spin-parity Distribution in (n, γ) Cross Section Determination

宇宙中铁以上的重元素主要由慢速中子俘获过程(s-过程)和快速中子俘获过程(r-过程)在恒星中合成。s-过程发生在中子密度较低(约10⁶~10⁸ /cm³)的稳定燃烧恒星环境中，路径上半衰期大于数年的不稳定核其中子俘获概率可以与β衰变竞争，如⁶³Ni，⁷⁹Se，⁸⁵Kr等，俘获一个中子生成更重的同位素核；半衰期更短的核素则主要通过β衰变生成另外一种元素。因此s-过程主要沿着β稳定线行进，贡献了约一半的重元素丰度。但大质量恒星在其氦、碳壳层中存在对流过程，对流区域温度明显升高，中子密度也迅速增加，可达10¹¹ /cm³左右，路径上一些半衰期以天为量级的核素不再以衰变为主，而通过中子俘获生成更重的同位素，如⁵⁹Fe，⁹⁵Zr，¹⁸¹Hf等。s-过程中的不稳定核不但参与重核素的合成，同时在不同的温度、中子密度环境下还会经过不同的路径合成重核素。不同的合成路径会造成后续核素丰度出现差异，而这些与恒星内部温度、中子密度直接关联的差异是研究恒星演化的有效工具。

由于半衰期较短的核素制靶极其困难，尤其是短至数十天、数天的不稳定核素几乎不可能制靶并用于中子俘获截面的直接测量。因此，s-过程中大部分短半衰期核素至今没有可靠的实验结果，仅路径上的稳定核和部分不稳定核的中子俘获截面有较为可靠的实验结果^[1]。替代比率法是最近在替代法的基础上发展起来的一种新方法，用于不稳定核中子俘获截面的间接测量。我们利用^{90, 92}Zr(¹⁸O, ¹⁶Oγ)^{92, 94}Zr实验和截面已知的⁹¹Zr(n, γ)⁹²Zr、⁹³Zr(n, γ)⁹⁴Zr验证了替代比率法，建立了基于(¹⁸O,¹⁶O)双中子转移反应的替代比率法^[2]。随后，该方法被成功应用于半衰期为数十天的⁵⁹Fe^[3]和⁹⁵Zr^[4]的中子俘获截面间接测量。双中子转移反应生成的“复合核”(处于高激发态的反应余核)与俘获中子生成的复合核在自旋宇称分布上存在一定的差异，而理论研究认为复合核衰变至γ道时对自旋宇称比较敏感，进而使得间接推导结果与直接测量结果可能存在较大差异。但在验证实验中，⁹³Zr(n, γ)⁹⁴Zr的推导截面与直接测量结果符合得很好。为此，本文将讨论替代比率法中自旋宇称分布差异对推导结果的影响。

替代比率法^[5]是在替代法基础上发展起来的一种新方法，与替代法相比该方法的主要优点是不需要测量复合核数目，不依赖理论计算。根据Hauser-Feshbach复合核理论^[6]和Weisskopf-Ewing近似^[7]，假定γ衰变概率不明显依赖于复合核的自旋宇称，则A(n, γ)B截面可写为

其中：$\sigma _{{\text{n + }}A}^{{\text{CN}}}({E_{\text{n}}})$为复合核形成的截面； $G_{B^{*} \to \gamma + B}^{{\text{CN}}}({E_{\text{n}}})$为复合核衰变到γ道的概率(或中子俘获概率)；${E_{\text{n}}}$为中子入射能。在替代比率法中，一个截面已知的参照反应A2(n, γ)B2将用于目标反应A1(n, γ)B1的推导。基于等式(1)，两个反应截面的比率可写为

如果选择的参照反应与目标反应相似，可以使得$\sigma _{{\text{n}} + A1}^{\rm{CN} }({E_{\text{n}}})/\sigma _{{\text{n}} + A2}^{{\text{CN}}}({E_{\text{n}}}) \approx 1$，则两个中子俘获截面之比可以简化为复合核衰变到γ道的概率之比。实验测量时，我们采用实验室易于实现的替代反应d1+D1→b1+B1*与d2+D2→b2+B2*生成复合核B1*和B2*，并测量其衰变到γ道的概率比。利用该比值和截面的已知的参照反应A2(n, γ)B2 截面可以得到目标反应A1(n, γ)B1 截面。如验证实验利用⁹⁰Zr(¹⁸O, ¹⁶O)⁹²Zr*代替⁹¹Zr+n合成复合核⁹²Zr*，利用⁹²Zr(¹⁸O, ¹⁶O)⁹⁴Zr*代替⁹³Zr+n合成复合核⁹⁴Zr*，并测量⁹⁴Zr*和⁹²Zr*衰变到γ道的衰变概率比，结合⁹¹Zr(n, γ)⁹²Zr直接测量截面则可以推导出⁹³Zr(n, γ)⁹⁴Zr截面。

在该实验测量中，我们利用加速器加速117 MeV的¹⁸O轰击⁹⁰Zr、⁹²Zr高富集同位素金属自撑靶，用ΔE-E硅望远镜(碗形ΔE阵列和Micron公司的S1型环形探测器组成)覆盖22~39度出射角(望远镜角度分辨好于1度)，探测和鉴别出射的轻粒子，粒子鉴别谱如图1。通过^{90, 92}Zr(¹⁸O, ¹⁶O)^{92, 94}Zr*双中子转移后出射的¹⁶O的能量和出射角度，利用两体运动学可以重构⁹²Zr*或⁹⁴Zr*激发态能量。⁹²Zr*或⁹⁴Zr*发射的特征γ用溴化镧探测器探测，并与硅探测器鉴别的¹⁶O符合。实验设置详见参考文献[2]。实验中我们确定了⁹²Zr*或⁹⁴Zr*的激发态能量，并探测到了⁹²Zr*或⁹⁴Zr*发射的特征γ射线，经靶、束流归一，以及探测器效率等实验参数修正后，即可得到通过双中子转移反应生成的复合核⁹²Zr*和⁹⁴Zr*的γ道衰变概率比。实验确定了⁹²Zr*和⁹⁴Zr*的γ道衰变概率比， 即可结合⁹¹Zr(n, γ)⁹²Zr直接测量截面推导出⁹³Zr(n, γ)⁹⁴Zr截面。我们还在同样的实验设置下测量⁹⁴Zr(¹⁸O, ¹⁶O)⁹⁶Zr*反应，用于推导⁹⁵Zr的中子俘获截面。

Chiba & Iwamoto研究^[8]认为，在低能区(~ E_n<3 MeV)复合核衰变到γ道的概率(即俘获概率)对复合核自旋宇称依赖性较强。这是因为低能区复合核能级密度较小，衰变到γ道时分离能级跃迁占比大，对自旋宇称更为敏感；而高能区复合核能级密度大幅增加，连续能级跃迁逐渐占优，对自旋宇称敏感度降低。如图2所示，我们用TALYS程序计算了复合核⁹²Zr*处于不同的自旋宇称的γ道衰变概率随中子入射能变化的情况。在图2(a)和图2(b)中，入射中子能量小于3 MeV时， 复合核⁹²Zr*衰变到γ道的概率在不同的自旋及宇称态下，差别可达2~3个量级，如处于7⁻、8⁻态的γ道衰变概率要比处于1⁻、2⁻、3⁻和4^-态衰变概率大两个量级以上。而在高能区域，入射中子能量大于3 MeV时，γ道衰变概率在不同的自旋宇称态下开始收敛。因此，若替代反应生成的“复合核”与中子俘获生成的复合核在自旋宇称上存在显著的区别，二者衰变到γ道的概率在高能区域差异相对较小，但在低能区则会出现数量级的巨大差异。因此，采用替代法推导(n, γ)截面时，由于替代反应生成的“复合核”自旋宇称分布与中子俘获反应生成的复合核自旋宇称分布不同，衰变到γ道的概率很可能存在较大差异，间接推导得到的截面与直接测量截面就可能存在较大的差异。

替代比率法引入了一个与目标反应A1(n, γ)B1相似的参照反应A2(n, γ)B2，利用两个“复合核”γ道衰变概率比(或俘获概率比)来推导截面，即式(2)。为了研究复合核的γ道衰变概率比，我们计算了⁹⁴Zr*和⁹²Zr*在同样的自旋宇称态下的γ道衰变概率比值随中子入射能变化情况，如⁹⁴Zr*和⁹²Zr*同时处于8⁺态、中子入射能为3.8 MeV时，两个复合核的γ道衰变概率比(⁹⁴Zr*/⁹²Zr*)为4.7左右。我们依次计算了⁹⁴Zr*和⁹²Zr*自旋从0~8、宇称分别为负为正的该比值随中子入射能变化情况，如图3(a)和图3(b)所示。相对于图2(a)、图2(b)中不同自旋宇称态下⁹²Zr*的γ衰变概率呈2~3个量级变化，⁹⁴Zr*和⁹²Zr*的γ衰变概率比处于不同自旋宇称态时差异就要小得多。尤其是在中子入射能高于6 MeV时，各自旋宇称态下的γ衰变概率比几乎完美地收敛在一个很窄的范围内，即使替代反应生成的复合核与中子俘获生成的复合核自旋宇称分布存在较大差异，其γ衰变概率比也会近似一致。因此在中子入射能较高的能区，替代比率法推导的截面与直接测量截面会趋近一致。但在中子入射能小于2 MeV时，比值在0~2之间变化；而2~6 MeV能区，自旋宇称态为8⁺、7⁺、6⁺和8^-的比值则出现了较为剧烈的变化，而较小的自旋态，如小于4的自旋态的比值趋近一致。

我们在实验上测量了(¹⁸O,¹⁶O)替代反应生成⁹⁴Zr*和⁹²Zr*衰变至γ道的衰变概率比，如图3(a)及图3(b)中空心五角星(由于高能区γ衰变概率比在各自旋宇称态下收敛，因此我们将实验数据与理论计算在高能区对齐)。由于实验测量无法分辨复合核的自旋宇称态，测得比值为所有自旋宇称态的贡献。对比理论计算和实验测量数据，在中子入射能为2~6 MeV范围内实验数据似乎不支持(¹⁸O,¹⁶O)反应生成的复合核布居自旋大于8以上的自旋态，而更倾向生成自旋较小的复合核。而在中子入射能小于5 MeV区域，由于^{91, 93, 95}Zr基态自旋为5/2且低能中子带入的角动量较小，复合核主要布居小于5的自旋态，与(¹⁸O,¹⁶O)替代反应生成的复合核布局的自旋在同一范围内。同时，理论计算显示自旋态小于5的复合核衰变概率比值趋于相同，因此替代比率法从实验上测到的比值与中子俘获生成核的衰变概率比会趋近一致，从而使得替代比率法推导的(n, γ)截面与直接测量截面在一定的误差范围内相符。这个误差范围约为30%以内，主要来源于实验测量误差、理论简化(比率法中约去了复合核生成截面和比率法中γ衰变概率不明显依赖于复合核的自旋宇称假设)带来的误差，以及参照反应的误差等。

我们还在同样的实验设置下测量⁹⁴Zr(¹⁸O, ¹⁶O)⁹⁶Zr*反应，因此我们还分别研究⁹⁶Zr*与⁹²Zr*的比值情况[如图4(a)及图4(b)所示]和⁹⁶Zr*与⁹⁴Zr*的比值情况[如图5(a)及图5(b)所示]。理论计算与实验数据对比情况与⁹⁴Zr*与⁹²Zr*情况相似，对比结果显示(¹⁸O, ¹⁶O)双中子转移反应生成的“复合核”倾向布局自旋较小的低自旋态，与中子俘获生成核自旋分布相近，使得替代比率法推导截面更趋近于(n, γ)直接测量值。但在低能量区域，尤其是中子入射能小于1 MeV的区域，实验数据明显高于理论计算，需要更加深入地研究其反应机制和机理。

s-过程中涉及的不稳定核中子俘获截面测量对于恒星核合成以及恒星内部温度、中子密度研究都有非常重要的意义。但短半衰期核素无法制靶进行直接测量，因此只能采取间接实验方法进行测量和推导。替代比率法是近年在替代法基础上发展起来的一种新方法，我们利用^{90, 92}Zr(¹⁸O, ¹⁶Oγ)^{92, 94}Zr实验测量和截面已知的⁹¹Zr(n, γ)⁹²Zr、⁹³Zr(n, γ)⁹⁴Zr验证了替代比率法，建立了基于(¹⁸O,¹⁶O)双中子转移反应的替代比率法，将替代比率法推广至不稳定核(n, γ)截面的间接测量和推导。替代比率法推导(n, γ)截面最大的障碍源于替代反应和中子俘获反应生成的复合核自旋宇称分布存在差异，而γ衰变概率又对复合核自旋宇称较为敏感。本文以⁹²Zr*和⁹⁴Zr*为例，讨论了复合核自旋宇称态对复合核γ衰变概率比的影响。认为在中子入射能较高的能区，复合核自旋宇称分布差异对γ衰变概率比影响极小，间接测量截面可以与直接测量结果比拟。但在低能区域，γ衰变概率比则会出现较为剧烈的变化，尤其是自旋大于7的态。但将理论计算与实验测量比较后发现，(¹⁸O,¹⁶O)双中子转移反应的实验数据不太支持生成“复合核”处于较高自旋态，而倾向于处于与中子俘获相近的低自旋态。由此也证明了基于(¹⁸O,¹⁶O)双中子转移反应的替代比率法推导(n, γ)截面的可靠性和可行性。但相对于重核，轻核能级密度较小^[9]，γ道衰变概率对复合核自旋宇称更为敏感，采用替代比率法推导的结果误差也会显著增大；而在A>50 区域，重核能级密度逐渐增大，对复合核自旋宇称分布敏感度逐渐降低，推导的结果会更趋近于真实值。