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Volume 39 Issue 4
Dec.  2022
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Guobin JIA, Ye DAI, Jingen CHEN, Yang ZOU, Xiangzhou CAI. Study on Transmutation of Minor Actinides in Fluoride Cooled Pebble Bed High Temperature Reactor[J]. Nuclear Physics Review, 2022, 39(4): 539-545. doi: 10.11804/NuclPhysRev.39.2022018
Citation: Guobin JIA, Ye DAI, Jingen CHEN, Yang ZOU, Xiangzhou CAI. Study on Transmutation of Minor Actinides in Fluoride Cooled Pebble Bed High Temperature Reactor[J]. Nuclear Physics Review, 2022, 39(4): 539-545. doi: 10.11804/NuclPhysRev.39.2022018

Study on Transmutation of Minor Actinides in Fluoride Cooled Pebble Bed High Temperature Reactor

doi: 10.11804/NuclPhysRev.39.2022018
Funds:  National Key Research and Development Program of China(2020YFB1902000); Pilot Project of Chinese Academy of Sciences(XDA02010000);Key Research Projects of Frontier Science of Chinese Academy of Sciences(QYZDY-SSW-JSC016)
  • Received Date: 2022-02-18
  • Rev Recd Date: 2022-05-22
  • Publish Date: 2022-12-20
  • According to the characteristics of deep burnup of fluorine salt cooled spherical bed high temperature reactor (FHR), the feasibility of transmutation of minor actinides by FHR is studied in this paper. The results show that: (1) the enrichment of U-235 is 19.75%, and the mass ratio of UO2 to MAO2 in triso is 18:1 after pebble optimized; (2) The flow rate of pebble in the core is 4.59 cm/d and the deepest burnup is 150 GWd/tHM; (3) The total transmutation rate of minor actinides is 26.16%. Among them, Np-237, Am-241 and Am-243 are transmuted by capture absorption and $ \beta $ decay to fission nuclide. Cm-243, Cm-244 and Cm-245 cannot transmute effectively, due to accumulation effect by capture adsorption and β decay.
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通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
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    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

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Study on Transmutation of Minor Actinides in Fluoride Cooled Pebble Bed High Temperature Reactor

doi: 10.11804/NuclPhysRev.39.2022018
Funds:  National Key Research and Development Program of China(2020YFB1902000); Pilot Project of Chinese Academy of Sciences(XDA02010000);Key Research Projects of Frontier Science of Chinese Academy of Sciences(QYZDY-SSW-JSC016)

Abstract: According to the characteristics of deep burnup of fluorine salt cooled spherical bed high temperature reactor (FHR), the feasibility of transmutation of minor actinides by FHR is studied in this paper. The results show that: (1) the enrichment of U-235 is 19.75%, and the mass ratio of UO2 to MAO2 in triso is 18:1 after pebble optimized; (2) The flow rate of pebble in the core is 4.59 cm/d and the deepest burnup is 150 GWd/tHM; (3) The total transmutation rate of minor actinides is 26.16%. Among them, Np-237, Am-241 and Am-243 are transmuted by capture absorption and $ \beta $ decay to fission nuclide. Cm-243, Cm-244 and Cm-245 cannot transmute effectively, due to accumulation effect by capture adsorption and β decay.

Guobin JIA, Ye DAI, Jingen CHEN, Yang ZOU, Xiangzhou CAI. Study on Transmutation of Minor Actinides in Fluoride Cooled Pebble Bed High Temperature Reactor[J]. Nuclear Physics Review, 2022, 39(4): 539-545. doi: 10.11804/NuclPhysRev.39.2022018
Citation: Guobin JIA, Ye DAI, Jingen CHEN, Yang ZOU, Xiangzhou CAI. Study on Transmutation of Minor Actinides in Fluoride Cooled Pebble Bed High Temperature Reactor[J]. Nuclear Physics Review, 2022, 39(4): 539-545. doi: 10.11804/NuclPhysRev.39.2022018
    • 当前轻水堆的主要燃料循环方式为一次通过式,电功率1 GW的核电厂一年大约产生25 t乏燃料。随着中国核电的发展,待处理的乏燃料总量会逐渐增加,如何妥善处理这些乏燃料,特别是乏燃料中具有长半衰期的高放射性废物,关系到中国核能能否继续发展[1]。乏燃料中具有长半衰期的高放射性的废物包括U、Pu等同位素,以及Np-237、Am-241、Am-243、Cm-244、Cm-245 等称为次锕系核素,其中次锕系核素(Minor Actinides,MA)占乏燃料0.1%左右。当前商业运行的轻水堆中,乏燃料中的U、Pu等同位素可通过分离嬗变[2]进行提取,做成混合氧化物(Mixed Oxide, MOX)燃料重新装堆辐照,但是MA目前还没有较成熟的大规模回收再利用经验。由于这些核素具有长半衰期,需要大约十万年放射性活度才能降到天然铀的放射性活度水平,不能直接进行地质处置,因此有必要研究MA在不同反应堆嬗变的可行性。

      国内目前在不同类型反应堆上嬗变MA开展了一些研究。其中,在轻水堆上嬗变MA的性能不是很理想,文献[3-4]在组件添加1%的MA,计算结果显示,不仅会减小剩余反应性,而且还会对反应堆的控制带来困难,并且嬗变率较低。在快能谱下,由于MA的裂变/俘获比值比热堆大,中子通量密度更高,使得MA核素在快堆中更容易发生裂变。因此相比热堆,利用快堆嬗变MA的性能更好。如气冷快堆[5] 在1 300 d内能嬗变MA 50到300 kg;文献[6]针对小型模块化增殖焚烧快堆,分别使用U-233与U-235两种燃料对MA嬗变进行了分析,计算结果显示,两种燃料都能有效嬗变MA,但使用U-233的安全性更好。文献[7]对加速器驱动次临界反应堆嬗变MA做了初步研究,计算发现,在100 MW功率的条件下,将MA包裹到堆芯外围的包覆层,每年大约消耗10~20 kg。熔盐堆嬗变超铀核素[8-9]的研究目前也多集中在快能谱反应堆,如俄罗斯Kurchatov研究所设计的熔盐嬗变堆(MOlten Salt Actinide Recycler and Transmuter, MOSART),其以嬗变超铀核素为目的[10]。此外,文献[11]针对MOSART开展超铀核素的嬗变进行研究。文献[12]针对熔盐快堆(Molten Salt Fast Reactor, MSFR)开展嬗变MA进行了研究,结果表明,较大的MA装量不仅可以增加嬗变率,也能降低裂变核素的消耗量。文献[13]利用单流双区熔盐堆(Single-fluid Double-zone Thorium-based Molten Salt Reactor, SD-TMSR)相同燃料盐、堆芯中存在两种不同慢化比区域的特征,对MA中主要核素Np-237与Am-241进行嬗变分析,结果显示,在1 500 d的辐照时间后,Am-241与Np-237的嬗变率分别达到98.5%与93.2%。

      氟盐冷却球床高温堆是熔盐堆的一种堆型,其使用燃料球中的三元结构各向同性燃料TRISO(TRistructural-ISOtropic)作为核燃料,燃料球中的石墨基底作为慢化剂,氟盐作为冷却剂。与轻水堆相比,氟盐冷却球床高温堆启堆时,通过在线更换燃料球,可减少裂变核素装载量,降低初始剩余反应性;运行过程中,通过增加或降低新燃料球投入的速率控制反应性波动,使得全堆芯的燃料球燃耗深度分布均匀,也不需专门停堆更换燃料组件;达到平衡态后,剩余反应性、缓发中子份额等基本不发生变化,从而对反应性的要求也会降低。尽管有以上优点,但是目前国内与国外还没有针对氟盐冷却球床高温堆嬗变MA的研究,本文拟利用FHR在线更换燃料球达到深燃耗的特征,研究其嬗变MA的可行性。

    • 堆芯与燃料球的关键参数参考文献[14]设计的一体化熔盐堆,堆芯模型如图1(a)、(b)所示。图中,黄色为石墨反射层,燃料球床高度为506 cm,底部冷却剂熔盐FLiBe的高度为100 cm。燃料球在堆芯中采用随机堆积形式,堆积因子为60.46%,剩余的空间为FliBe熔盐。燃料球具有双重非均匀性,几何结构如图1(c)所示。其在堆芯中采用随机堆积形式,堆积因子为60.46%,剩余的空间为FLiBe熔盐。内部燃料颗粒不仅包含UO2,也包含MAO2。其中,Np-237,Am-241,Am-243,Cm-243,Cm-244,Cm-245重金属质量份额占MA重金属质量的份额分别为56.2%,26.4%,12%,0.03%,5.11%,0.26%,其形式为MAO2。用于驱动嬗变的燃料为富集铀UO2,其中MAO2与UO2两种燃料在同一个kernel内。堆芯与燃料球的参数见表1

      参数
      热功率/MW1 000
      活性区内径/cm506
      活性区高度/cm506
      燃料球填充因子/%60.46
      侧反射层厚度/cm50
      熔盐LiF/BeF2摩尔比2:1
      熔盐密度/(g·cm−3)2.28~4.88×10−4 T( ºC)
      燃料球直径/cm6
      Triso填充率/%10
      UO2、MAO2密度/(g·cm−3)10.5
      疏松热解炭层密度/(g·cm−3)1.05
      内置密热解炭层密度/(g·cm−3)1.9
      碳化硅密度/(g·cm−3)3.8
      外致密热解炭层密度/(g·cm−3)1.9
    • 在石墨慢化球床堆中,中子自由程与组件燃料球的尺寸基本相当或更大,容易受到周围能谱的影响,确定论传统的计算流程为“两步法”,即首先组件均匀化,然后堆芯均匀后,其不会考虑组件之间的影响。此外,PB-FHR的冷却剂具有较大的中子吸收截面与散射截面,燃料球受到浮力作用聚集在活性区上方,因此堆芯活性区下部存在较多的冷却剂熔盐,其对堆芯的有效增殖因子以及轴向的功率分布有较大影响,因此也需要考虑进来。为了解决氟盐冷却球床高温堆的泄漏效应,以及堆芯活性区下部熔盐的均匀化问题,参考文献[15-16]使用“三步法”的均匀化计算流程。三步法均匀化计算流程为:(1) 使用中子输运方程对燃料球与外层熔盐进行均匀化,得到燃料球与外部熔盐整体的宏观群截面;(2) 使用中子输运方程对底部熔盐、活性区、外部反射层进行均匀化,给出底部熔盐、堆芯反射层的宏观群截面。在这一步中可以考虑不同组件之间的影响;(3) 将以上宏观截面放到全堆芯中,进行全堆三维扩散计算。氟盐冷却球床高温堆的燃料球运动方向与高温气冷堆也有不同,主要表现在燃料球随冷却剂从底部进入,受到浮力作用逐渐向上运动,顶部使用燃耗测量机构测量燃耗后,超过阈值的卸出堆芯。氟盐冷却球床高温堆燃料管理模型如图2所示。从图2可以看出,堆芯分为n个流道,每个流道沿堆芯轴向分为若干个网格,每个网格内又包含在堆芯中循环m-1次的燃料球。燃料球在堆芯中循环m次后,卸出堆芯。PBMSR程序[15-16]参考FHR的燃料管理流程进行计算,其相比蒙卡程序,可快速给出堆芯从初态,经过渡态,到平衡态的全寿期数值模拟结果。此外,由于ENDF/B-8.0[17]评价数据库增加了部分热中子散射截面数据,改进了MA核素评价截面数据,更新了H-1、O-16、Fe-56、U-235、U-238 与Pu-239核素的部分截面参数,因此,本文使用程序PBMSR与ENDF/B-8.0评价数据库,对FHR嬗变MA进行计算与分析。

    • 氟盐冷却球床高温堆的组件为燃料球,外围包裹冷却剂熔盐,熔盐层的厚度根据燃料球在堆芯中的填充率计算。如当填充床为0.604 6时,燃料球直径为6 cm时,熔盐层的厚度为0.547 8 cm,计算模型如图3(a)所示。首先对组件进行优化分析,主要包括U-235的富集度以及MA与U的质量比。U-235的富集度受到核不扩散的限制,在20%以内,因此本文选择5%, 10%, 15%, 19.75%四个数值进行分析。不同MAO2与UO2质量比,也会对燃料球组件的有效增殖因子kinf带来影响。无限增殖因子kinf计算结果如图3(b)所示。图中,不同颜色的线表示不同的U-235富集度,横坐标表示UO2与MAO2的质量比。从图中可以看出:(1) U-235的富集度升高,初始增殖因子快速上升后逐渐趋缓;(2) 低富集度无法启动带有MA的燃料球,这主要是因为MA在初始时刻吸收截面较大造成。因此,必须使用高富集度的UO2作为驱动燃料;(3) UO2的质量为MAO2质量16倍以上,初始时刻无限增殖因子kinf才大于1。

      为了提高MA的嬗变率,选择U-235富集度为19.75%,UO2与MAO2的质量比为18。在此条件下,组件kinf随燃耗的演化如图4(a)所示。从图中可以看出,燃耗小于30 GWd/tHM时,kinf快速下降,随后逐渐增加,然后又快速下降。这主要是因为MA中的Np-237通过级联俘获吸收,在30 GWd/tHM以内快速转化为裂变核素Pu-239,Pu-241,Pu的同位素随燃耗的演化如图4(b)所示。

    • 根据文献[16]中的燃料管理计算模型,设置燃料球在堆芯中循环流动七次后,燃耗达到150 GWd/tHM时卸出堆芯。燃料球在堆芯中的平均速度为4.59 cm/d。使用程序PBMSR计算得到不同循环次数条件下燃料球的燃耗深度随时间的演化如图5(a)所示。从图中可以看出:(1) 在堆芯中循环一次,燃耗大约增加20 GWd/HM;(2) 在750天左右,堆芯中每次循环的燃料球燃耗逐渐趋向稳定,最深燃耗为堆芯中循环七次的燃料球,燃耗最终平衡到149.6 GWd/tHM,与设计基本相符。有效增殖因子与卸出堆芯燃料球的燃耗随时间的演化如图5(b)所示。从图中可以看出,有效增殖因子刚开始快速下降,后快速上升。这主要是因为MA中的Np-237转化为裂变核素Pu-239与Pu-241。随后有效增殖因子逐渐下降,这主要是因为当Pu同位素逐渐趋于稳定后,总吸收截面逐渐增加使得有效增殖因子keff缓慢下降;此外堆芯内的燃耗分布在大约750 d基本维持不变,堆芯的有效增殖因子keff也基本稳定在1.0,从而达到平衡态。

      MAO2中的六种MA核素浓度随时间的演化如图6(a)所示,从图中可以看出,(1) Np-237与Am-241的下降较多,这主要是因为Np-237转化为Pu同位素,通过俘获吸收反应消耗掉;而Am-241在热能谱下的俘获截面与裂变截面都较大,也能进行有效嬗变;(2) Cm的三个同位素基本没有消耗,尤其是Cm-244在整个寿期内反而逐渐增加,这主要是因为Am-243通过俘获吸收,再经历$ \beta $衰变逐渐积累导致。另外,嬗变MA核素的同时,UO2也受到中子辐照,因此也会逐渐积累MA核素,其产生的六种主要MA核素浓度演化如图6(b)所示。从图中可以看出,六种主要的MA核素在整个寿期内缓慢积累。

      六种MA核素的详细燃耗链如图7所示。图中,绿色的六个核素为初始装载的MA核素,蓝色为热中子能谱下的易裂变核素。从图中可以看出,(1) Np-237受到中子辐照后,转化为Np-238,然后通过$ \beta $衰变转变为Pu-238;(2) Pu-238通过中子俘获吸收转化为易裂变核素Pu-239发生裂变,此外还会通过两次中子俘获吸收转化为易裂变核素Pu-241发生裂变;(3) Am-241可通过中子俘获吸收,转化为易裂变核素Am-242,从而也能有效嬗变;(4) Am-243主要通过中子俘获吸收转化为易裂变核素Am-244进行嬗变;(5) 在热能谱下Cm-243、Cm-245是易裂变核素,因此两者核素的质量增加并不明显;(6) Cm-244中子俘获吸收截面较小(79.4 b),叠加Cm-243的中子俘获吸收与Am-244的β衰变,使得Cm-244的核素质量增加较为明显,如图6(a)所示。

      根据新加入堆芯的初始MA质量,减去寿期末MA的各核素质量,加上UO2辐照后产生的MA核素,得到总的嬗变质量,相关数据如表2所列。从表中可以看出,Np-237与Am的同位素在氟盐冷却球床高温堆中可以有效嬗变,但是Cm同位素不能有效嬗变。

      核素初始
      MAO2
      MA质量/kg
      寿期末
      MAO2
      MA质量/kg
      寿期末
      UO2中产生
      MA质量/kg
      总嬗变
      质量/kg
      嬗变率
      /%
      Np237 155.140 00 123.450 0 1.352 00 30.330 0 19.55
      Am241 72.880 00 29.220 0 0.032 26 43.620 0 59.85
      Am243 33.130 00 25.140 0 0.015 22 7.974 0 24.00
      Cm243 0.082 81 0.412 1 2.716×10−5 −0.329 3
      Cm244 14.110 00 22.240 0 1.101×10−3 −8.130 5
      Cm245 0.717 70 1.982 0 1.895×10−5 −1.264 0

      定义MA的嬗变率c的计算公式:

      式(1)中:$\displaystyle \sum {{m_{{\text{MA}},\,{T_i}}}}$表示初始时刻MA的总质量;$\displaystyle \sum {{m_{{\text{MA}},\,{T_e}}}}$表示寿期末MAO2中MA的总质量;$\displaystyle \sum {{m_{{\text{U}}{{\text{O}}_{\text{2}}},\,{T_e}}}}$表示寿期末UO2中产生的MA总质量。根据上式,计算得到MA的总嬗变率为26.16%。相比较文献[3],PWR嬗变MA,总嬗变率仅为1.72%。

    • 氟盐冷却球床高温堆可实现在线换料,从而在优化的燃料管理策略条件下,燃料球可达到较深燃耗。利用其在线换料的优势,使用氟盐冷却球床高温堆燃料管理程序PBMSR,对其嬗变MA进行可行性分析,结论如下:

      (1) 燃料球参数优化的结果为,U-235富集度为19.75%,UO2与MAO2质量比为18:1;

      (2) 优化后燃料管理策略为燃料球的流速为4.59 cm/d,在堆芯中循环七次卸出,燃料球燃耗为150 GWd/tHM;

      (3) Np-237,Am-241,Am-243三种核素通过俘获吸收、$\beta $衰变进行有效嬗变。其中Np-237的嬗变率为19.55%,Am-241的嬗变率为59.85%,Am-243的嬗变率为24%;由于Np-237,Am-241,Am-243的俘获吸收以及$\beta $衰变的积累效应,寿期末Cm-243、Cm-244、Cm-245质量分别增加0.329 3 kg、8.130 5 kg、1.264 kg;

      (4) 在750天的辐照过程中,FHR对MA的嬗变质量为72.2 kg,总质量的嬗变率为26.16%,相比PWR嬗变率1.72%,嬗变率高15倍。

      针对FHR嬗变MA向平衡态过渡的过程中,剩余反应性有较大增加的现象,下一步计划改进燃料管理策略,使得堆芯的剩余反应性增长较小。

Reference (17)

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