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利用加速器加速低中能质子(p)或氘(D)离子束轰击锂(Li)或铍(Be)靶,发生核反应产生中子是一类重要的加速器中子源,这类中子源有中子产额高、可控性好、辐射安全和造价相对低廉等优点,在中子物理研究[1-3]以及中子照相[4-6]、中子治癌[7]、中子活化分析[8]、中子辐照育种[9-10]和材料中子辐照损伤[11]等中子应用技术领域有重要应用价值。特别地,近年来随着强流直线加速器技术的快速发展,这类加速器中子源被广泛关注和研究。例如,为了满足聚变堆结构材料快中子辐照损伤研究的需要,由多个发达国家合作的一台通过加速强流氘束轰击Li靶的国际聚变材料辐照装置(IFMIF, International Fusion Materials Irradiation Facility)中子源正在研制中[12-14];为了推进硼中子俘获治疗(BNCT, Boron Neutron Capture Therapy)[15-16]技术的广泛应用,众多研究机构正在致力于强流低能质子束轰击Li靶加速器中子源的研制。
如前所述,低中能加速器中子源通常通过加速质子或氘离子束轰击金属锂或铍靶来产生中子,与金属锂相比较,金属铍熔点(128 7 °C)和热导率 (190 W/m·K) 高,具有更好的化学稳定性和加工性能,能承受更高的束流功率,有利于实现更高的中子产额,特别是基于9Be(d, xn)反应的加速器中子源中子产额较高、中子能谱较软、中子角分布具有明显的前倾性,是满足聚变堆结构材料辐照损伤和BNCT需求的一种具有应用价值的中子源之一。
9Be(d, xn)反应加速器中子源作为典型的氘核轰击轻核靶产生中子的中子源,主要通过两种核反应途径产生中子:(1) 复合核反应。即氘核被铍靶原子核俘获形成激发态的复合核,复合核退激发射中子;(2) 削裂反应。即典型的直接反应过程,氘核入射到铍靶原子核的边缘,因氘核核子的结合能很小,氘核内的一个质子被靶核俘获,中子被释放,氘核削裂反应发生的几率随着氘核能量的增加而增大,并会显著影响(d, xn)反应的中子角分布和中子产额。在开展基于9Be(d, xn)反应加速器中子源的研究和应用中,希望发展相关理论与方法,对其能谱和角分布进行较精确的计算和描述。然而,由于9Be(d, xn)反应的反应道众多、反应过程复杂,发展完备的核反应理论描述仍然十分困难。在实验方面,尽管近二十年来已开展了大量有关9Be(d, xn)反应中子能谱的测量实验研究,但还未形成9Be(d, xn)反应中子的双微分或微分截面数据库,故无法根据双微分或微分截面实现对其能谱和角分布的数值计算。
针对9Be(d, xn)反应中子源的研究现状,本工作拟利用典型的蒙特卡罗程序PHITS 3.26 (the Particle and Heavy Ion Transport code System)程序[17-18],模拟计算入射氘束流能量为8~25 MeV范围内厚靶9Be(d, xn)反应的能谱和角分布数据,并结合已有的实验数据,开展核内级联模型INCL (Intra-Nuclear Cascade of Liege)[19-21]、JQMD模型(JAERI Quantum Molecular Dynamics)[22]、扭曲波伯恩近似模型DWBA(Distorted Wave Born Approximation)[23]等描述9Be(d, xn)反应中子源的适用性研究。此外,高功率的氘束流轰击在铍靶上会产生大量的热,靶面温度升高,对铍靶系统的稳定运行产生威胁。本工作也将基于热传导理论对5~25 MeV/5 mA氘束流轰击铍靶的靶面温度进行模拟计算,评估厚靶低中能9Be(d, xn)反应加速器中子源靶系统的稳定性和可靠性,为此类加速器中子源的研发和应用提供支持。
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JQMD模型是由Niita等[22]在量子分子动力学(QMD,Quantum Molecular Dynamics) 模型的基础上,结合统计衰变模型(SDM, Statistical Decay Model)发展的一种描述核反应的理论模型。其中QMD模型是由Aichelin等[24-25]提出的半经典的微观动力学模型,该模型是在N个核子形成的6N维相空间中自洽地描述整个核反应的动力学过程,每个核子的动量和位置采用一对耦合的高斯包来描述,即
其中:
$ {R}_{i} $ 和$ {P}_{i} $ 分别是第$i$ 个粒子在坐标和动量空间中的波包中心;$L$ 为高斯宽度。模型主要包括三部分:(1) 初始化入射核和靶核。在初始化的过程中,QMD模型根据入射核和靶核的密度分布和动量分布抽样来确定核子的位置和动量,抽样所得的核子位置和动量代表相应核子的波包中心的位置和动量;(2) QMD模型中,
$ {R}_{i} $ 和$ {P}_{i} $ 的时间演化由牛顿方程和随机两体碰撞描述,核子于自身所形成的平均场中遵循正则方程自洽演化:其中H是体系的哈密顿量;(3) QMD模型引入随机两体碰撞项,对核子与核子的碰撞处理类似于级联模型。
SDM模型是仅考虑了轻粒子蒸发的简单模型,包括n、p、d、t、3He和α粒子的蒸发。这些粒子的发射概率
${P_x}$ 由费米气体模型给出:其中:x代表某粒子;
${J}_{x},\,{m}_{x}和\varepsilon$ 分别表示x粒子的自旋、质量和动能;$ {\sigma }_{x}\left(\varepsilon \right)和\rho \left(E\right) $ 分别表示能量为$\varepsilon $ 的粒子的吸收截面的倒数和激发能为E的剩余核的能级密度。 -
INCL模型是在计算核内级联碰撞的微观蒙卡输运模型INC(Intra-Nuclear Cascade)[26]发展和完善而来的物理模型。根据费米气体模型[27-28],并遵循泡利阻塞效应,采用相对论方法进行核内运动计算,核内截面采用基于实验值的参数化公式等。与INC模型不同的是,INCL模型考虑了time-like模拟输运过程,即同一时间段同时记录多个级联粒子的输运,并进行核内的实时演化。在INCL模型计算结束后,可以与退激发模型[29]进行耦合对核反应做进一步的计算。
相比JQMD模型,INCL模型考虑了氘入射反应中的质子削裂反应,因此可以更好地描述整个反应的截面。但是INCL模型不包括氘核弹性破裂过程,该过程在小角度范围内,贡献小于质子削裂过程,Ye等[30]通过比较Glauber模型[31]计算的质子削裂反应的截面与连续-离散化耦合通道(CDCC, Continuum Discretized Coupled Channels)方法[32-33]得到的弹性破裂截面的比较,证实了这一点。
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DWBA方法通过量子力学计算,来获得基态靶核与基态或激发态剩余核之间的反应概率(截面)[23]。DWBA假设9Be(d, xn)反应中的氘与靶核组成了一个三体系统,在这个三体系统中,转移反应只发生在一个步骤中,忽略靶核中的多步过程和核子系统的影响,则核反应的微分截面可表达为
式中:
$ F $ 是动力学参数;${T}_{\mathrm{DWBA}}$ 是DWBA的转移矩阵元,矩阵元为其中:
$ N $ 是归一化因子;$\; {\chi }^{}_{i}\left({\boldsymbol{r}}^{}_{i}\right)$ 和$\; {\chi }^{}_{f}\left({\boldsymbol{r}}^{}_{f}\right)$ 分别是初始状态下氘和靶核与最终状态下中子和剩余核之间的扭曲波,${\varphi }^{}_{\mathrm{pn}}\left({\boldsymbol{r}}^{}_{\mathrm{pn}}\right)$ 是氘的本征波函数,${\varphi }^{}_{\mathrm{pT}}\left({\boldsymbol{r}}^{}_{\mathrm{pT}}\right)$ 是剩余核中质子的束缚态波函数,${V}^{}_{\mathrm{pn}}\left({\boldsymbol{r}}^{}_{\mathrm{pn}}\right)$ 是质子转移反应的剩余相互作用,扭曲波$ \; {\chi }^{}_{i}\left({\chi }^{}_{f}\right)$ 是氘和靶核(中子与剩余核)之间相互作用的光学势的薛定谔方程的解,光学势定义为其中:
$ \mathrm{V}、\mathrm{W}\mathrm{d}\mathrm{和}\mathrm{S}\mathrm{O} $ 分别表示体积中心、表面中心和自旋轨道;$ {V}_{\mathrm{C}}\left(r\right) $ 是半径为${r}^{}_{\mathrm{V}}{A}^{1/3}$ 的均匀带电球体的库仑势,束缚态${\varphi }^{}_{\mathrm{pT}}$ 是具有单粒子势的薛定谔方程的解。DWBA模型共考虑了9Be(d, n)10B反应的十一条能级,分别对应于反应生成剩余核10B的基态以及十个激发态。不同核反应物理模型所描述的核反应在空间上可以被区分,如DWBA所描述的核反应通常发生在靶核表面,而INCL模型描述的级联过程常发生在靶核内部,前者发射的中子通常比入射氘能量高,后者的比入射氘能量低。基于此原理,PHITS程序开发了将DWBA与INCL模型[20-23]相耦合的算法,并根据程序算法判断DWBA事件是否发生,由此可得到两种模型耦合互补的叠加计算结果。
DWBA方法有一定的能量使用范围,对于9Be(d, xn)反应为5~25 MeV范围,因此本文的模拟计算将在该范围内进行。
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为了检验不同核反应物理模型的适应性,分别采用PHITS程序中的JQMD、INCL和INCL/DWBA耦合模型,计算了氘束能量为18.09 MeV入射厚铍靶(靶厚度为0.13 cm)条件下,中子出射角度为3.5°的9Be(d, xn)反应的中子能谱,并与实验数据[34]进行比较,结果如图1所示。
由图1中不同模型的计算结果与实验数据比较可以看出,JQMD模型计算结果明显低于实验数据,且中子能量在17~22 MeV范围的能谱平台不显著,说明JQMD模型无法正确描述敲出、削裂及破裂反应等过程。INCL模型计算结果在中子能量小于12.5 MeV能区和实验数据的符合较好,在大于12.5 MeV能区,计算结果显著高于实验数据,说明基于核内级联碰撞的INCL模型也没有很好地反映9Be(d, xn)系统的敲出、削裂及破裂等典型的直接反应过程。INCL/DWBA耦合模型计算结果在整个中子能区与实验数据符合较好,特别是在反映9Be(d, xn)系统的削裂反应特征的17~22 MeV中子能区,两者一致性很好。
可以看出,INCL/DWBA耦合模型对计算9Be(d, xn)反应中子具有更好的适应性。
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为了进一步检验INCL/DWBA耦合模型对描述9Be(d, xn)反应中子源能谱的普适性,根据文献中给出的氘束流能量范围在5~25 MeV区间的9Be(d, xn)反应能谱实验数据,开展了INCL/DWBA耦合模型计算结果与实验数据的对比研究。
图2给出了氘束能量8.84 MeV下9Be(d, xn)反应不同角度出射的中子能谱计算结果与实验数据[34]的比较,计算时根据实验铍靶厚度取为0.037 cm。图3给出了氘束能量9.97 MeV下9Be(d, xn)反应不同角度出射的中子能谱计算结果与实验数据[34]的比较,计算时根据实验铍靶厚度取为0.046 cm。图4给出了氘束能量14.05 MeV下9Be(d, xn)反应不同角度出射的中子能谱计算结果与实验数据[34]的比较,计算时根据实验铍靶厚度取为0.084 cm。图5给出了氘束能量16.07 MeV下9Be(d, xn)反应不同角度出射的中子能谱计算结果与实验数据[34]的比较,计算时根据实验铍靶厚度取为0.11 cm。图6给出了氘束能量20 MeV下9Be(d, xn)反应不同角度出射的中子能谱计算结果与实验数据[34]的比较,计算时根据实验铍靶厚度取为0.16 cm。图7给出了氘束能量25 MeV下9Be(d, xn)反应不同角度出射的中子能谱计算结果与实验数据[35]的比较,计算时根据实验铍靶厚度取为0.3 cm。
由图2~7所示结果可以看出,厚靶9Be(d, xn)反应中子能谱呈典型的“钟罩”形分布,在小角度情况下较高中子能区呈现一明显平台,此部分中子主要来自削裂反应。处于能谱末端的平台能区中子,主要来自于剩余核离散能级的削裂反应的贡献,随着出射角度的增大,该平台逐渐减弱,但仍然可见。由图2~7所示结果比较还可以看出,在8~25 MeV氘束流能量和较宽的出射角范围,中子能谱计算结果与实验数据能够较好地相符合,说明至少在上述氘束流能量能量范围,INCL/DWBA耦合模型能够较好地描述9Be(d, xn)反应过程及中子能谱特征。
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中子角分布是中子源的另一个重要特性参数。目前,有关厚靶9Be(d, xn)反应中子源角分布的实验研究开展很少,数据缺乏。文献[36]给出了一组氘束流能量13.54 MeV、铍靶厚度0.2 cm下的中子角分布实验测量数据,以此为例,基于INCLDWBA耦合模型,采用PHITS程序计算了9Be(d, xn)反应中子角分布,并与实验数据进行了比较,结果如图8中所示。另外,基于INCL/DWBA耦合模型,采用PHITS程序计算了氘束流能量分别为8.84 MeV(铍靶厚度0.037 cm)、20 MeV(铍靶厚度0.16 cm)和25 MeV(铍靶厚度0.3 cm)下的9Be(d, xn)反应中子角分布,结果也显示在图8中。
从图8结果可以看出,INCL/DWBA耦合模型计算得到的氘束流能量13.54 MeV的中子角分布结果和实验数据一致性较好,能很好地反映了9Be(d, xn)反应中子源角分布的“前倾性”趋势。另外,不同氘束流能量角分布数据比较显示,随着氘束流能量的提高,中子源角分布的“前倾性”会更加显著。
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在BNCT及其他中子应用技术研究中,通常要求中子产额越高越好,提高氘束流能量或提高氘束流强度是提高中子产额的有效途径,束流能量和束流强度的提高会导致铍靶上束流功率增大,造成靶面温度上升,铍靶能否承受较高的束流功率,成为9Be(d, xn)反应加速器中子源需要解决的关键问题之一,而采用水冷大面积高速旋转铍靶将是解决问题的有效途径。本节将设计一个水冷大面积高速旋转铍靶方案,并在靶上氘束流强度5 mA、氘束流能量5~25 MeV条件下,通过模拟靶面温度分布,对方案可行性进行评估。
所设计的水冷大面积高速旋转靶系统结构示意图如图9所示,物理参数见表1。旋转靶采用两层结构,分别为金属铍靶以及铜托,金属铍的厚度选择对应入射氘核在铍中的最大射程。铜托的作用是增加铍靶的散热,材料选择纯铜[导热系数:398 W/(m·K)],纯铜的热阻比其他铜类合金更小,散热能力更强。旋转靶的转速设计为1 000 r/min,氘束流束斑半径为0.01 m。 9Be(d, xn)加速器中子源运行时,高功率的氘束流轰击在高速旋转的铍靶靶面上,形成一个环形带,靶面周期性的接受束流轰击,从而降低了单位面积的束流平均功率密度,同时,铜托背面采取强迫水冷措施将热量随循环冷却水带出,有效地降低靶面温度。
名称 参数 束流强度/mA 5 束斑半径/m 0.01 靶直径/cm 20 铜托厚度/mm 0.1 靶转速/(r·min−1) 1 000 靶面旋转一周所需的时间/ms 60 靶点的平均加热时间/ms 1.9 冷却水平均温度/ºC 30 铍的密度/( kg·m−3) 1 848 铍的比热容/[J·(kg·ºC)−1)] 1 820 纯铜的导热系数/[W·(m·ºC)−1] 398 -
根据水冷大面积高速旋转靶的设计参数以及结构,由热传导理论可知,传热物体的热流向量q与其内部温度场及导热系数有关。热流向量的方向为热流量最大的方向,大小等于该方向单位时间内流过单位面积的热量。温度场为时间和位置的函数,可用温度梯度来描述。对于各项同性的均匀的材料,其传热方程为
其中
$K$ 为该材料的导热系数。在物体中取一闭合曲面
$S$ ,闭合曲面$S$ 围成的体积为$V$ ,$S$ 内无内热源时,由能量守恒定律可知,单位时间内体积为$V$ 的材料内内能变化量等于单位时间流入闭合曲面$S$ 的热量与单位时间流出闭合曲面$S$ 的热量之差,即其中:方程左侧第一项为单位时间流入闭合曲面的热量;第二项为单位时间流出闭合曲面
$S$ 的热量;方程右侧为单位时间内体积为$V$ 的材料内内能变化量;$\rho $ 为材料密度;$c$ 为材料比热,$T$ 为温度。本工作基于上述热传导理论,计算了不同入射氘束流能量下垂直入射靶时的靶面温度随时间的变化,结果如图10所示。由图中可以看出,由于铍的比热容较大,加热时间内温度的升高速度较慢,在加热时间的1.9 ms内,冷却水带走的热流量小于氘束流轰击靶面产生的热流量,因此靶点温度持续升高。在冷却时间58.1 ms内,氘束流不再轰击靶点,仅有冷却水进行冷却,靶点温度基本都在12.5 ms时迅速降低至冷却水的温度。
随着入射氘束流能量(功率)的提高,靶点最高温度也随之提高。25 MeV/5 mA氘束流情况下,靶点最高温度为91.1 ºC;20 MeV/5 mA的氘束流情况下,靶点最高温度为78.8 ºC;15 MeV/5 mA的氘束流情况下,靶点最高温度为66.6 ºC;10 MeV/5 mA的氘束流情况下,靶点最高温度为54.4 ºC; 5 MeV/5 mA的氘束流情况下,靶点最高温度为42.2 ºC,均符合铍靶稳定运行的要求。综合以上结果,金属铍具有熔点高、比热高的优势,采用大面积高速旋转强迫水冷技术,可以使铍靶在125 kW束流功率下温度控制在100 ºC内,可保证金属铍靶使用的稳定性。
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本工作采用PHITS程序开展了低中能厚靶9Be(d, xn)反应加速器中子源的中子能谱和角分布计算研究,通过与实验数据的比较,重点讨论了JQMD、INCL和INCL/DWBA耦合模型三种核反应模型对计算厚靶9Be(d, xn)反应中子辐射场的适用性。结果显示,JQMD模型不能很好描述9Be(d, xn)系统的敲出、削裂及破裂等典型的直接反应过程,会导致较高能区中子能谱数据明显低于实验结果;基于核内级联碰撞的INCL模型,也不能正确描述敲出、削裂及破裂反应等过程,能谱高能区平台特征不显著,且会导致计算结果明显高于实验数据;将核内级联碰撞和扭曲波伯恩近似相耦合的INCL/DWBA模型,相互补充,在氘束流能量8~25 MeV范围,其中子能谱计算结果能够较好地同实验数据相符合,对9Be(d, xn)的敲出、削裂及破裂反应等过程描述较为完备,同时,中子角分布计算结果与实验数据的一致性较好,能够很好反映9Be(d, xn)反应加速器中子源角分布的“前倾性”特征。
目前,由于PHITS程序中DWBA模型对入射粒子的能量适用范围被限定在5~25 MeV,结合文献中现有9Be(d, xn)反应中子能谱和角分布实验数据,仅验证了氘离子束能量8~25 MeV区间INCL/DWBA耦合模型对计算9Be(d, xn)反应中子源特性的适应性。也就是说,在氘离子束能量8~25 MeV区间,利用INCL/DWBA耦合模型计算,可以为厚靶9Be(d, xn)反应中子源特性研究及应用提供较为准确的中子辐射场数据。
此外,本工作根据热传导理论评价计算了厚靶低中能9Be(d, xn)反应加速器中子源在不同束流功率条件下靶面温度变化,采用大面积高速旋转强迫水冷技术可以使铍靶在125 kW束流功率下靶面温度控制在100 ºC内,保证金属铍靶在高功率束流轰击条件下的稳定性和安全性。本工作评价计算了厚靶9Be(d, xn)反应加速器中子源在5~25 MeV氘束流能量下的中子能谱、角分布和靶面束流功率结果,为厚靶低中能9Be(d, xn)加速器中子源的研制奠定了基础。
Research on the Accelerator Neutron Source Characteristics Based on 9Be(d, xn) Reaction with Thick Target in the Low and Medium Energy Range
doi: 10.11804/NuclPhysRev.39.2022017
- Received Date: 2022-02-15
- Rev Recd Date: 2022-04-14
- Available Online: 2022-11-09
- Publish Date: 2022-09-20
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Key words:
- accelerator neutron source /
- 9Be(d, xn) reaction /
- metal beryllium target /
- PHITS /
- energy spectrum /
- angular distribution
Abstract: In this paper, the energy spectrum and angular distribution data of neutron source of 9Be (d, xn) reaction accelerator with thick target are evaluated and calculated by using PHITS program. The applicability of JQMD, INCL and INCL/DWBA nuclear reaction physical models to calculate the neutron radiation field distribution of 9Be (d, xn) reaction with thick target is discussed. The results show that the energy spectrum and angular distribution data of the thick target 9Be(d, xn) reaction calculated by the PHITS program based on the INCL/DWBA nuclear reaction physical model are in good agreement with the experimental data, and can provide more accurate neutron radiation field data for the study and application of the characteristics of 9Be (d, xn) reaction neutron source with thick target. In addition, the scheme of water-cooled large-area rotating beryllium target is designed, and the simulation study of target surface temperature is carried out under the condition of 5~25 MeV/5 mA incident deuterium energy. The results show that the maximum temperature of target surface can be controlled below 100 ºC.
Citation: | Qiaoyue JIANG, Yixuan WANG, Jinqiu PENG, Shiyu ZHANG, Xiaohou BAI, Kang WU, Xu YANG, Hang ZHANG, Junrun WANG, Yu ZHANG, Zheng WEI, Zeen YAO. Research on the Accelerator Neutron Source Characteristics Based on 9Be(d, xn) Reaction with Thick Target in the Low and Medium Energy Range[J]. Nuclear Physics Review, 2022, 39(3): 396-404. doi: 10.11804/NuclPhysRev.39.2022017 |