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Volume 38 Issue 2
Jun.  2021
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Fengfei LIU, Jiaying LU, Huabin WU, Zhen YU. Study on the Influence of Different Neutron Source on the Active-well Neutron Coincidence Method by MCNPX[J]. Nuclear Physics Review, 2021, 38(2): 196-202. doi: 10.11804/NuclPhysRev.38.2021003
Citation: Fengfei LIU, Jiaying LU, Huabin WU, Zhen YU. Study on the Influence of Different Neutron Source on the Active-well Neutron Coincidence Method by MCNPX[J]. Nuclear Physics Review, 2021, 38(2): 196-202. doi: 10.11804/NuclPhysRev.38.2021003

Study on the Influence of Different Neutron Source on the Active-well Neutron Coincidence Method by MCNPX

doi: 10.11804/NuclPhysRev.38.2021003
  • Received Date: 2021-01-14
  • Rev Recd Date: 2021-03-23
  • Available Online: 2021-07-22
  • Publish Date: 2021-06-21
  • The model of Active-Well Coincidence Counter(AWCC) was established by MCNPX, meanwhile, with two types of induced neutron source (Am-Li and Am-Be), the neutron coincidence count rate of low enriched uranium was simulated, and the comparison of the measurement accuracy between the two simulations was also demonstrated. It was found that the coincidence count rate induced by Am-Be source was lower than that induced by Am-Li source, and the fitting degree of scaled mass curve under Am-Be source was better than that under Am-Li source, the corresponding relative error was also lower than that of under Am-Li source. The relative error range of uranium mass corresponding to the inspection point under Am-Li source is 0.3%~13%. The relative error range under Am-Be source is 0.1%~4.5%. According to the results, for the measurement of the mass of low enriched uranium by AWCC, it could be better to choose Am-Be source for reducing measurement relative error.
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    REN Zhongguo, ZHANG Hongjun, ZHAO Zhiping, et al. Nuclear Electronics & Detection Technology, 2011, 31(11): 1279. (in Chinese) doi:  10.3969/j.issn.0258-0934.2011.11.022
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    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

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Study on the Influence of Different Neutron Source on the Active-well Neutron Coincidence Method by MCNPX

doi: 10.11804/NuclPhysRev.38.2021003

Abstract: The model of Active-Well Coincidence Counter(AWCC) was established by MCNPX, meanwhile, with two types of induced neutron source (Am-Li and Am-Be), the neutron coincidence count rate of low enriched uranium was simulated, and the comparison of the measurement accuracy between the two simulations was also demonstrated. It was found that the coincidence count rate induced by Am-Be source was lower than that induced by Am-Li source, and the fitting degree of scaled mass curve under Am-Be source was better than that under Am-Li source, the corresponding relative error was also lower than that of under Am-Li source. The relative error range of uranium mass corresponding to the inspection point under Am-Li source is 0.3%~13%. The relative error range under Am-Be source is 0.1%~4.5%. According to the results, for the measurement of the mass of low enriched uranium by AWCC, it could be better to choose Am-Be source for reducing measurement relative error.

Fengfei LIU, Jiaying LU, Huabin WU, Zhen YU. Study on the Influence of Different Neutron Source on the Active-well Neutron Coincidence Method by MCNPX[J]. Nuclear Physics Review, 2021, 38(2): 196-202. doi: 10.11804/NuclPhysRev.38.2021003
Citation: Fengfei LIU, Jiaying LU, Huabin WU, Zhen YU. Study on the Influence of Different Neutron Source on the Active-well Neutron Coincidence Method by MCNPX[J]. Nuclear Physics Review, 2021, 38(2): 196-202. doi: 10.11804/NuclPhysRev.38.2021003
    • 贫化铀是核装置的结构材料[1],其质量是铀部件最重要的属性之一,如何测定密封容器中核材料的质量是军控核查中的关键技术环节,因此研究贫化铀质量的测量具有重要意义。贫化铀材料的主要同位素由235U和238U组成,两种同位素的自发裂变速率小,特征$\gamma $射线分别为185.7和1 001 keV,容易自吸收或者被基体材料屏蔽,$\gamma $射线被动探测难度大[2-4]238U中子自发裂变的中子发射率为14/(s·kg–1),235U仅为238U的2%左右,铀自发裂变中子发射率比某些高发射率材料低了4个数量级[5],贫化铀的中子无源测量难以实现。目前国际上采用有源井型符合计数器(Active-Well Coincidence Counter:AWCC)对高浓铀金属、含铀物料(如大体积二氧化铀样品)、轻水堆燃料芯块、U-Al合金碎片进行中子有源测量。当外部中子源[6]照射测量对象时,测量对象中的铀材料发生裂变会放出两个或两个以上的裂变中子,这些裂变中子[7]具有时间关联性。有源符合中子法,即通过建立标准样品的铀质量和诱发裂变中子符合计数率(以下简称中子符合计数率)之间的函数关系进而反推得到未知的铀质量[8]。El-Gammal等[9]在2015年提出了有源井型符合计数器的数学公式,考虑了裂变率和计数器效率;且准备了4份质量为200 g,富集度分别为0.7%, 2%, 3%, 4.5%的U3O8标准样品进行测量,结果显示单个样品模拟中子符合计数率与实际测量值的相对误差在0.18%~7.37%范围内,2份样品随机组合模拟中子符合计数率与实际测量值的相对误差在0.16%~8.46%范围内,可见此公式具有实际参考意义。Pinard等[10]用MCNP代码模拟AWCC测量装置,发现模拟结果与实际结果相差10%左右。

      铀材料的富集度、形状、位置、杂质等因素对有源符合中子法的测量结果影响较大。Zhao等[11]发现,当高浓铀质量一定时,中子符合计数率与样品形状有明显的关系,当样品厚度达到一定程度时,Am-Li中子源无法完全穿透样品,不能均匀诱发整个样品,对中子计数有很大影响。Wang等[12]测量了37罐高浓铀,整理了数千个数据,发现试样中碳含量对测量结果影响较大,测量相对误差在4%~11%范围内。Hu[13]发现,在对贫化铀部件进行有源测量过程中,铀材料部件外径比厚度对测量结果的影响更大。AWCC装置大多数聚焦在测量高浓铀质量,针对贫化铀质量测量技术的研究鲜有报道。

      中子源包括252Cf源、Am-Li源、Am-Be源等。诱发中子源一般不考虑252Cf源,因为252Cf源的裂变中子具有时间关联性,会对中子符合计数率有影响;Am-Li源、Am-Be源属于(α, n)源,出射的中子为单个中子,不会对中子符合计数率有影响,因此可以作为诱发中子源。贫化铀中的238U含量远大于235U,本文将利用软件MCNPX[14]模拟在诱发中子源分别为Am-Li源和Am-Be源时测量贫化铀的质量,并对比研究了两种诱发中子源下贫化铀质量测量的精度。在研究不同诱发中子源对符合计数率的影响时,考虑到不同形状对计数率有影响,选用了较常见的球体、正方体、长方体、圆柱体进行研究。

    • 美国堪培拉公司生产的AWCC测量装置[15]样品测量腔尺寸为ϕ22.9 cm×20.6 cm。样品测量腔周边分布42根3He管,3He管分为6组,用线连接到JAB-01放大器。放大器输出脉冲由中子分析移位寄存器分析,符合门宽为64 μs。3He管同时被具有慢化中子作用的高密度聚乙烯包裹,样品测量腔上下有专门放置诱发源的位置, 252Cf中子源标定的探测效率为26%。

      根据实际参数按照1:1的比例,利用MCNPX建立的AWCC测量装置结构示意图及测量模型图如图1所示。在样品测量腔正中心“+”处模拟设置252Cf点源,模拟计算的探测效率为28.15%,与252Cf中子源标定的探测效率26%相差2%,模拟的探测效率比实际探测效率略大。原因可能是模拟条件理想化,未考虑实际测量的环境等因素的影响。因此建立的测量模型与实际装置是相符的。

    • 235U的富集度小于0.7%的铀材料称为贫化铀,如图2所示,同等铀质量的情况下,依次构建球体、正方体、长方体(底边为边长L的正方形,高 h=2L)、圆柱体(高h=2r)4种几何体的贫化铀(0.4% 235U和99.6% 238U)模型,为了降低空间位置对符合计数率的影响,4种几何体的体心均设置在样品测量腔的中心位置。

      贫化铀的质量分别取1.0, 1.5, 2.0, 2.5, 3.0, 3.5 kg作为质量刻度点,模拟得到Am-Li源和Am-Be源下不同几何体对应的中子符合计数率,建立中子符合计数率与铀质量之间的线性关系。取1.25, 1.75, 2.25, 2.75, 3.25 kg的数值点作为质量检验点,模拟获得不同中子源下质量刻度点和质量检验点的相对误差。中子符合计数率是根据El-Gammal等[9]提出的有源井型符合计数器的数学公式得到,具体公式为

      其中:Cr表示裂变中子真符合计数率;ST表示测量装置内放入测量对象后仪器测得的总中子计数率(包括诱发裂变中子计数率和本底计数率),模拟计算中表示放入测量对象后得到的(包括诱发裂变)总中子计数率;S0表示测量装置测得的本底总中子计数率,在模拟测量中表示不放测量对象时得到的(不包括诱发裂变)总中子计数率;vT是中子自发性或诱发裂变发射的总中子多重性的平均值;SfV=1时裂变中子计数率;Sf/ft表示V=1时的裂变中子数与总裂变中子数的比值。

    • 表1表2分别列出了Am-Li、Am-Be源的模拟计算结果,在图1上下两个中子源放置位置各放置一个中子源,单个中子源源强为5×104 n/s,中子源总源强为1×105 n/s。每个数据都是运行107粒子数[16]得到的,其中ST是在输出结果print table 117中得到的;S0VTSfft是在输出结果print table 118中得到的。依据式(1)计算得到中子符合计数率[17]

      几何体ST/(n·s–1)S0/(n·s–1)VTSf/(n·s–1)ft/(n·s–1)Cr/(n·s–1)
      球体21 42421 1162.4324.4364.4118.2
      圆柱体(h=2r)21 42021 1162.4323.6358.4116.9
      长方体(h=2L)21 39221 1162.4321.1318.1106.2
      正方体21 42821 1162.4324.2368.7119.9
      符合中子计数率D115.3
      几何体ST/(n·s–1)S0/(n·s–1)VTSf/(n·s–1)ft/(n·s–1)Cr/(n·s–1)
      球体19 97619 7332.8417.1397.781.7
      圆柱体(h=2r)19 97619 7332.8417.1393.381.6
      长方体(h=2L)19 96219 7332.8515.8367.577.1
      正方体19 97919 7332.8417.3398.182.7
      符合中子计数率D80.8

      从表中数据可得出:在不同中子源下,同等质量下球体、正方体、长方体(h=2L)、圆柱体(h=2r)对应着不同的中子符合计数率。由于测定对象是密封容器中核材料,样品的结构未知,不同结构的质量刻度曲线可能存在明显差异,因此不能取单一一种结构来计算质量刻度曲线。故本文将四种结构的中子符合计数率的平均值定义为该质量下的符合中子计数率D

    • 图3所示,实心圆表示Am-Be源下不同铀质量对应的中子符合计数率,实心矩形表示Am-Li源下不同铀质量对应的中子符合计数率。从图中可以直观看出,Am-Li源引起的诱发中子符合计数率大于Am-Be源引起的诱发中子符合计数率。铀金属中235U仅占0.4%,238U占99.6%,Am-Be源引起的诱发中子符合计数率是由235U和238U贡献的,而Am-Li源引起的诱发中子符合计数率仅是由235U贡献的,查阅核数据库中235U和238U裂变截面与中子能量的关系,可以看到,同等中子能量下235U的裂变截面是远大于238U的截面的[13],因此Am-Li源引起的诱发裂变中子计数率高于Am-Be源引起的诱发裂变中子计数率。将图3中的数据分别进行线性拟合,Am-Li源下的线性关系式为C=0.077 38m+43.367 2, 曲线拟合相关系数R2为0.995 5,Am-Be源下的线性关系式为C=0.059 71m+24.026 82,曲线拟合相关系数R2为0.997 7,其中横坐标m代表铀质量,纵坐标C代表中子符合计数率。R2参数越接近于1说明线性拟合程度越高,可见二者线性拟合度均较好,且从数据上看Am-Be源的中子符合计数率质量刻度曲线优于Am-Li源的中子符合计数率质量刻度曲线。

      表3是模拟刻度曲线正中间的2.25 kg质量点得到不同几何体的中子符合计数率,根据图3中不同中子源下引起的诱发中子符合计数率与铀质量之间的线性拟合关系反推得到铀质量及相对误差,其中相对误差=(刻度曲线对应的铀质量-真实铀质量)/真实铀质量。

      几何体Am-Li源下Am-Be源下
      中子符合计数率/
      (n·s–1)
      刻度曲线对应的铀质量/
      g
      相对误差/
      %
      中子符合计数率/
      (n·s–1)
      刻度曲线对应的铀质量/
      g
      相对误差/
      %
      球体2212 299.32.191612 287.91.68
      圆柱体(h=2r)2262 355.04.671622 319.13.07
      长方体(h=2L)2102 156.8–4.141582 240.0–0.45
      正方体2302 410.67.141622 304.92.44

      图4表示的是不同铀质量检验点(包括1.25, 1.75, 2.25, 2.75, 3.25 kg)下,不同几何体在Am-Li和Am-Be源下的相对误差,其中实心圆表示Am-Be源下不同几何体对应的相对误差,实心矩形表示的是Am-Li源下不同几何体对应的相对误差。从图中可以直观地看出,除1.25 kg长方体的检验点外,各个质量在不同中子源下不同几何体对应的相对误差基本在8%以内,且中子源为Am-Be源时不同几何体对应的相对误差基本小于Am-Li源时的相对误差。其中1.25 kg长方体的检验点相对误差较大,可能是因为对于不同的几何体,在质量一定时长方体的高度比其他几何体明显要大,而样品测量腔室中心点的探测效率最高并轴向递减,且质量较小时测量误差更大。表4是不同中子源下各检验点对应的铀质量相对误差表,其中Am-Li源下1.25, 1.75, 2.25, 2.75, 3.25 kg对应的相对误差区间分别为0.5%~13%、3%~7.5%、2%~7.5%、0.3%~5.5%、1.5%~4.5%;Am-Be源下对应的相对误差区间分别为0.5%~4.5%、0.5%~3%、0.5%~3%、0.1%~1%、0.1%~1.5%。因此测量贫化铀质量时,选取Am-Be源作为诱发中子源的测量精度更高。

      %
      几何体Am-Li源下的铀质量相对误差Am-Be源下的铀质量相对误差
      1.25 kg 1.75 kg 2.25 kg 2.75 kg 3.25 kg 1.25 kg 1.75 kg 2.25 kg 2.75 kg 3.25 kg
      球体1.122.922.190.302.700.981.931.680.700.77
      圆柱体(h=2r)0.655.044.673.561.530.492.813.071.021.43
      长方体(h=2L)12.696.394.143.414.134.360.690.450.140.30
      正方体4.077.157.145.512.880.902.812.440.820.13

      图5表示的不同铀质量刻度点(包括1, 1.5, 2, 2.5, 3, 3.5 kg)下,不同几何体在Am-Li和Am-Be源下的铀质量相对误差,其中实心圆表示Am-Be源下不同几何体对应的相对误差,实心矩形表示的是Am-Li源下不同几何体对应的相对误差。从图中可以看出,除了1 kg长方体刻度点外,各个质量在不同中子源下不同几何体对应的相对误差基本在10%以内,且同等质量的铀块,中子源为Am-Be源时不同几何体对应的相对误差基本上小于Am-Li源时的相对误差。其中1 kg长方体的刻度点相对误差较大,可能是因为对于不同的几何体,在质量一定时长方体的高度比其他几何体明显要大,而样品测量腔室中心点的探测效率最高并轴向递减,且质量较小时测量误差更大。表5是不同中子源下各刻度点对应的铀质量相对误差表,其中Am-Li源下1, 1.5, 2, 2.5, 3, 3.5 kg对应的相对误差区间分别为1%~20%、3%~10%、3%~8%、1.5%~7%、1.5%~4%、0%~5%;Am-Be源下对应的相对误差区间分别为1.5%~12%、1%~3%、0%~4%、0.1%~2.5%、0%~1%、0.2%~2.5%。

      %
      几何体Am-Li源下的铀质量相对误差Am-Be源下的铀质量相对误差
      1 kg1.5 kg2 kg2.5 kg3 kg3.5 kg1 kg1.5 kg2 kg2.5 kg3 kg3.5 kg
      球体3.313.142.951.731.694.633.400.942.351.340.762.57
      圆柱体(h=2r)4.914.165.074.512.530.003.521.503.772.191.081.50
      长方体(h=2L)18.789.365.303.683.794.5711.102.550.020.170.570.25
      正方体1.136.607.956.644.081.661.752.592.652.040.051.50
    • 本文利用MCNPX软件建立了有源井型符合计数器的模型,分别研究了当诱发中子源为Am-Li源和Am-Be源时对测量贫化铀质量精度的影响。研究发现,虽然Am-Be源引起的诱发裂变中子计数率低于Am-Li源引起的诱发裂变中子计数率,但是Am-Be源刻度出来的中子符合计数率质量曲线拟合度优于Am-Li源的,Am-Li源下检验点1.25, 1.75, 2.25, 2.75, 3.25 kg对应的铀质量相对误差区间为0.3%~13%,Am-Be源下对应的相对误差区间为0.1%~4.5%。采用有源符合中子法测量贫化铀质量时,Am-Be源的效果优于Am-Li源。

      原因可能有两点:(1)Am-Be源的平均中子能量高于Am-Li源的,能更好地穿透样品,均匀地诱发测量对象,线性拟合度更好;(2)238U诱发裂变属于有阈反应,只有当中子能量高于1.4 MeV时,才能被激发产生裂变反应。虽然同等中子能量下235U的裂变截面远大于238U的截面,但Am-Li源的平均中子能量为0.3 MeV[18],低于238U的阈值,当采用Am-Li源作为诱发源时,有源符合中子计数率主要来自235U的贡献。Am-Be源的平均中子能量为4.5 MeV,高于1.4 MeV阈值;当采用Am-Be源作为诱发源时,有源符合中子计数率来来自235U和238U两者的贡献。同时诱发235U和238U可能比单独诱发235U取得的效果更好。

Reference (18)

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