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天津大学AMS实验室的小型低能设备自2017年10月 [ 33] 安装运行以来,目前已经成功分析了来自不同学科领域的批量 14C、 10Be、 26Al样品。该实验室基于此设备( 图1),结合 10Be、 7Be、 22Na大气示踪研究方面的技术瓶颈问题,亦进行了相关理论和实验方面的探索。
(1) 7Be/ 9Be标准参考物质
Savva等 [ 18] 研究表明:雨水中 7Be的含量较高,活度在(0.2~4.1) Bq/L之间。因此,可以借鉴其样品制备流程,通过收集 7Be含量较高季节(如:秋季)的雨水,自行研制 7Be-AMS实验室标准参考物质。
根据放射性活度公式:
式中, A、 λ、 N分别表示放射性核素的活度(单位Bq)、衰变常数和原子数, T 1/2为放射性核素 7Be的半衰期53.2 d。
由式(1)可计算10 L雨水中 7Be的原子数:
若加入 9BeO载体的量为0.5 mg,则根据摩尔质量公式:
式中 M是 9BeO的摩尔质量25 g/mol; m为载体的质量0.5 mg; n表示物质的量mol; N代表 9Be原子数; N A为阿伏加德罗常数6.02×10 23 mol –1。
可以计算出载体中 9Be的原子数:
如果取10 L雨水,并利用
$\gamma $ 能谱进行精确 7Be定量后,根据式(2)和(4),即可配制 7Be/ 9Be= N( 7Be)/ N( 9Be)=(0.11~2.26)×10 –11之间的 7Be-AMS系列实验室标准参考物质。(2) 7Be同量异位素本底 7Li干扰的抑制
目前,本实验室 10Be-AMS测量采用离子源引出BeO -,通过加速器后 10Be +离子能量为854 keV,基于通过75 nm的Si 3N 4膜( 图1,FS04-1)后 10Be 2+、 10B 2+的能量损失差异,并结合探测器能量损失鉴别,成功实现了 10Be、 10B的分离与鉴别 [ 34] 。
根据SRIM程序计算结果:能量854 keV的 7Be +、 7Li +通过75 nm的Si 3N 4膜后, 7Be 2+、 7Li 2+能量损失差异可达到4%,而 10Be 2+、 10B 2+的能量损失差异仅3%。因此利用静电分析器ESA04-1对 7Be +和 7Li +的分离效果远好于 10Be 2+和 10B 2+的分离效果;同时,探测器对 7Be +和 7Li +的鉴别能力也优于 10Be 2+和 10B 2+的鉴别能力, 图2显示探测器可以很好实现 10Be和 10B的鉴别,因此利用同样的探测器可以更好地实现 7Be和 7B的鉴别,由此可以预期 7Be的测量灵敏度优于 10Be的测量灵敏度。
(3) 22Na-AMS系统参数优化
Cookbook手册 [ 35] 中,采用Al 2O 3样品形式, 27Al –束流达到了2 000 nA,而目前本实验室采用Al 2O 3+Ag粉样品形式,引出的 27Al –束流已经可以达到500 nA,达到了Cookbook手册实验值的25%。同样在Cookbook手册中,采用NaOH+Ag粉的样品形式, 23Na –束流大约为1 400 nA。据此乐观估算,对于本实验室的AMS系统,如果采用NaOH+Ag粉的样品形式, 23Na –的束流应该可达到~350 nA。另外,如果从金属元素电子亲和势的角度考虑:Na的电子亲和势0.548 eV要明显大于Al的0.441 eV,所以,如果选择合适的样品形式,Na的原子负离子束流应该大于Al的原子负离子束流。
基于此,本实验室采用Na的不同化合物,分别与Ag、Nb粉质量比1:1混合( 表1),通过与 27Al –束流对比的方式,对 23Na –束流进行了探索。
样品形式(质量比1:1) 探测离子 – 低能端束流/nA 探测离子 + 高能端束流/nA 传输效率/% Al 2O 3+Ag 27Al – 297 27Al + 101 34 Al 2O 3+Nb 27Al – 239 27Al + 82 34 NaOH+Ag 23Na – 362 23Na + 158 44 NaOH+Nb 23Na – 233 23Na + 81 35 Na 2CO 3+Ag 23Na – 1267 23Na + 615 48 Na 2CO 3+Nb 23Na – 1091 23Na + 530 48 NaCl+Ag 23Na – 92 23Na + 47 50 NaCl+Nb 23Na – 28 23Na + 14 50 Na 2SO 4+Ag 23Na – 376 23Na + 182 48 Na 2SO 4+Nb 23Na – 250 23Na + 121 48 NaBr+Ag 23Na – 146 23Na + 68 46 NaBr+Nb 23Na – 66 23Na + 30 45 表1实验结果显示:所有被测试的Na化合物均可以引出 23Na –束流,且NaOH+Ag粉引出的 23Na –束流与预期的350 nA比较吻合。较为重要的是:采用Na 2CO 3+Ag/Nb粉的样品形式,不仅 23Na +束流是同等条件下 27Al +的6倍,而且系统传输效率也要高30%左右,由此可以实现 22Na-AMS系统参数优化。
Overview of Atmospheric Tracing by Using Cosmogenic Nuclides of 10Be, 7Be, 22Na
doi: 10.11804/NuclPhysRev.38.2020073
- Received Date: 2020-10-28
- Rev Recd Date: 2020-11-24
- Available Online: 2021-09-27
- Publish Date: 2021-09-20
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Key words:
- cosmogenic nuclide /
- 10Be /
- 7Be /
- 22Na /
- atmospheric tracing
Abstract: The atmospheric cosmogenic nuclides of 10Be, 7Be, 22Na are of great significance to research on global climate change and atmospheric environmental governance, as the sensitivity tracer of the Stratosphere-Troposphere Exchange(STE) dynamic processes. The current status of the international research on the application of these nuclides in STE and the difficulties are introduced. The advantages and research basis of Accelerator Mass Spectrometry(AMS) in this respect are summarized. Feasibility analysis and exploration of the key technologies faced by AMS measurement of 7Be and 22Na are presented based on the compact low energy AMS system and the established 10Be measurement method of Tianjin University.
Citation: | Kejun DONG. Overview of Atmospheric Tracing by Using Cosmogenic Nuclides of 10Be, 7Be, 22Na[J]. Nuclear Physics Review, 2021, 38(3): 277-282. doi: 10.11804/NuclPhysRev.38.2020073 |