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Volume 37 Issue 3
Sep.  2020
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Zhendong AN, Chenchen GUO. Precision Measurement Proposal of Neutron Capture Reaction in Ge Isotopes for s-/r-process and Neutrino-less Double-beta Decay Within Its Relevant Energy Range[J]. Nuclear Physics Review, 2020, 37(3): 643-649. doi: 10.11804/NuclPhysRev.37.2019CNPC71
Citation: Zhendong AN, Chenchen GUO. Precision Measurement Proposal of Neutron Capture Reaction in Ge Isotopes for s-/r-process and Neutrino-less Double-beta Decay Within Its Relevant Energy Range[J]. Nuclear Physics Review, 2020, 37(3): 643-649. doi: 10.11804/NuclPhysRev.37.2019CNPC71

Precision Measurement Proposal of Neutron Capture Reaction in Ge Isotopes for s-/r-process and Neutrino-less Double-beta Decay Within Its Relevant Energy Range

doi: 10.11804/NuclPhysRev.37.2019CNPC71
Funds:  National Natural Science Foundation of China(U1832182, 11605270, 11175233); Macao Young Scholars Program, China(AM201907); China Postdoctoral Science Foundation(2016LH0045, 2017M621573); Natural Science Foundation of Guangdong Province, China(18zxxt65)
  • Received Date: 2020-01-10
  • Rev Recd Date: 2020-04-19
  • Available Online: 2020-09-30
  • Publish Date: 2020-09-20
  • The reaction of 74,76Ge(n,$\gamma$) is the key reaction of weak s-process in massive stars during He Core burning, and later during C Shell burning. And, in order to more accurately predict the neutron-induced internal background in the 76Ge based 0$\nu \beta \beta$ decay searches GERDA and MAJORANA, the neutron-capture cross section of 76Ge and 74Ge must be known. Because the present nuclear data library is limited by experimental condition and energy range, the precision of some nuclear data is low, some nuclear data are blank. The back streaming white neutron beam (Back-n) at China Spallation Neutron Source has very wide energy spectrum and excellent time structure. A high precision measurement of 74,76Ge neutron capture reaction will be carried out using C$_{6}$D$_{6}$ detector from 10 keV$\thicksim 5$ MeV energy. In particular, the direct measurement of the 74,76Ge neutron capture reaction at 30 keV will be given, which is the most concerned with astrophysics. The work will provide key input of nuclear physics for understanding weak s-/r- process in massive stars. In year 2002, American National Research Council ranked “How were the heavy elements from iron to uranium made?” on the Discover magazine as one of the 11 Greatest Unanswered Questions of Physics of this century. The experiment is crucial to solve the key scientific questions. At the same time, accurate nuclear data of neutron-induced internal background is provided for GERDA, located at Italy’s Gran Sasso underground laboratory, the MAJORANA Demonstrator, at the US’s Sanford Underground Research Facility, and the $0\nu \beta \beta$ decay of CDEX collaboration in China Jinping Underground Laborotory (CJPL).
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通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
  • 1. 

    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

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Precision Measurement Proposal of Neutron Capture Reaction in Ge Isotopes for s-/r-process and Neutrino-less Double-beta Decay Within Its Relevant Energy Range

doi: 10.11804/NuclPhysRev.37.2019CNPC71
Funds:  National Natural Science Foundation of China(U1832182, 11605270, 11175233); Macao Young Scholars Program, China(AM201907); China Postdoctoral Science Foundation(2016LH0045, 2017M621573); Natural Science Foundation of Guangdong Province, China(18zxxt65)

Abstract: The reaction of 74,76Ge(n,$\gamma$) is the key reaction of weak s-process in massive stars during He Core burning, and later during C Shell burning. And, in order to more accurately predict the neutron-induced internal background in the 76Ge based 0$\nu \beta \beta$ decay searches GERDA and MAJORANA, the neutron-capture cross section of 76Ge and 74Ge must be known. Because the present nuclear data library is limited by experimental condition and energy range, the precision of some nuclear data is low, some nuclear data are blank. The back streaming white neutron beam (Back-n) at China Spallation Neutron Source has very wide energy spectrum and excellent time structure. A high precision measurement of 74,76Ge neutron capture reaction will be carried out using C$_{6}$D$_{6}$ detector from 10 keV$\thicksim 5$ MeV energy. In particular, the direct measurement of the 74,76Ge neutron capture reaction at 30 keV will be given, which is the most concerned with astrophysics. The work will provide key input of nuclear physics for understanding weak s-/r- process in massive stars. In year 2002, American National Research Council ranked “How were the heavy elements from iron to uranium made?” on the Discover magazine as one of the 11 Greatest Unanswered Questions of Physics of this century. The experiment is crucial to solve the key scientific questions. At the same time, accurate nuclear data of neutron-induced internal background is provided for GERDA, located at Italy’s Gran Sasso underground laboratory, the MAJORANA Demonstrator, at the US’s Sanford Underground Research Facility, and the $0\nu \beta \beta$ decay of CDEX collaboration in China Jinping Underground Laborotory (CJPL).

Zhendong AN, Chenchen GUO. Precision Measurement Proposal of Neutron Capture Reaction in Ge Isotopes for s-/r-process and Neutrino-less Double-beta Decay Within Its Relevant Energy Range[J]. Nuclear Physics Review, 2020, 37(3): 643-649. doi: 10.11804/NuclPhysRev.37.2019CNPC71
Citation: Zhendong AN, Chenchen GUO. Precision Measurement Proposal of Neutron Capture Reaction in Ge Isotopes for s-/r-process and Neutrino-less Double-beta Decay Within Its Relevant Energy Range[J]. Nuclear Physics Review, 2020, 37(3): 643-649. doi: 10.11804/NuclPhysRev.37.2019CNPC71
    • 美国国家科学委员会于2002在《发现》杂志上提出了21世纪待解决的11个重大物理问题,其中“从铁到铀的元素是如何产生的?”位列第三。对于比铁重的元素,核天体物理学家普遍认为它们主要是通过慢中子俘获s-过程和快中子俘获r-过程产生的,两者分别产生了宇宙中约一半的超铁元素。根据反应所处的不同质量恒星的天体环境,s-过程又分为弱s-过程(weak s-process)和主s-过程(main s-process)两类。其中弱s-过程发生于质量大于$ 8M_{\odot} $的恒星氦核心和碳燃烧壳层中,主要生成从Fe至Sr,质量数$ 60\leqslant A\leqslant 90 $的同位素;主s-过程发生在$ 1.3M_{\odot}\! \leqslant \!M\! \leqslant \!8M _{\odot} $的恒星的渐进巨星分支阶段,反应产生质量数大于90的同位素。r-过程可分为主r-过程和弱r-过程。前者为产生重中子俘获元素($ Z\! \geqslant \!56 $)的r-过程。与之相对,弱r-过程主要负责较轻中子俘获元素($ Z\!<\!56 $)的核合成。

      在核物理输入层面,由于中子俘获路径多位于丰中子核区,涉及的一些关键原子核的反应截面、质量、寿命等实验数据极其缺乏或存在很大不确定度,只能依赖于理论计算和数据外推。由于Ge(n,$ \gamma $)反应截面的不确定度,Ge同位素在弱s-过程和增强型弱s-过程中的丰度的计算值存在$ 2\!\thicksim\!3 $倍,甚至更大的差别[1-2]

      无中微子双$ \beta $衰变实验是验证马约拉纳中微子是否存在,也就是说中微子是否是其自身的反粒子的直接探测方法。实验有可能揭示除了马约拉纳机制之外的新的轻子数破缺机制,打开新物理的大门。进而使科学家探索中微子的质量起源,能够回答为什么宇宙中的正反物质不对称性,为什么人类能够在宇宙中存在的根本原因。

      76Ge是双$ \beta $衰变同位素的一种,高纯锗探测器技术的发展以及这种半导体探测器出色的能量分辨率使这类实验双$ \beta $衰变的灵敏度在很长的时间处于领先地位。国际上有两个实验组正在开展76Ge无中微子双$ \beta $衰变的实验研究,分别是位于意大利格兰萨索地下实验的GERDA实验组和美国Sanford深地实验室的MAJORANA合作组[3-7],后者是2002年诺奖得主R. Davis测量太阳中微子的地方。由于要探测极稀有信号,所有的实验都在地下实验室里开展以躲避宇宙线带来的本底,并且用极其干净的材料建造探测器。未来的吨级实验对于实验室环境和探测器内部本底目标是小于1个本底事例/年/千电子伏/千克,这对任何一个实验都是一个挑战,建设和实验中稍有不慎将会前功尽弃!

      为了更准确地预测76Ge核的0$ \nu \beta \beta $衰变中子诱导的内部背景,必须知道76Ge和74Ge的中子俘获截面[3-7]。在GERDA和MAJORANA两个实验中,高纯锗(HPGe)既是靶材也是探测器材料,其同位素构成为约86%的76Ge和14%的74Ge。对于76Ge,2000年以前只在热能区和14 MeV处测量过中子俘获截面,而对于74Ge中子俘获反应截面数据则只有4 MeV处的测量值。

      我国科学家也对$ 0\nu \beta \beta $衰变进行了广泛的实验和理论研究。特别是锦屏地下实验室(CJPL)的建成和使用为我国开展自主暗物质、双$ \beta $衰变等低本底实验提供了非常好的实验场所。目前清华大学领导的CDEX实验团队(高纯锗探测器)以及上海交通大学领导的PANDAX团队同时在CJPL开展直接探测暗物质实验,并取得了具有国际竞争力的物理结果[8-10]。CDEX实验组未来计划利用吨量级的点电极高纯锗探测器进行暗物质和无中微子双β衰变的实验研究。

    • 天体环境中Ge同位素相关的核反应过程参见图1,其中稳定的$ ^{70,72,73,74}{\rm{Ge}} $同位素主要由s-过程生成,76Ge由r-过程合成。我们只需在实验室测量相关s-过程/r-过程反应在天体能区的截面,并经计算给出天体物理反应率,结合天体结构和演化模型就可以预言不同天体过程所产生的元素的富集丰度。进而确定不同天体对应电磁信号(光谱)的演化规律,与天文观测相互印证。

      然而在天体物理关注的30 keV能区,以$ ^{74,76} {\rm{Ge}}$ (n,$ \gamma $)反应为例,目前已有的实验和理论给出的截面存在较大的不确定性[9-28]。如图2所示,图中空心数据点为理论外推值,实心点为实验测量值。因此迫切需要新的理论和实验来理解清楚Ge同位素相关的(n,$ \gamma $)核反应过程的机制。

      对于俘获反应截面常见的测量方法,主要有中子活化法和瞬发$ \gamma $射线法两种。前者具有方法成熟、技术简单及数据精度高等特点,但由于受核半衰期长短的影响,利用此方法的实验不能在连续能区上进行。图2中,目前已有$ ^{74,76}{\rm{Ge}} $(n,$ \gamma $)反应,天体物理关注的30 keV能区实验数据皆为中子活化法给出。瞬发$ \gamma $射线法可以成功地避开中子活化法的缺点,但是技术复杂,影响精度的因素较多。通常需要在散裂中子源等大科学装置上完成。

      图3分别给出$ ^{74,76}{\rm{Ge}} $(n,$ \gamma $)反应后生成的75Ge和77Ge的简化衰变纲图。我们可以看到,在$ \beta $衰变到75,77As之前,$ ^{75,77}{\rm{Ge}} $退激发会产生总能量分别超过6 505, 6 072 keV的$ \gamma $射线。77Ge基态的自旋宇称为$ 7/2^{+} $75Ge基态的自旋宇称$1/2 ^{-} $,它们的半衰期分别为11.2 h和82.8 min。而77Ge的同质异能态到基态的跃迁$ 1/2^{-} $$7/2 ^{+} $,和75Ge的同质异能到基态的跃迁态$7/2 ^{+} $$1/2 ^{-} $的半衰期分别为53.7和47.7 s,与$ ^{75,77}{\rm{Ge}} $基态半衰期在数量级内可比。77Ge自旋宇称为$1/2 ^{-} $的同质异能态的$ \beta ^{-} $衰变具有相当大的分支比(19%)。因此,为了获得总俘获截面,除了考虑77Ge的基态$ \beta ^{-} $衰变外,还必须考虑其同质异能态对77As的衰变。由于159.7 keV态的半衰期仅为53.7 s,在MeV能量范围内,由于缺乏足够强的单能中子源,在实验上测量其衰变具有很大的挑战。75Ge位于139.7 keV的同质异能态的$ \beta ^{-} $衰变分支比仅为0.030%,因此在后续工作中将被忽略。

    • 2015年美国杜克大学的Alvis等[7]学者,利用3H(p,n)3He, 2H(d,n)3He, 2H(d,n)3He和3H(d,n)4He反应中子源,基于活化法对$ 0.4\thicksim14.8 $ MeV处的$ ^{74,76}{\rm{Ge}} $(n,$ \gamma $)反应截面进行了测量,见图4。其锗样品由开展Ge无中微子双$ \beta $衰变的GERDA和MAJORANA合作组提供,同位素丰度为86%的76Ge和14%的74Ge。以前,数据只存在于热能区和14 MeV处。新的实验在中子能量小于8 MeV时,获得了74Ge的俘获截面数据。实验中用高分辨$ \gamma $射线光谱法测定了感兴趣子核的$ \gamma $射线活性。对于74Ge(n,$ \gamma $)反应,目前的数据比理论预测值及较早前Tolstikov1968高约2倍。$ 8\thicksim15 $ MeV目前并没有实验数据。对于76Ge总俘获截面,目前的数据与TENDL-2013模型计算和ENDF/B-VII.1评价吻合得较好。但14 MeV附近与Begun2007的实验数据和CENDL-3.1的评价数据有很大的差别。为了澄清分歧,得到准确、可靠的结果,需要进一步开展实验研究。

      图2图4可以看出,核天体物理s-/r-过程和无中微子双$ \beta $实验0$ \nu \beta \beta $需要的$ ^{74,76}{\rm{Ge}} $(n,$ \gamma $)数据主要有两方面的缺失。一方面,早期核数据库中有缺失,主要表现在测量数据点少和能区窄。值得庆幸的是,一些实验室已意识到这些数据的重要性。另一方面,当前的核数据库中的一些数据误差较大,需提高精度。通常核天体物理中需要的核数据误差必须小于5%,有些甚至要求小于3%,但目前数据库所能提供的这些数据的误差基本在$ 15\% \thicksim20\% $以上。

      国际上,欧洲核子中心(CERN)的白光中子源n_TOF于2001年开始运行,其脉冲中子具有能谱范围宽、束流强度高等特点,已被应用于中子-核相互作用截面的精确测量实验。在n_TOF上开展的核天体物理学领域的恒星演化和超新星研究已取得了非常好的结果。最近该装置完成了$ ^{70,73}{\rm{Ge}} $(n,$ \gamma $)俘获截面的测量工作[29-30],本工作测量的$ ^{74,76}{\rm{Ge}} $(n,$ \gamma $)反应完全可以参考n_TOF装置的相关研究工作。

    • CSNS的建设为我国发展较高水平的白光中子源提供了很好的机会和条件。根据其反角白光中子终端Back-n的设计指标,建设完成后其能谱的峰值在MeV附近且能谱较宽(1 eV$ \thicksim 200$ MeV之间),因此非常适合用于精确核数据测量工作。满功率运行条件下实验厅中子注量率最高可达到$ 6\times10^{7} $ cm$ ^{-2}\cdot {\rm s}^{-1} $。为提高快中子的时间分辨,CSNS加速器运行专门研发了多个白光中子源专用模式,可在eV$ \thicksim 100$ MeV能区内均好于1%。Back-n反角白光中子源的顺利建成填补了我国白光中子源空白,并达到国际先进水平,满足核天体物理研究、国防和先进核能急需的中子核数据测量和核物理竞争性研究的需要。

      为适应不同实验的要求,在反角中子束流线的不同位置设计了两个实验厅(也称实验终端)。终端1与钨靶的距离较近(约55 m),特点是中子束流强度较高,适于开展多种类型中子反应截面的测量;终端2与钨靶的距离约80 m,特点是时间分辨率较高,适于开展对精度要求较高的核数据测量。本工作的$ ^{74,76}{\rm{Ge}} $(n,$ \gamma $)反应截面测量将在终端2完成。两个终端位置详见,图5所示白光中子终端Back-n布局示意图。

    • 针对天体物理及76Ge核0$ \nu \beta \beta $衰变关注能区内的$ ^{74,76}{\rm{Ge}} $(n,$ \gamma $)反应机制,在CSNS白光中子源终端,基于瞬发$ \gamma $射线法应用C6D6探测器开展低能(10 keV$ \thicksim 5$ MeV)中子束流,分别与$ ^{74,76}{\rm{Ge}} $靶俘获反应截面测量的实验研究。总体上来说,研究内容包括样品(靶)的研制与定量,核反应事件数的甄别、确定与本底的扣除,反应事件的分类以及理论计算与修正等。

      本工作将采用直接测量法,使用C6D6闪烁体探测器探测样品俘获中子后放出的$ \gamma $射线,根据$ \gamma $射线的计数率,结合样品量、中子注量率、探测器效率等确定该样品核的俘获截面。实验的关键问题是确定探测系统的探测效率,我们将使用脉冲高度权重技术(PHWT),将权重函数作用在探测器的脉冲高度谱上,使探测系统的效率正比于级联$ \gamma $射线的加和能量,从而使系统的探测效率只与样品核素的中子结合能和入射中子能量相关,得到相对准确的探测效率后进而求得精度较高的截面数据。

      同时,通过联合中国科学院上海高等研究院王宏伟研究员课题组,使用Geant4模拟程序细致地构建了C6D6探测系统的几何模型和所需的物理模型,分析了探测器的计数率,效应本底比,以及预期获得的飞行时间谱和脉冲高度谱,为实验设计提供了参考数据[26]

      C6D6探测器系统由4个探测器单元、支架以及和样品架组成,详见图5所示。该探测系统采用了无氢闪烁体从而减少了散射中子对实验的干扰,其次其结构简单,成本较低,适合在Back-n建成的前期开展(n, $ \gamma $)反应截面测量的实验。Back-n的白光中子束打样品会发生俘获辐射反应,4个C6D6探测器用来测量样品上出射的$ \gamma $射线。通过全波形数字化方式得到全波形实验数据,然后通过脉冲高度权重技术分析得到截面数据。C6D6探测器系统主要用来测量共振区中子俘获辐射反应截面($ \sigma _{n,\gamma} $)。通过飞行时间方法和脉冲高度权重技术,可以得到整个共振区的$ \sigma_{n,\gamma} $曲线,初步估算入射中子能量分辨率小于1%,得到的$ \sigma _{n,\gamma} $不确定度小于5%。

      中子能谱是中子源的最重要特征,在Back-n中将利用中子飞行时间方法予以测量。具体方法是采用快裂变室(分别内置靶片235U和238U)、6Li探测器和液闪探测器分别进行分能区和比对测量,其中,235U快裂变室测量全能区中子,238U快裂变室测量1.2 MeV以上快中子,6Li探测器主要测量0.5 MeV以下中子,液闪探测器主要测量$ 0.5\!\thicksim\!20 $ MeV之间能谱,并配合FLUKA等模拟计算结果,给出中子全能区的能谱曲线。中子注量或平均注量率的精确测量则依赖快裂变室的准确测量,以及能谱结果和实验标定结果。其中能谱测量结果预期在$ 3\%\thicksim5\% $,对14和2.5 MeV的单能中子实验标定结果好于2%。中子注量测量将为实验测量提供中子归一数据,具有重要意义。

    • 我们将进行五组有样品实验和一组无样品对照实验,实验样品(靶)的设计信息见表1所列。国际原子能机构(IAEA)将197Au的(n,$ \gamma $)反应截面推荐为标准截面,因此在中子辐射俘获截面测量实验中通常将197Au作为标准样品。中子能谱和注量率不能在很短时间内准确测量,我们在实验中也需要使用197Au样品作为标准样品。除了197Au外,还有一种待测样品天然碳。在实验时,需要根据具体分析的能区找到待测样品和$ ^{\rm{nat}} {\rm{C}}$样品弹性散射中子的比例,才能比较准确地扣除弹性散射本底。铅靶用于在束$ \gamma $本底测量。

      样品 丰度 尺寸/mm 备注
      74Ge 99.8% 直径40 mm; 厚度0.5, 1.0, 2.0 mm 待测样品
      76Ge 98.0% 直径40 mm; 厚度0.5, 1.0, 2.0 mm 待测样品
      natGe 直径40 mm; 厚度1.0 mm 待测样品
      197Au 直径40 mm; 厚度0.5 mm 标准样品
      natC 直径40 mm; 厚度2.0 mm 散射中子本底测量
      natPb 直径40 mm; 厚度1.0 mm 在束$\gamma$本底测量

      对于197Au,74Ge,76Ge和$ ^{{\rm nat}}{\rm{Ge}} $样品,在某个能区的测量到的$ \gamma $射线包含三部分:一是样品上(n,$ \gamma $)反应的$ \gamma $射线;二是样品上(n,n)反应后又在周围材料上发生(n,$ \gamma $)反应的$ \gamma $射线;三是环境中的$ \gamma $射线。其中第二、三种都是实验本底,第二种本底通过$ ^{{\rm nat}}{\rm C} $样品的实验结果扣除,第三种本底通过无样品(空靶)的实验结果扣除。

    • 76Ge为例,中国散裂中子源满功率运行条件下,估算100 kW时1 keV$ \thicksim 5$ MeV的中子束流注量率为$ F\! =\! 4\times10^{6} $ cm–2 s–1,束斑直径$ \phi \!=\! 30 $ mm,束斑面积$ A \!=\! 7.069 $ cm2,如果靶的厚度为1 mm,其密度为5.35 g/cm3,则靶质量厚度为$ t \!=\! 535 $ mg/cm2,则中子俘获反应的计数率$ N $

      其中:$ \frac{{\rm d}\sigma}{{\rm d}\varOmega} $是中子俘获反应微分截面,估算为5 mb/sr = 5×10–27 cm2/sr;$ N_{\rm t} $为轰击的靶核数,$ N_{\rm t} \!=\! t\times N_A / A_{\rm t} \!=\! 4.24\times10 ^{21} $ /cm2$ N_{\rm p} $为轰击粒子数,即束流强度假设为$ N_{\rm p} \!=\! F\times A \!=\! 2.828\times10 ^{7} $/s;$ \Delta\varOmega $为探测器立体角(C6D6探测器$ \phi $75.9 m($3 '' $),距离靶15 cm),$ \Delta\varOmega \!=\! S/ R^2 \!=\! 3.14\times7.59 ^{2} $cm$ ^{2} /15 ^{2} $cm$ ^{2} = 0.559 $ sr;$ \eta $$ \gamma $探测器效率,对C6D6估计为1%,所以每个探测器的计数率为$ N \!=\! 3.35 $/s。

      如果我们测量质心系10 eV$ \thicksim 5$ MeV范围内的激发函数,统计分辨$ <\! 0.5 $%,共有1 000 chn,每道的统计计数平均为500个(5%测量精度),则每个靶需要大约$ 1\,000\times500 $/N$ \thickapprox149\,250 $ s$ \thickapprox42 $ h的中子束流时间。3个靶(74Ge, 76Ge, $^{\rm{nat}}{\rm{Ge}}$)需要130 h,本底靶(Au/C)刻度时间24 h,共160 h。

      反角白光中子终端Back-n运行两年多来,系列的实验研究表明,通过脉冲高度权重技术处理中子俘获截面的方法,采用C6D6探测器测量中子俘获截面是可靠且有效的。2020年2月底CSNS开始已满功率100 kW运行。随着束流功率的提升、实验室探测器周边环境的越来越复杂和实验采用同位素靶的越来越薄,大量透射中子进入中子捕集器和靶上散射中子引起的$ \gamma $本底会越来越难以扣除,同时束内$ \gamma $射线的扣除也还未能很好地解决。这些因素对于未来的低于100 mb的中子俘获截面的测量带来很大的挑战,还需要进一步研究不同本底扣除方法和降低周边环境的不利影响。

    • 根据核天体物理中子俘获反应率,以及76Ge无中微子双$ \beta $实验关注能区的数据需求,我们将基于瞬发$ \gamma $射线法,在中国散裂中子源的反角通道白光中子源实验终端,应用C6D6探测器开展$ ^{74,76}{\rm{Ge}} $中子俘获反应截面的高精度测量研究,实验测量结果将成为国际上开展恒星演化与元素核合成、76Ge核0$ \nu \beta \beta $实验设计的主要依据。协同研究将有可能帮助人们揭开宇宙中重元素的来源之谜,同时也有助于提高76Ge无中微子双$ \beta $实验的可靠性。

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