α-decay Studies of the N=127 Isotones ²¹⁹U and ²¹⁶Ac

$ \alpha $衰变谱学是研究质子滴线附近重核核结构、获取核质量信息以及鉴别新核素的有力工具^[1-3]。根据壳模型理论的计算^[4-5]，奇质量数$ N\!=\!127 $同中子素的基态价中子处于$ \nu2g_{9/2} $轨道，使得它们基态的自旋宇称为9/2⁺。与此同时，对于奇质量数$ N\!=\!125 $的同中子素，其低激发态的组态分别与$ \nu3p_{1/2} $, $ \nu2f_{5/2} $和$ \nu3p_{3/2} $中子轨道有关。实验上对$ N\!=\!127 $同中子素²¹¹Po, ²¹³Rn, ²¹⁵Ra和²¹⁷Th基态的$ \alpha $衰变精细结构已经有了较为详细的研究^[6-9]，相关的衰变纲图也已经建立起来^[10]。根据系统性，推测²¹⁹U($ Z\!=\!92 $)也可能具有类似的$ \alpha $衰变精细结构。然而，由于²¹⁹U的产生截面已经低至几nb且半衰期也只有几十μs，到目前为止仅有几条基态到基态的$ \alpha $衰变链被观测到^[11-12]。因此，改善²¹⁹U的$ \alpha $衰变数据，寻找其可能存在的$ \alpha $衰变精细结构并获得相关的核结构信息，需要对²¹⁹U进行再次的研究。此外，在实验上关于²¹⁶Ac是否存在一个具有$ \alpha $衰变性质的同核异能态一直存在争议^[7-8,13]。因此，也需要对²¹⁶Ac的$ \alpha $衰变性质开展进一步的研究。

实验选取熔合蒸发反应⁴⁰Ar+¹⁸³W来产生目标核素²¹⁹U和²¹⁶Ac。在此次工作中，基于较高的统计量，²¹⁹U的$ \alpha $粒子能量和半衰期等衰变数据得到改善。首次发现了两个新的$ \alpha $衰变分支，被指认为是从²¹⁹U的基态衰变到子核²¹⁵Th的低激发态(5/2^–)和(3/2^–)。此外，还证实了²¹⁶Ac中存在一个具有$ \alpha $衰变性质的同核异能态。

本次实验在兰州充气反冲谱仪(SHANS)^[14]上进行。⁴⁰Ar¹¹⁺束流由兰州重离子研究装置(HIRFL)提供，束流能量为190 MeV，流强约500 pnA，总束流时间为75 h。实验所用的靶为提纯的¹⁸³W同位素，纯度为97%。本次实验采用固定靶形式，靶的厚度约为200 μg/cm²，在靶前和靶后分别镀有一 层80 μg/cm²和10 μg/cm²的碳膜作衬。根据SRIM的计算^[15]，束流粒子在靶中心的能量为188 MeV。

蒸发余核产生后从靶子中反冲出来，在充有约60 Pa氦气的谱仪中飞行。根据目标核与束流粒子磁刚度的不同，充气谱仪会把大部分的束流粒子偏转到束流挡板上，目标核则被偏转到位于焦平面的探测系统中，如图1所示。在谱仪中未衰变的目标核随后注入到三块肩并肩放置的位置灵敏硅探测器(PSSD)中。每块PSSD的厚度为300 μm，灵敏面积是50 mm×50 mm，被等分成16竖条。注入(衰变)事件的水平位置由所在条数给出，竖直方向的位置则由电荷分除法^[16]确定，其位置分辨约为1.5 mm。为了探测从PSSD上逃逸的衰变信号，在周围还放置了8块方硅探测器(SSD)，共同构成了一个开口逆着束流方向的盒子结构，即Si-box探测器。整个Si-box探测器对蒸发余核衰变的$ \alpha $粒子的探测效率约为72%。在三块PSSD的后方，还放置了三块方硅探测器作为Veto探测器，其目的是排除穿透PSSD的高能轻粒子的干扰。为了降低探测器的噪声，提高能量分辨，所有的硅探测器用一套酒精循环系统进行冷却。在Si-box探测器的前方15 cm和25 cm处还分别放置了两个多丝正比室(MWPC)，通过与PSSD上的信号反符合来区分PSSD上测得的信号是注入信号还是衰变信号。

硅微条的信号经前置放大器放大后被数字获取系统采集^[17]。在离线处理数据时，硅条两端的信号在修正放大倍数差异后相加得到一个完整的信号，然后利用梯形算法和波形拟合算法来提取信号的幅度信息^[18-19]。

对PSSD和SSD的能量刻度采用$ \alpha $源与测试实验刻度相结合的方法。对于能量在$ 6.5\thicksim10.5 $ MeV的$ \alpha $粒子，PSSD的能量分辨为40 keV。而从PSSD上逃逸并被SSD探测到的重建$ \alpha $事件，其能量分辨为$ 100\thicksim180 $ keV。

我们采用时间-位置关联测量的方法对实验中的产物进行寻找和鉴别。在寻找产物的$ \alpha $衰变链时，位置窗设为1.5 mm，时间窗一般则为其$ 5\thicksim6 $倍的半衰期范围。图2(a)展示了与气体探测器、Veto探测器反符合之后PSSD上测得的$ \alpha $能谱。与气体探测器反符合后可以去除掉大部分的注入事件，同时Veto探测器可以去除掉一些高能轻粒子(如高能$ \alpha $和质子等)。根据$ \alpha $粒子能量和半衰期等性质，可以对产额较高的产物例如²¹⁶Th、²¹⁵Ac等进行指认。图2(b)展示了与注入核进行关联后的$ \alpha $能谱，其中注入核的能量窗设为$ 5\thicksim20 $ MeV，注入核与$ \alpha $粒子之间的 时间窗为0.5 ms。从图中可以对半衰期较短的产物如²¹⁶Ac、^{216 m,217}Th以及²¹⁹U进行指认。表1中列出了本次实验确定的产物的$ \alpha $衰变性质与相应的文献值，通过比较，可以看到与文献值符合得很好。

反应产物中除了较高产额的产物外，还有一些低产额的产物。对低产额产物的寻找，可以通过寻找三重关联链ER-$ \alpha_{m} $-$ \alpha_{d} $的方法。设置注入核到母核$\alpha $粒子的时间窗为0.5 ms，母核$ \alpha $粒子到子核$ \alpha $粒子的时间窗为7 s。图3展示了在上述条件下母核$ \alpha $粒子与子核$ \alpha $粒子能量之间的二维散点图，横坐标代表母核的$ \alpha $粒子能量，纵坐标代表子核的$ \alpha $粒子能量，图中每一个点代表着一条关联链。根据每一个点对应的能量，可以对图中U、Pa、Th等同位素的关联链进行清楚的指认。在图2(b)看不到的产物，如²¹⁹Th，²²⁰Pa，在图3二维图下可以清楚地呈现出来。此外，在图3中除了²¹⁹U基态到基态的$ \alpha $衰变链被指认外，母核能量在9.0, 9.2 MeV，子核能量在7.5 MeV附近的关联链被指认为来自于²¹⁹U新的$ \alpha $衰变分支。

为了更加可靠地指认²¹⁹U的$ \alpha $衰变，我们还寻找了四重关联下的衰变链ER-$ \alpha_{1} $-$ \alpha_{2} $-$ \alpha_{3} $。共计83条衰变链被指认为是²¹⁹U基态到基态的$ \alpha $衰变。根据这些衰变链，²¹⁹U的$ \alpha $粒子能量被确定为9 763(15) keV，与文献值9 774(18) keV符合得很好。表2中列出了新发现的10条$ \alpha $衰变链，根据$ \alpha_{1} $能量的不同被分为了AB两组。A组中母核的衰变性质被确定为$ E_{\alpha} \!=\! 9\ 246(17) $ keV和$ T_{1/2} \!= \! 50^{+50}_{-17} $ μs，子核的衰变性质被确定为$ E_{\alpha}\! =\! 7\ 511(19) $, 7 443(23) keV和$ T_{1/2} $=$ 1.3^{+1.3}_{-0.4} $ s，其中一条链还跟有孙子核衰变$ E_{\alpha}\!=\!6\ 807 $ keV和$ T_{1/2}\! = \!19^{+93}_{-9} $ s(重建事件)。文献中²¹⁵Th的衰变性质为$ E_{\alpha}\! = \!7\ 522(4) $, 7 392(3), 7 334(4) keV和$ T_{1/2} \!=\! 1.2(2) $ s、²¹¹Ra的衰变性质为$ E_{\alpha} \!= \! 6\ 909(4) $ keV和$ T_{1/2} $=13(2) s。因此子核可以被指认为来自于²¹⁵Th，孙子核可以被指认是²¹¹Ra。这里应该指出，对于²¹⁵Th本次测得的$ E_{\alpha} \!= \!7\ 443 $ keV相比文献值$ E_{\alpha} $=7 392 keV稍高，这可能是统计量较低导致的。另外，$ E_{\alpha} \!= \!7\ 392 $ keV的衰变分支被指认为是从²¹⁵Th的基态衰变到²¹¹Ra的134-keV的激发态，且134-keV激发态的内转换系数被确定为$ \alpha_{\rm tot} \!=\! 2.5 $^[20]。因此，$ \alpha $粒子与内转换电子能量的叠加也可能会造成测量的$ \alpha $粒子能量偏大。B组中母核的衰变性质被确定为$ E_{\alpha} $=8 975(17) keV和$ T_{1/2} \!=\! 105 ^{+73}_{-30} $ μs，子核的衰变性质为$ E_{\alpha} $=7 507(18) keV，7 422(19) keV和$ T_{1/2} $=$ 2.5^{+1.7}_{-0.7} $ s，孙子核的衰变性质为$ E_{\alpha} \!=\! 6\ 876(23) $ keV和$ T_{1/2}\! =\! 14^{+65}_{-6} $ s。如上所述，子核可以被指认为²¹⁵Th，孙子核可以被指认为²¹¹Ra。因此，AB两组的衰变链分别被指认为来自于²¹⁹U。

兰州充气谱仪的传输效率约为14%，在当前实验条件下，²¹⁹U的产生截面被确定为2.5(4)nb(这里的误差仅代表统计误差)。

Andreyev等^[11]首次合成了²¹⁹U，基于六条$ \alpha $衰变链，$ \alpha $粒子能量和半衰期分别被确定为9 680(40) keV和$ 42^{+34}_{-13} $ μs。随后，Leppänen等^[12]又鉴别出四条$ \alpha $衰变链，²¹⁹U的$ \alpha $粒子能量和半衰期被确定为9 774(18) keV和$ 80^{+100}_{-30} $ μs。根据奇质量数$ N\! =\! 127 $同中子素$ \alpha $衰变约化宽度值的相似性，此衰变被指认为是²¹⁹U的基态9/2⁺衰变到子核²¹⁵Th的基态1/2^–。虽然两次实验中测到的²¹⁹U的半衰期相一致，但是$ \alpha $粒子的能量在误差范围内却不符合。在本次工作中，基于一个较高的统计量，²¹⁹U的衰变数据得到改善，$ \alpha $粒子能量和半衰期被确定为$ E_{\alpha} \!= \! $9 763(15) keV和$ T_{1/2}\! =\! 60(7) $ μs。

对于新发现的两个$ \alpha $衰变分支，根据测得的半衰期与基态半衰期一致，我们指认它们分别是从²¹⁹U的基态衰变到子核²¹⁵Th的低激发态。三条衰变线$ E_{\alpha} \!=\!$9 763, 9 246, 8 975 keV的分支比分别被确定为$ 89.2^{+9.8}_{-9.8} $%, $ 4.3^{+3.4}_{-2.1} $%, $ 6.5^{+3.7}_{-2.6} $%。²¹⁵Th的第一个激发态的能量被确定为527(23) keV，这可能是早先Kuusiniemi等^[20]确定的561-keV的激发态。他们通过ER-$ \gamma $-$ \alpha $关联测量的方法，确定此态激发能为561 keV，并根据系统性指认其自旋宇称为(5/2^–)。因此，我们指认$ E_{\alpha} \!=\! $9 246 keV的衰变分支是从²¹⁹U的基态衰变到子核²¹⁵Th的激发态(5/2^–)。对于$ E_{\alpha} \!=\! $8 975 keV的衰变分支，根据奇质量数$ N \!=\! 127 $同中子素$ \alpha $粒子能量和分支比的系统性^[10]，我们暂时指认是从²¹⁹U的基态衰变到子核²¹⁵Th的(3/2^–)。(3/2^–)的激发能被首次确定为803(23) keV，很好地符合了$ N \!=\! 125 $同中子素低激发态的系统性，如图4所示。

实验结果对奇质量数$ N\!=\!127 $同中子素的$ \alpha $衰变以及相应子核低激发态的系统性做了补充。从图4中可以看到，²⁰⁷Pb和比它重的同中子素的低激发态之间有着很好的相似性，这表明多了8个质子的²¹⁵Th仍保持很明显的 单粒子特征。随着质子数的增多，3/2^–的激发能逐渐降低，这可能是核极化的结果^[8]。

根据实验中测得的$ \alpha $粒子能量和半衰期可以提取$ \alpha $衰变约化宽度，其大小可以用来表征原子核$ \alpha $衰变的禁戒程度^[7]。图4$ \alpha $粒子能量后边的括号里给出了根据文献^[22]计算得到的$ \alpha $衰变约化宽度值。计算时，对9/2⁺$ \rightarrow $1/2^–衰变分支，取$ \Delta l \!=\! 5 $；对9/2⁺$ \rightarrow $5/2^–和9/2⁺$ \rightarrow $3/2^–衰变分支，取$ \Delta l \!=\! 3 $。对奇质量数$ N \!= 127 $同中子素，9/2⁺$ \rightarrow $3/2^–的约化宽度值最大，表明此衰变在核结构上是非禁戒的。尽管9/2⁺$ \rightarrow $1/2^–小于9/2⁺$ \rightarrow $3/2^–的约化宽度值，但其衰变能最大，因此分支比最大。9/2⁺$ \rightarrow $5/2^–的约化宽度值最小，表明此衰变分支在核结构上具有一定的禁戒性。最后，相应衰变分支的约化宽度值从²¹⁹U到²¹¹Po逐渐减小，这表明，在靠近$ Z \!=\! 82 $质子幻数时，$ \alpha $衰变在核结构上的禁戒性得到增强。

Rotter等^[23]首次鉴别出²¹⁶Ac具有$ \alpha $粒子能量$ E_{\alpha} \!= $9 140(30) keV和半衰期$ T_{1/2} $=390(40) μs。随后Valli等^[24]，Torgerson等^[8]，Heßberger等^[7]和Kuusiniemi等^[13]分别对²¹⁶Ac进行了研究。在Torgerson等^[8]的工作中，4条$ \alpha $衰变线$ E_{\alpha}\! =\! $9 106(5), 9 028(5), 8 283(8), 8 198(8) keV被指认为来自于²¹⁶Ac的同核异能态；两条衰变线$ E_{\alpha} \!= \! $9 070(8) keV和8 990(20) keV来自于²¹⁶Ac的基态。随后，Heßberger等^[7]的结果支持了以上的指认，然而Kuusiniemi等^[13]的研究结果却不支持这样的指认。Kuusiniemi等^[13]对²¹⁶Ac进行了$ \alpha $-$ \gamma $关联研究，共计18条$ \alpha $衰变线被发现，均被指认是来自于基态到子核的衰变，没有来自同核异能态的衰变。由此可见，对²¹⁶Ac的$ \alpha $衰变线的指认尚存在分歧。

图5展示了此次实验获得的²¹⁶Ac的$ \alpha $衰变能谱，注入核与$ \alpha $粒子的时间窗设为2.5 ms。通过三高斯函数的拟合，得到三个能量分别为$ E_{\alpha}\! =\! 9\,107(15),\; 9\,066(15),\; 9\,032(15) $ keV，与文献[7-8]结果一致。此外，本次实验中还观察到了12条ER-$ \alpha $(²²⁰Pa)-$ \alpha $(²¹⁶Ac)的衰变链。根据这些衰变链，²²⁰Pa的衰变性质被确定为$ E_{\alpha} \!=\! 9\,541(20) $ keV和$ T_{1/2} $=$ 0.98^{+0.40}_{-0.22} $ μs，²¹⁶Ac被确定为$ E_{\alpha} \!=\! 9\,065(20) $ keV和$ T_{1/2}\!=\!261^{+106}_{-59} $ μs。²²⁰Pa的衰变性质与Huang等^[21]的结果一致，被指认为基态到基态的$ \alpha $衰变。因此，由²²⁰Pa衰变链中得到的²¹⁶Ac的衰变均来自于基态。结合壳模型理论对²¹⁶Ac低激发态能量和自旋宇称的计算^[25]，我们指认$ E_{\alpha} \!=\! 9\,066(15) $ keV的衰变线是从²¹⁶Ac的基态(1^–)衰变到子核²¹²Fr的基态(5⁺)，$ E_{\alpha} \!=\! 9\,107(15),\; 9\,032(15) $ keV的衰变线分别为同核异能态(8^–)衰变到子核基态(5⁺)和低激发态(4⁺)，衰变纲图如图6所示。

通过熔合蒸发反应⁴⁰Ar+¹⁸³W，产生了$ N \!=\! 127 $同中子素²¹⁹U和²¹⁶Ac。基于较高的统计量，²¹⁹U的$ \alpha $粒子能量和半衰期等衰变数据得到改善。首次发现了²¹⁹U两个新的$ \alpha $衰变分支，其能量为$ E_{\alpha} = 9\,246(17),\; 8\,975(17) $ keV。根据$ N = 127 $偶$ Z $核$ \alpha $衰变的系统性，指认它们分别是从²¹⁹U的基态(9/2⁺)衰变到²¹⁵Th的低激发态(5/2^–)和(3/2^–)。其中，(3/2^–)的激发能被首次确定为803 keV。$ \alpha $衰变约化宽度的分析表明，²¹⁹U的9/2⁺$ \rightarrow $3/2^–衰变分支较容易发生，而9/2⁺$ \rightarrow $5/2^–衰变分支在核结构上则具有一定的禁戒性。此外，通过分析²¹⁶Ac的$ \alpha $衰变数据，还证实了²¹⁶Ac存在一个具有$ \alpha $衰变性质的同核异能态。