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研究堆或散裂中子源等大型高强度中子源装置,是先进中子科学技术的重要依托。这些装置需要投入巨大的人力物力建造和运行,全世界约有四十余座研究堆和七座散裂中子源用于开展中子散射、中子成像以及活化分析研究。世界上主要的高强度中子源情况参见表1。总体而言,在中子科学技术研究领域,欧美长期处于领先地位,亚洲大洋洲地区近期发展迅速[7]。
中子源/研究机构/国家或地区 中子注量率/(n·cm–2·s–1) 功率 时间结构 CARR/CIAE/China 8×1014 60 MW 连续 CMRR/CAEP/China 2.48×1014 20 MW 连续 CSNS/IHEP/China* 2.5×1016 100 kW 脉冲25 Hz OPAL/ANSTO//Australia 2×1014 20 MW 连续 JRR-3/JAERI/Japan 2.7×1014 20 MW 连续 J-PARC/KEK/Japan* 1.3×1012 at 300 kW 1 MW 脉冲25 Hz HANARO/KAERI/Korea 4.5×1014 30 MW 连续 NCNR/NIST/America 4×1014 20 MW 连续 HFIR/ORNL/America 2.5×1015 85 MW 连续 SNS/ORNL/America* 2.1×1012 at 1 000 kW 2 MW 脉冲60 Hz HFR/ILL/Europe 1.5×1015 57 MW 连续 FRMII/MLZ/Germany 8×1014 20 MW 连续 SINQ/PSI/Switzerland 1×1014 1.8 MW 连续 ISIS/RAL/United Kingdom 8×1015 160 kW 脉冲50 Hz ESS/Europe* 2×1017 5 MW 脉冲14 Hz IBR-2/JINR/Russia ~1016 2 MW 脉冲5/10 Hz PIK/NRCKI /Russia 1.5×1015 100 MW 连续 注:其中*表示散裂中子源,其他为反应堆中子源。 欧洲方面,位于法国格林诺贝尔的劳尔朗之万实验室(Institute Laue-Langevin, ILL)仍是目前世界领先的中子应用技术研究中心,由法国、德国、英国等欧洲十二个国家联合建造运营,共建有40多台中子谱仪,运行开放极好并得到持续升级改造。德国当前最具影响的是位于慕尼黑的FRMII(Forschungs-Neutronenquelle Heinz Maier-Leibnitz)研究堆,也已成为欧洲重要的中子研究中心。英国卢瑟福阿普尔顿实验室(Rutherford Appleton Laboratory,RAL)的ISIS(ISIS Neutron and Muon Source)是运行较成功的散裂中子源,为满足日益增长的研究需求,最近又投资建设第二靶站和更多谱仪。瑞士保罗舍尔研究所(Paul Scherrer Institut, PSI)的散裂中子源SINQ(The Swiss Spallation Neutron Source)具有连续时间结构,并非通常的脉冲模式,利用该装置开展了很有特色的中子散射和中子成像研究工作。此外,欧洲还拥有很多中等通量的中子源,与高通量中子源形成较好的互补。欧洲为了保持其领先地位,又投入18亿欧元巨资建设新一代的欧洲散裂中子源(European Spallation Source, ESS),ESS采用了低频长脉冲的全新设计理念,未来建成后有望代替ILL继续引领欧洲的中子科学研究。
美国目前主要的中子研究中心有橡树岭国家实验室(Oak Ridge National Laboratory, ORNL)的高通量研究堆HFIR(High Flux Isotope Reactor)与散裂源SNS(spallation neutorn source)联合组成的中子科学中心,以及国家标准技术研究院(National Institute of Standards and Technology, NIST)的中子散射中心NCNR(NIST Center for Neutron Research)。SNS是当前世界上最强的散裂中子源,HFIR也拥有较高的中子注量率。SNS在积极争取建设第二靶站,以大幅提升其能力水平。NCNR运行非常成功,是投入产出比最高的中子散射中心之一,近期完成了第二导管大厅和多台谱仪扩建。
俄罗斯的联合核子所(Joint Institute for Nuclear Research, JINR)拥有独特的脉冲堆IBR-2(Fast pulsed reactor IBR-2)中子源,已发展了傅里叶谱仪等特色方法仪器,开展了许多中子科学研究。此外,库尔恰托夫国家研究中心(National Research Center “Kurchatov Institute”,NRCKI)建设的PIK(the high-flux reactor PIK)高通量研究堆也主要用于中子科学技术研究。
在澳大利亚,隶属于澳大利亚核科学和技术组织(Australian Nuclear Science and Technology Organization, ANSTO)的OPAL(Open-Pool Australian Lightwater reactor) 研究堆为其中子科学研究提供了强大支撑,近几年来运行良好,成果丰硕。日本主要有原子能研究所(Japan Atomic Energy Research Institute,JAERI)的JRR-3(Japan Research Reactor No. 3)反应堆中子源和日本高能加速器研究机构(High Energy Accelerator Research Organization,简称KEK)建设的1MW加速器散裂中子源J-PARC(Japan Proton Accelerator Research Complex),并在持续投入升级建设。韩国原子能机构(Korea Atomic Energy Research Institute,KAERI)的HANARO(the High-Flux Advanced Neutron Application Reactor)研究堆高强度中子源也建设有多台中子谱仪。
此外,印度、马来西亚、荷兰、波兰、匈牙利等国也都有中子源和中子谱仪设施。欧美日等国还建设或计划建设多台紧凑型加速器中子源,期望能成为高强度中子源很好的补充,以满足中子科学技术发展的需求。
经过几十年的发展,高强度中子源的发展已经进入了一个新的阶段。一方面加紧建设新的更高强度的中子源,另一方面也在持续地投入升级中子谱仪和配套设备。中子科学技术的相关应用研究也愈加广泛而深入。
我国目前主要有三大高强度中子源,分别是位于北京的中国先进研究堆(China Advanced Research Reactor, CARR)、位于绵阳的中国绵阳研究堆(China Mianyang Research Reactor, CMRR)和东莞的中国散裂中子源(China Spallation Neutron Source, CSNS)。这些中子源已经相继投入运行,在地域、类型和应用侧重等方面相互补充,为当前国内中子科学技术发展和应用提供强有力支撑,也带来了新机遇。
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早在20世纪50年代末60年代初,在建成我国第一座实验性重水反应堆(101堆)的同时,中国原子能科学研究院(以下简称原子能院)也成功研制出达到当时国际水平的我国第一台中子晶体谱仪和第一台中子衍射仪。20世纪80年代,由原子能院与中国科学院物理研究所、低温中心等单位合作在原子能院重水反应堆上建造了5台功能不同的中子散射谱仪,形成初具规模的热中子散射实验室, 并逐步开展了多个方向的前沿研究工作,为我国中子散射工作的发展奠定了基础[9-12]。从20世纪60年代开始原子能院开始发展中子活化分析方法,先后为核爆、核能、月样等分析做出重要贡献。进入21世纪后,101堆面临退役,需要建设新的研究堆。2002年CARR(图2)在原子能院动工建设,2012年实现满功率运行72 h,2017年底通过现场竣工验收,转入运行服役状态[13-14]。
CARR是一座具有世界先进水平的研究型反应堆,采用紧凑堆芯反中子井型设计和使用UxSix-Al弥散型新型燃料元件,功率为60 MW,其重水反射层内设计最高热中子注量率达8×l014 n/(cm2·s)。该反应堆设置有9条中子束水平孔道和25个垂直辐照孔道,并配有冷中子源。CARR是一座高性能、多用途研究堆,可开展中子散射、中子成像、中子活化分析、核物理与核数据、反应堆材料及核燃料考验、放射性同位素生产及单晶硅中子掺杂等工作,其主要目的是开展中子科学技术应用研究[15]。
迄今依托CARR已建成12台中子谱仪,正在建设7台谱仪,并建设有样品准备实验室和样品环境等附属配套设备。规划未来再建设4台中子谱仪,谱仪布局示意图参见图3。此外,还规划利用CARR长切向水平孔道(图3中“同位素分离”孔道)建设北京在线同位素分离丰中子束流装置(北京ISOL)。其中,中子衍射类谱仪6台,包括:高分辨中子粉末衍射仪、高强度中子粉末衍射仪、中子四圆衍射仪、中子织构衍射仪、中子残余应力衍射仪、中子工程衍射仪;大尺度结构研究类谱仪2台,包括:小角中子散射仪和中子反射仪;非弹性中子散射谱仪4台,包括:IOP-CIAE热中子三轴谱仪、中德热中子散射谱仪、冷中子三轴谱仪、冷中子广谱谱仪;中子成像装置2台,包括:热中子成像和冷中子成像;中子活化分析装置5套,包括:仪器中子活化分析系统、热中子瞬发伽马活化分析系统、冷中子瞬发伽马活化分析系统、中子深度剖面分析系统和缓发中子测量系统[16-20]。
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中子衍射技术主要用于测量材料内部原子尺度结构和磁结构,在基础科研和工程应用中发挥重要作用。根据研究对象和内容的不同,中子衍射技术已发展了粉末衍射、单晶衍射、织构和残余应力衍射等多个分支。本节将对CARR上发展的中子衍射谱仪进行简单综述,表2列出了中子衍射谱仪的关键指标、样品环境以及功能与应用情况。
谱仪名称 关键指标 样品环境 功能与应用 高分辨中子
粉末衍射仪•最佳分辨率:△d/d ≈1.5×10–3;
•Q区间:0.43~6.43 Å–1;
•常用波长:1.888 Å•低温:4~300 K
•高温:室温~1 800 K•大晶胞、低对称性的粉末样品晶体结构
•磁结构
•晶体结构的局域性细小变化或对称性细微变化高强度中子
粉末衍射仪•最佳分辨率:△d/d≈2×10–3;
•可用波长:1.478 (最佳), 2.316, 1.762,
1.171, 1.075 Å•低温:2~300 K
•高压:10 GPa
•室温实验多样品自动切换•相变研究
•化学反应等动力学现象的原位研究
•晶态、非晶态材料结构快速测定
•材料晶体结构、磁结构中子四圆衍射仪 •波长:0.90385 Å
•样品处中子通量:1.08×107 n·cm–2·s–1•高温:室温~1 000 K •单晶样品精细结构测定及精修
•单晶样品磁结构及自旋有序等的测定中子织构衍射仪 •常用波长:1.48 Å
•样品处中子通量:5.6×107 n·cm–2·s–1•高温:室温~1 100 K
•拉伸装置:拉力10 kN金属、合金、陶瓷、复合材料等多晶材料的织构研究 中子残余
应力衍射仪最常用波长1.7 Å,
•样品台处的热中子注量率:2×107 n·cm–2·s–1
•90°衍射角对应的分辨率:4.5‰高温:室温~1 100 K 航空航天、核工业等领域金属多晶材料与构件的焊接、热处理、塑性变形、增材制造、喷涂等工艺引起的深部三维残余应力 中子工程衍射仪 •样品处最高热中子注量率:4×107 n·cm–2·s–1
•最优分辨率:△d/d≈2×10–3•拉伸仪:100 kN
•高温:室温~1 300 K
•低温:77 K~室温航空航天核工业等领域金属多晶材料与构件的焊接、热处理、塑性变形、增材制造、喷涂等工艺引起的深部三维残余应力;模拟材料与构件在服役条件下的晶格应变演化 两台中子粉末衍射仪设计各具特色,具有一定互补性。高分辨中子粉末衍射仪[图4(a), 图4(c)]由原子能院科研人员自主研发,中国科学院大学参与建设。该谱仪起飞角120°,采用Sollar型准直器和高效率单管探测器设计,实现高分辨率测量;使用探测器共计64路,有效提高了实验测量效率。目前已开展了磁电材料Fe4Nb2O9的低温磁结构及晶体结构相转变研究[21-22]。高强度中子粉末衍射仪[图4(b) 图4(d))是由北京大学和原子能院共同研发。谱仪采用非对称切割的双聚焦单晶硅单色器,能够显著提高样品处中子通量;旋转震荡准直器能够有效屏蔽外界干扰,提高信噪比;位置灵敏探测器阵列能有效提高探测效率和保持较高水平分辨率。目前已开展了MnGa材料磁结构、高镍层状正极材料结构、元素掺杂调控钠离子电池正极材料等研究[23-27]。
中子四圆衍射仪(图5)用于单晶样品晶体结构和磁结构测量分析。该谱仪采用垂直聚焦铜(220)单色器,获得高通量短波长单色中子束,以实现较高效率的实验测量。目前,已通过硅单晶氯化钠标准样品的测量,完成谱仪的标定和优化,并开展了非线性光学晶体材料铌酸锂的测试分析。
中子织构衍射仪(图6)是一台强度高、分辨水平中等的衍射仪。聚焦单色器和大尺寸二维位置灵敏探测器的使用,使该谱仪可实现快速织构测量。大尺寸欧拉环和高温、拉伸样品环境装置的配备,使谱仪可开展模拟工况下的原位织构演变测量。谱仪已开展了国际标准样品的比对测量实验,测量结果表明谱仪测量数据达到国际同类先进谱仪的水平,可为用户提供可靠的实验数据。目前已开展了锆合金、镁合金、铝合金、镍基高温合金和钛合金等材料的织构研究[28-33]。
中子残余应力衍射仪能实现材料与构件内部残余应力深度三维无损测量,有其独特技术优势和不可替代性。中子残余应力谱仪(图7)位于CARR物理大厅,已建成并面向用户开放。该谱仪采用了Si(311)聚焦单色器和一维位置灵敏探测器的组合,已经应用于航空、航天、核工业、高铁以及化工领域的关键构件残余应力分析测试[34-37]。中子工程衍射仪(图8)位于CARR导管大厅,由中南大学和原子能院合作建设。该谱仪采用Si(400)双聚焦单色器、二维位置灵敏探测器和承重达一吨样品台等多种先进设计,并附有拉伸、高低温样品环境设备。该谱仪拥有更大的样品空间,方便实现大部件样品的测量[38]。
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大尺度结构是指纳米到亚微米尺度范围结构,是相对于原子尺度结构而言。目前,由中国科学院化学研究所和原子能院合作建成两台相关谱仪,即小角中子散射仪(图9)和中子反射仪(图10),分别用于材料内部和表面界面的纳米尺度结构研究[39-41],其关键指标、样品环境及应用领域见表3。小角中子散射仪采用机械速度选择器、圆孔准直和二维位置灵敏探测器等主要设计结构,并预留了较大的样品空间,便于实现复杂样品环境原位加载测量。目前已经开展了高温合金、压力容器钢、表面活性剂等方面的实验测量分析。中子反射仪采用了水平样品几何设计和固定波长扫描角度的数据采集方式,可用于分析薄膜样品的厚度、界面粗糙度和成分密度等,适合开展生物膜、聚合物薄膜等研究,并能够实现自由液体表面界面测量。目前已开展了超镜反射率测量、中子单色器和新型探测器测试等工作。
谱仪名称 关键指标 样品环境 应用领域 小角中子散射仪 •测量Q范围:0.008~7 nm–1
•波长范围:λ=0.4~2.0 nm
•样品到探测器距离:1.0~15 m•多样品自动切换
•原位高温拉伸装置(最高温
度1 100 K,拉力10 kN)聚合物、胶体、表面活性剂、生物大分子、合金纳米相、纳米药物载体、电池多孔材料、超导磁性纳米结构 中子反射仪 •散射几何:水平样品
•Q范围:0.03~4.0 nm–1
•束流截面范围:(0.01~30 mm)×50 mm•多样品自动切换 聚合物薄膜、生物膜、硬物质薄膜和多层膜、自由液体表面界面纳米结构 -
中子非弹性散射是用于研究声子、自旋波、扩散弛豫等动力学性质的重要手段[42-43]。中子三轴谱仪是反应堆上常见的一种非弹性散射谱仪,这种谱仪主要结构组成参见图11,它通过设置中子分析器实现对散射中子能量的测量,分析散射中子与入射中子的能量差别,以探索样品的微观动力学信息。目前,CARR上已建成四台中子非弹性散射谱仪(图12),包括中德热中子三轴谱仪[44]、IOP-CIAE热中子三轴谱仪[43]、冷中子三轴谱仪 [45]和冷中子广谱谱仪,表4列出中子非弹性散射谱仪关键指标、样品环境及应用领域。
谱仪名称 关键指标 样品环境 功能与应用 中德热中子散射谱仪 •入射中子能量:5, 14, 50, 105 meV
•样品处最大中子通量: 1 × 108 n·cm–2·s–1•高温:室温~1 300 K
•低温:室温~6 K
•磁场:7 T垂直磁场•晶格结构及晶格动力学
•磁结构及自旋激发
•晶格电子场激发IOP-CIAE热中子三轴谱仪 •入射中子能量:6~80 meV
•能量分辨率:0.5 meV@12 meV低温:室温~1.5 K •晶格结构及晶格动力学
•磁结构及自旋激发
•晶格电子场激发冷中子三轴谱仪 •入射中子能量:2.4 meV<Ei< 19 meV
•最高能量分辨率: 0.036 meV@Ei=2.6 meV•闭循环制冷(4 K)
•3He制冷(300 mK)
•稀释制冷(30 mK)
•磁体 (9 T & 12 T)•声子、磁子激发观测
•磁-声相互作用
•极化中子对磁结构及磁激发研究冷中子广谱谱仪 •入射中子能量范围: 2.4 meV<Ei< 19 meV
•最高能量分辨率:优于0.05 meV@Ei=3 meV•闭循环制冷 (4 K)
•3He制冷(300 mK)
•稀释制冷(30 mK)
•磁体 (9 T & 12 T)•声子、磁子激发快速观测;
•量子液体动力学四台非弹性散射谱仪各具特色,设计指标先进,能够覆盖较宽的能量测量范围,并配备了先进的样品环境设备,能够为凝聚态物理前沿研究等提供技术支撑。中德热中子散射谱仪由德国于利希(Jülich)研究中心与原子能院合作建设,采用大面积双聚焦中子单色器,样品处中子通量达到108 n/(cm2·s)。IOP-CIAE热中子三轴谱仪由中国科学院物理研究所与原子能院合作研发,采用速度选择器过滤高能量中子,实现入射中子能量连续可调。冷中子三轴谱仪和冷中子广谱谱仪,由中国人民大学与原子能院合作建成。冷中子三轴谱仪具有极化中子测量功能,能够实现复杂磁结构的研究。冷中子广谱谱仪采用170路能量-动量分析探测通道,将探测效率提高100倍以上。目前,在谱仪上已开展了铁基超导材料、自旋阻挫材料、二维磁性材料、量子磁性材料等实验测量工作。
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热中子成像装置和冷中子成像装置由原子能院自主设计建设,能为基础科学和工业无损检测应用提供高效和多样化的测试手段,其关键指标、功能及应用领域见表5。热中子成像装置(图13)位于CARR堆物理大厅,具有高中子通量的特点,适合开展实时成像及大样品测试。通过选择不同过滤器,截取不同能谱的中子,能够实现热中子、超热中子和快中子成像。冷中子成像装置(图14)位于CARR堆导管大厅,具有本底低的特点,适合开展高分辨、相称和极化中子成像。目前,冷中子成像装置配备了速度选择器和双晶单色器,能够实现能量选择成像。此外,还配备X射线原位成像装置,可实现中子与X射线同时成像。近年来,相继开展了核燃料元件芯块与包壳、涡轮叶片、碳纤维、岩石、水泥、古化石以及热工力学两相流等工业无损检测和基础科学研究[46-53]。
谱仪名称 关键指标 功能 应用领域 热中子成像 •样品处最大中子通量:1×109 n·cm–2·s–1
•最大成像面积:20 cm×40 cm
•空间分辨率:50 μm
•样品台承重:200 kg二维和三维成像、实时中子成像、热中子、超热中子和快中子成像 核工业、航天航空、能源、地质、汽车工业、军工、考古、生物等领域内部缺陷、元素分布、两相流、应力等内部结构信息 冷中子成像 •样品处最大中子通量:1.8×108 n·cm–2·s–1
•最大成像面积:30 cm×30 cm
•空间分辨率:50 μm
•样品台承重:250 kg二维和三维成像、能量选择成像 -
中子活化分析装置用于物质材料的核素成分分析,由原子能院自主设计建设,装置示意图参见图15。利用CARR堆高中子注量率、高稳定性等优势,正在建设分析元素种类齐全、技术先进的中子活化分析研究平台,主要包括:仪器中子活化分析系统、冷中子瞬发伽马活化分析系统、热中子瞬发伽马活化分析系统及中子深度剖面分析系统和缓发中子测量系统,表6列出中子活化分析关键指标、功能及应用领域。仪器中子活化分析是一种离线的分析方法,可分析元素周期表中大部分核素,但对于中子俘获生成核为非放射性核、纯β衰变和γ分支比相对较低的核素时,不能实现其核素测量。瞬发伽马活化分析是一种非破坏、多元素在线检测方法,对H、B、C等有较好的探测下限和灵敏度。冷中子瞬发伽马活化分析更侧重于材料中H、B等元素的痕量分析,而对分析含有中子散射截面较大且含量较高的H元素样品如生物样品和聚合物时,则适合采用热中子瞬发伽马活化分析。近年来,开展了大气颗粒物多种元素定量分析、多种地质和生物标样的对比测试、高温合金中B浓度深度分布分析、锂电池充放电过程中Li动态分布研究、多种单质和化合物元素瞬发伽马谱数据库的建立等工作[54-60]。
谱仪名称 关键指标 功能 应用领域 仪器中子活化分析系统 •中子注量率达到1014 n·cm–2·s–1
•大部分元素探测限10–8~10–15 g具有长照、短照、多套探测器一体化集成控制测量系统,样品中60多种元素定量分析 地球、环境、材料、生物医学、核法证学、考古学、宇宙科学、质量评价和质量控制、食品卫生健康等领域 缓发中子测量系统 •233U、235U、239Pu探测限优于1 ng
•分析速度 1个样品/1 min核裂变缓发中子测量,U、Pu定量分析 •大规模的铀矿资源普查
•乏燃料及后处理等U、Pu的定量
•核保障热中子瞬发伽马活化
分析系统•中子注量率~108 n·cm–2·s–1 高H含量样品如生物样品和聚合物材料中多元素定量及无损分析 医学、薄膜材料等 冷中子瞬发伽马活化
分析系统•中子注量率1010 n·cm–2·s–1
•H探测限小于1 μg、B探测限小于0.1 μg材料中B、H 等20 余种仪器中子活化分析难测定的元素非破坏定量分析 •氢燃料电池、受控核聚变容器壁材料、储氢材料
•半导体材料、核材料H、B等
•标准物质轻元素、多元素定值等领域中子深度剖面分析装置 •6Li、10B等探测限1012原子/cm2
•深度分辨率:nm级材料近表面B、Li、He、Be、N、O等多种元素非破坏定量分析 锂电池、半导体、高温合金材料、聚变堆材料等材料中Li、B、He、N、O等多元素浓度深度分布