Study of Neutron Shield and Absorber for Gamma Total Absorption Facility

中子俘获反应即(n,γ)反应是引起中子消失主要的核反应，其截面数据的精度直接影响快堆、ADS、钍-铀混合堆等先进核能装置的设计与建造；在核反应理论、核天体物理等研究领域，也需要高精度的中子俘获反应截面数据。由于中子源的缺乏和测量方法的局限性，使得我国在keV能区中子俘获反应截面的实验数据几乎是空白。为了改变这一现状，中国原子能科学研究院研制了γ全吸收型BaF₂探测装置(Gamma-ray Total Absorption Facility，GTAF)^[1]，以开展在线测量中子俘获反应截面的实验研究。本研究针对该装置设计了中子屏蔽准直体和中子吸收体，用于降低散射中子引起的本底，有效提高效应本底比，为下一步开展在线实验测量奠定基础。

GTAF装置是由12个五棱锥台和28个六棱锥台形状的BaF₂晶体组成内半径为10 cm厚度为15 cm的探测器球壳，它对γ射线有很高的探测效率，同时也有很好的时间分辨率和能量分辨率^[2]。整套测量系统的原理如图1所示，中子源产生的脉冲化中子经过屏蔽准直体后，形成特定直径的中子束，与放置在GTAF探测器球壳中心的样品发生中子俘获反应，反应产生的复合核处于高激发态，通过发射多条级联γ射线的方式退激。这些γ射线穿过中子吸收体后，被几乎覆盖了4π立体角的BaF₂探测器模块探测，实现对中子俘获事件的记录。另外，将采用飞行时间法测量中子束能谱，以确定发生俘获反应的中子能量。未发生反应的中子会穿出GTAF探测器球壳，利用安装在其后端的锂玻璃探测器监测中子注量^[3-4]。

本研究利用中国原子能科学研究院的HI-13串列加速器，使用脉冲化的质子束，通过⁷Li(p, n)⁷Be反应，建立能量范围在8~850 keV的白光中子源，其中子能谱通过TARGET程序^[5]模拟得到(如图2(a)所示)，将作为本研究模拟使用的入射中子谱。实验中，中子源产生的中子会向4π方向发射，如果打到周围的环境材料和探测器上，会形成散射中子及次生γ射线，给BaF₂探测器带来很高的本底计数，因此，对中子源进行屏蔽准直十分必要。

实验要求样品处的中子注量率要尽量高，束斑外的中子注量要迅速下降，束斑坪区强度尽可能均匀并完全覆盖样品(样品直径2 cm)。由于中子不带电，不可被聚焦，只能通过中子准直器来获得均匀平行的中子束。同时，中子经屏蔽准直体材料散射和吸收后会放出次生γ射线，需要在屏蔽准直体的外层设计屏蔽材料，用于次生γ射线的吸收^[6]。

常用的中子屏蔽材料通常有：聚乙烯(CH₂)、石蜡(C_nH_2n+2)、含硼聚乙烯(B₄C质量分数为5%)、水(H₂O)和石墨(C)等。作为等效成分相似的材料，聚乙烯的机械和温度性能优于石蜡，且易加工成形，添加了B₄C的含硼聚乙烯被广泛地用于中子慢化和吸收。

图2(b)给出了MCNP(版本4C)^[7]程序模拟不同屏蔽材料的中子透射率，对中子屏蔽效果的排序为：含硼聚乙烯>聚乙烯>水>石墨。35 cm厚度的含硼聚乙烯可使中子注量降低5个量级；50 cm厚度的含硼聚乙烯可使中子注量降低8~9个量级，因此选择含硼聚乙烯作为屏蔽准直体的主体材料。

入射中子被含硼聚乙烯中的轻元素慢化为热中子后，主要通过¹⁰B(n, α)⁷Li、¹⁰B(n, α)⁷Li^*反应被吸收，分支比为7%和93%。激发态的⁷Li退激后会放出0.478 MeV的γ射线，这是设计中需要重点考虑的问题。使用MCNP程序模拟了中子穿过35 cm含硼聚乙烯后产生的次生γ射线，其能谱如图3(a)所示。重金属材料对上述能量γ射线的屏蔽效果排序为：铅>铜>铁(见图3(b)所示)，在屏蔽准直体的外层包裹5 cm的铅板，可以使次生γ射线的注量降低4~5个数量级。

在中子俘获反应截面测量中，为提高样品处的中子注量率，应该尽可能地减小样品与中子源的距离；同时，使用中子飞行时间方法测量中子能谱时，为提高中子的能量分辨率，样品与中子源需要保持一定的距离。综合上述这两方面因素，再结合GTAF探测器支架的摆放位置、屏蔽准直体的支撑等因素，确定处于GTAF球壳中心位置的样品到中子源的距离为108 cm；中子源⁷Li靶的直径是0.8 cm；样品直径是2 cm；准直器长度取为50 cm。

选择含硼聚乙烯作为准直器的材料，另外需要优化准直孔的形状。常用的准直孔形状分为两类：平行型和对顶双锥型。平行型的准直孔是圆柱形状，而对顶双锥型准直孔根据双锥截顶的位置不同，又可以分为几类(见图4所示)^[8]。

采用MCNP程序模拟了不同形状准直器输出的中子束注量的分布，设置面源直径为0.8 cm(与⁷Li靶符合)，以中子源的单个中子作为归一化标准。图5所示的结果可以看出，几种不同形状准直的中子束注量分布没有太大的差异。考虑到加工的难易程度，选择孔径为1.3 cm的平行型准直器作为方案，此时样品处中子束斑的直径约为2 cm，与样品直径吻合。束斑内中子强度均匀，距离束流中心轴2.5 cm处的中子注量比束斑中心降低3~4个数量级^[9]。

根据上述讨论，本研究确定的屏蔽准直体的方案如图6所示^[10]，屏蔽准直体的主体材料是含硼聚乙烯，采用了全包围设计，留出加速器束流管线的通道。从设计图中看到，中子需要穿过35 cm以上厚度的含硼聚乙烯，才能进入到环境中去，此处的中子注量至少降低了5个数量级。同时在屏蔽准直体的外层包裹5 cm厚的铅板，用于屏蔽次生γ射线。图7的模拟结果表明：增加5 cm铅屏蔽使样品处γ射线本底注量降低3个量级(以中子源的单个中子作为归一化标准)。

样品的中子俘获反应发生在GTAF探测器球壳的中心处，样品处的散射中子是本底的一个主要来源。在样品与探测器球壳之间放置中子吸收体，是为了减少散射中子引起的本底，同时要求中子吸收体尽量不影响中子俘获事件的采集。40块BaF₂探测器模块围成了1个半径为10 cm的球形空腔，考虑到样品的尺寸、中子束斑以及束晕的大小，中子吸收体允许设计成一个外半径为10 cm，厚度最大为7 cm的球壳，选择含有⁶Li和¹⁰B的材料能够满足实验要求^[11-12]。

由于样品与keV能区的中子主要发生弹性散射，MCNP程序模拟使用的散射中子能谱也采用上述的入射中子谱，含⁶Li和¹⁰B材料的中子吸收率见图8所示，其中⁶LiH材料⁶Li在Li元素中含量为90%，¹⁰B₄C材料¹⁰B在B元素中含量为95%，含硼聚乙烯(¹⁰B₄C)材料¹⁰B₄C的质量分数为10%，作为对比，还模拟了含有天然Li和B材料的中子吸收效果。由模拟数据可以看到，厚度为7 cm的⁶LiH、¹⁰B₄C和含硼聚乙烯(¹⁰B₄C)的中子吸收率都能达到80%左右，而天然材料的中子吸收效果较差。从表1中可以看到，这三种材料(厚度为7 cm)对1 MeV以上的γ射线也有很好的透射率，由于次生γ射线的影响，甚至还出现了增值，因此上述三种材料可作为中子吸收体的候选材料。

为了更好地评估中子吸收体对γ射线能谱的影响，本研究使用单个BaF₂探测器模块测量了¹³⁷Cs和⁶⁰Co源的γ射线能谱^[13-14]，并与无吸收体时GEANT4(版本10.4)^[15]的模拟结果(设置探测器的能量分辨率为20%)进行了对比。如图9所示，两者很好得吻合验证了模拟数据的可靠性。实验结果在能量大于1.5 MeV的位置出现了四个峰，这是由BaF₂晶体材料中Ra的α衰变引起的，属于探测器自身的本底，可以通过符合测量的方法去除，同时为了降低电子学噪声的影响，探测器模块的阈值设为50 keV。通过模拟对比发现，三种候选吸收体材料对¹³⁷Cs和⁶⁰Co源γ射线能谱的影响排序为：⁶LiH<含硼聚乙烯(¹⁰B₄C)<¹⁰B₄C。

在线测量中子俘获反应截面时，待测样品的中子结合能等于级联γ射线的能量总和，范围是6~9 MeV，级联γ射线条数的最可几值在4~5之间，绝大部分级联γ射线的能量大于1 MeV。因此GTAF采用符合测量的方式，当两个或者两个以上的探测器同时测量到γ射线时(符合时间窗为48 ns)，记录为一个俘获事件。这种方法可以去除绝大多数的本底，包括BaF₂晶体自身的α粒子、电子学噪声、宇宙射线的影响等。

放置⁶⁰Co源在GTAF探测器球壳的中心，通过40块BaF₂探测器模块符合测量它的两条级联γ射线(1.17，1.33 MeV)，得到的加和能谱如图10(a)所示，其中加和峰的位置在2.5 MeV，而能量大于3 MeV的位置也出现了计数，分析原因主要是级联γ射线与α粒子或者其它本底偶然符合的结果^[16]。GEANT4不放置吸收体的模拟结果也与实验结果吻合得较好，证明了模拟结果的可靠性。因此，本研究使用GEANT4程序分别模拟了三种不同吸收体材料下，GTAF测量⁶⁰Co源和¹⁹⁷Au中子俘获反应的加和能谱(图10)，⁶LiH的效果最佳，含硼聚乙烯(¹⁰B₄C)与⁶LiH比较接近，而¹⁰B₄C的效果最差。

文献[17]的研究结果表明，在线实验时，加和能谱的低能部分(<1 MeV)会存在很高的本底计数，为了提高效应本底比，需要设置一个能量加和阈，即在符合测量中，所有探测器模块测得的γ射线能量相加后高于能量加和阈，才被记录为中子俘获事件。表2列出GTAF测量¹⁹⁷Au中子俘获事件探测效率的模拟结果，可见能量加和阈设置的越低，探测效率越高，因此在线实验的能量加和阈值选择为1 MeV。

基于中子源的条件，本研究设计了GTAF在线测量中子俘获截面实验的中子屏蔽准直体，使用了全包围的设计方案，主体材料是含硼聚乙烯(B₄C质量分数为5%)，使中子注量降低了5个数量级；外边再包裹5 cm的铅，使γ注量降低了3个数量级。为了便于加工，准直器采用了平行孔的设计，长度为50 cm，样品处中子束斑平整均匀，直径约为2 cm，达到了中子源的实验要求。

通过模拟计算，中子吸收体确定为一个外半径10 cm，内半径3 cm，厚度7 cm的球壳。⁶LiH材料的效果最好，但考虑到⁶Li购买的难度，价格以及加工的便利性，最终确定含硼聚乙烯(¹⁰B₄C的质量分数为10%)用于中子吸收体的加工，其效果接近于⁶LiH，对中子的吸收率达到了80%，能够满足在线测量实验所需的效应本底比设计要求，并且选择能量加和阈为1 MeV。