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BRISOL铝同位素放射性核束的产生

马燮 崔保群 唐兵 马瑞刚 陈立华 马鹰俊 黄青华 张一帆 王云峰 燕冲 于荣凯

马燮, 崔保群, 唐兵, 马瑞刚, 陈立华, 马鹰俊, 黄青华, 张一帆, 王云峰, 燕冲, 于荣凯. BRISOL铝同位素放射性核束的产生[J]. 原子核物理评论, 2022, 39(2): 201-205. doi: 10.11804/NuclPhysRev.39.2021061
引用本文: 马燮, 崔保群, 唐兵, 马瑞刚, 陈立华, 马鹰俊, 黄青华, 张一帆, 王云峰, 燕冲, 于荣凯. BRISOL铝同位素放射性核束的产生[J]. 原子核物理评论, 2022, 39(2): 201-205. doi: 10.11804/NuclPhysRev.39.2021061
Xie MA, Baoqun CUI, Bing TANG, Ruigang MA, Lihua CHEN, Yingjun MA, Qinghua HUANG, Yifan ZHANG, Yunfeng WANG, Chong YAN, Rongkai YU. Production of Ion Beams of Radioactive Aluminum Isotopes at BRISOL Facility[J]. Nuclear Physics Review, 2022, 39(2): 201-205. doi: 10.11804/NuclPhysRev.39.2021061
Citation: Xie MA, Baoqun CUI, Bing TANG, Ruigang MA, Lihua CHEN, Yingjun MA, Qinghua HUANG, Yifan ZHANG, Yunfeng WANG, Chong YAN, Rongkai YU. Production of Ion Beams of Radioactive Aluminum Isotopes at BRISOL Facility[J]. Nuclear Physics Review, 2022, 39(2): 201-205. doi: 10.11804/NuclPhysRev.39.2021061

BRISOL铝同位素放射性核束的产生

doi: 10.11804/NuclPhysRev.39.2021061
基金项目: 中核集团集中研发项目(FA 18000201);中核集团公司领创科研项目资助
详细信息
    作者简介:

    马燮(1987−),男,河北石家庄人,助理工程师,硕士,从事加速器研究;E-mail:maxie@ciae.ac.cn

  • 中图分类号: TL503.6

Production of Ion Beams of Radioactive Aluminum Isotopes at BRISOL Facility

Funds: China National Nuclear Corporation Centralized Program(FA 18000201); China National Nuclear Corporation Innovation Program
  • 摘要: 北京放射性核束装置在线同位素分离器(BRISOL)采用100 MeV回旋加速器提供的最大200 μA的质子束打靶在线产生放射性核束。在BRISOL上已经使用氧化钙靶、氧化镁靶产生了Na+、K+等放射性核束。为了产生铝同位素放射性核束,研发了碳化硅靶材,开展了碳化硅靶产生铝放射性核束的实验研究。在BRISOL装置上首次产生了铝同位素放射性核束,其中26gAl+的束流强度为8.7×107 pps,23Al+的束流强度为2.2×102 pps,同时将BRISOL靶能承受的质子束流强提升至15 。
  • 图  1  质子与天然硅反应生成26gAl的截面

    图  2  碳化硅靶及靶筒实物图

    图  3  离子源结构图

    图  4  不同靶加热电流下的模拟计算温度与测量温度

    图  5  碳化硅靶材微观结构

    图  6  碳化硅靶的质谱

    图  7  15 μA质子束入射时靶筒温度分布

    图  8  不同质子束流强下26Al+的产额

    表  1  氧化镁靶、碳化硅靶的放射性核束产额

    靶材种类离子束半衰期质子束流强/μA产额/pps
    MgO20Na+0.448 s8.02×105
    21Na+22.5 s8.04×108
    22Na+2.6 y2.66×109
    24Na+14.9 h8.05×107
    25Na+59.1 s8.03.7×107
    26Na+1.07 s6.51.6×103
    SiC20Na+0.448 s15.02.1×105
    21Na+22.5 s15.01.6×107
    22Na+2.6 y15.54.4×109
    24Na+14.9 h15.02.3×108
    25Na+59.1 s15.52.9×106
    26Na+1.07 s10.01.7×104
    23Al+0.47 s13.52.2×102
    25Al+7.183 s15.57.2×103
    26gAl+7.16×105 y13.58.7×107
    26mAl+6.35 s10.01.5×104
    28Al+2.245 min15.52.7×104
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  • [1] 崔保群, 唐兵, 马鹰俊, 等. 原子能科学技术, 2019, 53(9): 1572. doi:  10.7538/yzk.2019.53.09.1572

    CUI baoqun, TANG Bing, MA Yingjun. et al. Atomic Energy Science and Technology, 2019, 53(9): 1572. (in Chinese) doi:  10.7538/yzk.2019.53.09.1572
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    TANG Bing, CUI Baoqun. MA Xie, et al. Atomic Energy Science and Technology, 2020, 54(5): 882. (in Chinese) doi:  10.7538/yzk.2019.youxian.0795
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    MA Yingjun, CUI Baoqun, YAN Mingfang, et al. Nuclear Physics Review, 2015, 32(S1): 1. (in Chinese) doi:  10.11804/NuclPhysRev.32.S1.1
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出版历程
  • 收稿日期:  2021-08-17
  • 修回日期:  2021-09-17
  • 网络出版日期:  2022-06-29
  • 刊出日期:  2022-06-29

BRISOL铝同位素放射性核束的产生

doi: 10.11804/NuclPhysRev.39.2021061
    基金项目:  中核集团集中研发项目(FA 18000201);中核集团公司领创科研项目资助
    作者简介:

    马燮(1987−),男,河北石家庄人,助理工程师,硕士,从事加速器研究;E-mail:maxie@ciae.ac.cn

  • 中图分类号: TL503.6

摘要: 北京放射性核束装置在线同位素分离器(BRISOL)采用100 MeV回旋加速器提供的最大200 μA的质子束打靶在线产生放射性核束。在BRISOL上已经使用氧化钙靶、氧化镁靶产生了Na+、K+等放射性核束。为了产生铝同位素放射性核束,研发了碳化硅靶材,开展了碳化硅靶产生铝放射性核束的实验研究。在BRISOL装置上首次产生了铝同位素放射性核束,其中26gAl+的束流强度为8.7×107 pps,23Al+的束流强度为2.2×102 pps,同时将BRISOL靶能承受的质子束流强提升至15 。

English Abstract

马燮, 崔保群, 唐兵, 马瑞刚, 陈立华, 马鹰俊, 黄青华, 张一帆, 王云峰, 燕冲, 于荣凯. BRISOL铝同位素放射性核束的产生[J]. 原子核物理评论, 2022, 39(2): 201-205. doi: 10.11804/NuclPhysRev.39.2021061
引用本文: 马燮, 崔保群, 唐兵, 马瑞刚, 陈立华, 马鹰俊, 黄青华, 张一帆, 王云峰, 燕冲, 于荣凯. BRISOL铝同位素放射性核束的产生[J]. 原子核物理评论, 2022, 39(2): 201-205. doi: 10.11804/NuclPhysRev.39.2021061
Xie MA, Baoqun CUI, Bing TANG, Ruigang MA, Lihua CHEN, Yingjun MA, Qinghua HUANG, Yifan ZHANG, Yunfeng WANG, Chong YAN, Rongkai YU. Production of Ion Beams of Radioactive Aluminum Isotopes at BRISOL Facility[J]. Nuclear Physics Review, 2022, 39(2): 201-205. doi: 10.11804/NuclPhysRev.39.2021061
Citation: Xie MA, Baoqun CUI, Bing TANG, Ruigang MA, Lihua CHEN, Yingjun MA, Qinghua HUANG, Yifan ZHANG, Yunfeng WANG, Chong YAN, Rongkai YU. Production of Ion Beams of Radioactive Aluminum Isotopes at BRISOL Facility[J]. Nuclear Physics Review, 2022, 39(2): 201-205. doi: 10.11804/NuclPhysRev.39.2021061
    • 北京放射性核束装置(BRIF)是一台质量分辨率为20 000的高质量分辨ISOL型放射性核素装置,可提供高纯的短寿命放射性核束开展物理研究。该装置由回旋加速器、在线同位素分离器(BRISOL)和HI-13串列加速器组成。回旋加速器可以提供能量75~100 MeV,最大流强200 μA的质子束;BRISOL使用回旋加速器提供的质子束与靶材发生核反应生成放射性核素,经过电离、引出和分析后开展低能实验或注入HI-13串列加速器进行后加速[1],开展高能物理实验。

      BRIF装置自建立以来已经使用氧化钙靶产生了37K+38K+等钾同位素放射性核束;使用氧化镁靶产生了20Na+21Na+22Na+24Na+25Na+等钠同位素放射性核束[1]。铝同位素放射性核束对核结构和核天体物理研究均有重要意义,例如通过对26Al核合成研究可解释星际空间中大量26Al的来源,该研究不仅同恒星的具体模型和天体物理环境密切相关,而且强烈地依赖于核物理实验提供的有关原子核结构和核反应截面的信息和数据[2]。对于现有理论之一的新星模型, 26Al(p, $\gamma $)27Si的核反应率测量是重要的研究内容。同时,国际上铝同位素放射性核素的激光谱学研究也相对较少,在此领域有大量的物理研究需求。

      虽然氧化镁靶可以与质子束核反应生成铝同位素放射性核素,但是在高温条件下,铝易与氧反应生成氧化铝。氧化铝熔点高达2 054 ºC,核反应产生的铝放射性核素从氧化物靶中的释放过程会因铝取代氧化物的金属晶格位而受阻[3]。因此BRIF装置上难以用现有的氧化镁靶产生铝同位素放射性核束,必须研制新的靶材产生铝同位素放射性核束,以满足物理实验需求。另一方面,前期的在线实验发现氧化镁靶在高温条件下氧和镁的分压较高,氧化镁靶最优工作温度约1 600 ºC[4],可耐受的质子束仅为8~10 μA,随着靶温的升高,离子源产生的镁离子束急剧增加,从而影响钠同位素放射性核束的产生。同时,大量的镁沉积在地电极和绝缘陶瓷上,数百小时长时间工作后会引起高压打火,使得离子源无法正常工作,增加了离子源维护难度。为此,迫切需要研制新的靶材代替氧化镁靶,以产生钠、铝等低质量放射性核束,充分发挥BRIF装置大功率初级质子束的优势。

    • BRISOL为ISOL型放射性核束装置,采用高能质子束与厚靶作用,发生核反应生成放射性核素。在高温条件下,新生成的核素从靶内迁移并析出,传送到离子源放电室电离形成离子束。这是一个复杂的多物理过程,因此,用于放射性核束产生靶材需要具备如下条件:(1) 靶材料与前级质子束核反应生成目标核素且反应截面大;(2) 靶材熔点高、高温特性好,在1 500~2 000 ºC高温条件下,蒸气压低、化学性质稳定;(3) 具有微米量级的多孔微观结构,便于放射性核束释放;(4) 靶材料具有良好的导热性,使得前级束流在靶材内沉积的功率能够有效释放,提升初级束流的利用率。

      BRISOL初级质子束能量最高为100 MeV,需要选择质量数与铝接近的核素,从而获得较大的反应截面。镁和硅与铝质量最为接近,是靶材料的理想选择,但是单质镁和硅的熔点太低,分别为650和1 412 ºC,不适合直接用于靶材的研制。通常情况下,碳化物或者氧化物熔点较高,但由于氧化物靶在高温条件可分解出大量的氧,氧与铝在高温条件下生成氧化铝,从而使得铝很难从靶材料内释放出来,在之前氧化镁的在线实验中也未能测量到铝的放射性核束。硅的氧化物与氧化镁有同样的问题,也不适合用于铝同位素放射性核束的产生。碳化硅熔点可达2 700 ºC,导热系数为0.3 W/cm·k[5],是非常理想的靶材料。硅有3个稳定同位素,分别为28Si、29Si和30Si,其天然丰度分别为92.23%、4.67%和3.10%。图1为质子与硅同位素核反应生成26gAl的截面分布[6],其中质子与28Si产生26gAl的最大截面约150 mb。根据反应截面计算,流强为1 μA、能量为100 MeV的质子束入射碳化硅靶26gAl的理论产额可达7.5×1010 pps,可以满足Al核束的产生要求。

      图  1  质子与天然硅反应生成26gAl的截面

      碳化硅靶使用热解反应制备[7]图2是制备完成的碳化硅靶实物照片,其直径为$ \phi17.9 $ mm,靶片为D字型片状结构,便于放射性核素从靶内释放并有效传输至放电室内。根据配比和工艺的不同研制了两种碳化硅靶材,其规格分别为厚度2 mm、密度1.05 g/cm3和厚度5 mm、密度1.5 g/cm3。在线实验时,将靶片装入由钽管制成的靶筒内,靶筒内径为$ \phi $18 mm,长度为106 mm,壁厚为0.1 mm,两端使用0.1 mm的钽盖密封,质子束穿过钽盖后与碳化硅靶材发生核反应生成放射性核素,靶筒如图2所示。离线测试时可以通过施加最大500 A电流加热,使靶加热到2 000 ºC左右高温。在线实验时,当初级束流功率较低时,也可以通过靶筒电阻加热的方式,使靶工作在理想温度。当初级束流功率逐渐提升时,可适当降低靶筒的加热电流,有效控制靶材在合适的温度条件下工作。

      图  2  碳化硅靶及靶筒实物图

    • BRISOL所使用的离子源为电子束碰撞等离子体离子源(FEBIAD)[4],其结构如图3所示。离子源由靶筒、传输管道、阴极、阳极、地电极等组成,靶筒内核反应生成的放射性核素通过传输管道进入放电室,电离后通过地电极引出。该离子源具备电子束碰撞等离子体电离和表面电离两种工作模式[8]。通过将阴极施加最大400 A的大电流,可将传输管和阴极加热至2 200 ºC以上高温,即可以保证从靶筒内释放的放射性核素高效进入放电室,又可让阴极达到足够高的温度,实现表面电离或电子发射。在电子束碰撞电离模式下,阳极设置为+300 V,阴极上发射的电子可以在阴极和阳极电场作用下加速进入放电室,与中性核素碰撞并使之电离;在表面电离模式下,阳极设置为负电压,碱金属、碱土金属等电离电位较低的核素与高温阴极作用,实现表面电离并引出形成离子束。该离子源已成功用于氧化镁靶的在线实验,并产生了钠、氖同位素放射性核束。

      图  3  离子源结构图

      离子源的阴极使用钽管制成,钽的功函数仅4.25 eV,而铝的电离电位为5.98 eV。为了提高铝同位素的表面电离效率,在阴极内壁上安装0.1 mm厚的铼金属内衬(铼的功函数为4.96 eV)以提高表面电离效率。加拿大TRIUMF实验测量显示,当阴极温度为2 100 ºC时,铼表面阴极对铝的电离效率为0.65%[5]

    • 为了掌握碳化硅靶的高温实验特性,开展了一系列离线实验研究。使用SRIM程序模拟100 MeV质子入射碳化硅靶(密度1.05 g/cm3)的射程约为90 mm,实验中将45片2 mm厚、密度1.05 g/cm3碳化硅靶装入靶筒中。由于质子束在靶材中射程较长且靶片上有毫米量级的宏观大孔,为了防止质子束穿过靶筒导致设备损坏,靶筒中再装入5 mm厚、密度1.5 g/cm3的碳化硅靶。在高真空条件下,通过给靶筒施加大电流,即可实现对靶的高温测试,图4是靶加热电流与靶温的关系,实线为模拟温度。模拟中对靶筒模型进行网格划分,靶筒热源为加热电流产生的焦耳热,靶筒散热主要依靠热辐射,使用有限元法计算靶筒的温度分布。实验发现,碳化硅靶在加热过程中出气不严重,加热8 h即可达到1 800 ℃,加热过程中靶室真空度好于5×10−4 Pa,加热24 h后,靶室真空可达2×10−4 Pa。碳化硅靶在1 800 ℃高温条件下工作8 h后,离子源内壁及引出电极上未出现有明显的杂质沉积。图5是碳化硅加热前后的微观结构对比,可以看出,碳化靶在1 800 ºC高温加热后虽然有部分微观孔闭合,但靶材整体上仍拥有较好的微观多孔结构;同时靶材颗粒尺寸仍为微米量级,满足用于放射性核束产生的靶材要求。

      图  4  不同靶加热电流下的模拟计算温度与测量温度

      图  5  碳化硅靶材微观结构

      离线实验同时测量了离子束质谱。束流测量采用带电抑制的法拉第筒,配备弱束流电流放大器,测量下限可达0.3 pA。当离子源工作在电子束电离模式时,阴极加热电流为355 A,靶加热电流为480 A时(靶筒温度约1 800 ºC),离子束质谱如图6所示(纵轴为对数坐标)。

      图  6  碳化硅靶的质谱

      图6中可以看到,离子源引出的离子束总强度为2.9 μA,离子束主要成分为23Na+39K+,其束流强度分别为2.5和0.3 μA,其中23Na+占总束流比例为85.4%,主要来自于离子源结构材料的杂质。来自碳化硅靶材的离子可能为28Si+44SiO+60SiO2+,其流强分别为77、58、2.6 nA。由于28N2+44CO2+的质量数与28Si+44SiO+相同,为了确定28Si+44SiO+的流强,再次测量了质量数为29、30以及45、46的流强并通过硅天然同位素丰度计算,得到28Si+的流强约为11 nA,44SiO+的流强约为7 nA。质谱中28Si+44SiO+60SiO2+占总束流的比例分别为0.38%、0.24%、0.09%,该比例很小;在氧化镁靶离线实验中,当靶加热电流为380 A时(靶温约1 600 ºC),总流强为517 nA,质谱中24Mg+的流强为182 nA,占总束流的比例为35.2%。这表明,相比氧化镁靶,碳化硅靶材在高温下性质更稳定。当离子源工作在表面电离模式下,质谱中离子主要为碱金属类离子,23Na+39K+占束流的绝大部分。实验过程中,离子源工作稳定,未出现靶材高温工作而造成打火或者离子源高压异常。

    • 2020年在BRISOL装置上开展了碳化硅靶的首次在线实验,实验中初级质子束最高达到15 μA,同时靶筒上还设置有300 A的辅助加热电流,这表明通过减小辅助加热还可近一步提升初级质子束束流强度。图7是模拟计算得到的实验条件下的靶温分布图,从图中可以看出,此时靶的最高温度约为1 850 ºC。

      图  7  15 μA质子束入射时靶筒温度分布

      BRISOL装置束线上设置了放射性核素鉴别装置[9],可以鉴别放射性核素种类和定量测量其束流强度。表1列出了BRISOL在线实验测量到的氧化镁靶[4]、碳化硅靶放射性核束产额。实验中,在表面电离模式下,在线产生了20-26Na放射性核束。由于质子与硅核反应生成钠同位素的截面较小,相比氧化镁靶,碳化硅靶在BRISOL产生钠放射性同位素上没有明显优势。此次实验在BRISOL装置上首次获得了铝放射性核束,实验中离子源表面电离模式下26gAl+的产额约为电子束电离模式下的10倍,推测原因是高温环境下离子源内部的其他气体影响了电子束模式的电离效率。在表面电离模式下26gAl+的束流强度为8.7×107 pps,短寿命核束23Al+的束流强度为2.2×102 pps,图8为能量100 MeV,不同流强质子束下26gAl+的产额。

      表 1  氧化镁靶、碳化硅靶的放射性核束产额

      靶材种类离子束半衰期质子束流强/μA产额/pps
      MgO20Na+0.448 s8.02×105
      21Na+22.5 s8.04×108
      22Na+2.6 y2.66×109
      24Na+14.9 h8.05×107
      25Na+59.1 s8.03.7×107
      26Na+1.07 s6.51.6×103
      SiC20Na+0.448 s15.02.1×105
      21Na+22.5 s15.01.6×107
      22Na+2.6 y15.54.4×109
      24Na+14.9 h15.02.3×108
      25Na+59.1 s15.52.9×106
      26Na+1.07 s10.01.7×104
      23Al+0.47 s13.52.2×102
      25Al+7.183 s15.57.2×103
      26gAl+7.16×105 y13.58.7×107
      26mAl+6.35 s10.01.5×104
      28Al+2.245 min15.52.7×104

      图  8  不同质子束流强下26Al+的产额

      实验中26gAl+的束流强度为8.7×107 pps,低于根据反应截面计算的产额,这是由于靶材中核反应生成的放射性核素需要经过扩散、迁移、电离、引出、传输等过程最终到达终端进行测量,由于上述过程效率的影响及放射性核素本身的衰变导致束流强度低于计算产额。此次实验为后期的物理实验奠定了很好的基础。

    • 研制了用于放射性核束产生的碳化硅靶材,并应用于BRISOL装置在线测试,将BRISOL靶上可承受的质子束流强从原来的10 μA 提升到了15 μA,并成功产生了钠、铝等元素同位素放射性核束,其中铝同位素核束为BRISOL装置首次产生。

      现阶段BRISOL使用的氧化钙靶、氧化镁靶及碳化硅靶均为轻核靶材,其反应生成的放射性核素种类有限。如果采用质子束轰击铀靶发生裂变反应,可大幅增加装置产生的放射性核束种类。通过此次碳化硅靶材的研制和实验研究,获取了碳化物靶材的离线和在线实验特性,为后续研究奠定了基础,下一步计划开展碳化铀靶的开发。

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