Investigation of a Method for Measuring the Relative Isobaric Yield Distributions in the Spontaneous Primary Fission Products of 252Cf
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摘要:
本工作基于HPGe探测器阵列采用瞬发γ-γ符合技术研究了252Cf自发裂变，通过γ-γ符合谱首次提取了质量数A=106, 107, 108, 142, 143和 144裂变初级产物的同量异位素相对产额分布，与GEneral Fission(GEF)模型计算结果和JENDL-5数据库参考值进行了比较。结果显示，三者符合得很好，且同量异位素相对产额分布基本上呈现近高斯分布。这表明，当裂变瞬发γ谱数据有足够统计，同时所有裂变产物核的能级纲图已知时，实验上就可以提取出裂变产物绝大部分质量链对应的同量异位素相对产额分布。
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关键词:
- 裂变初级产物 /
- γ-γ符合 /
- 同量异位素相对产额分布
Abstract:The spontaneous fission of 252Cf is investigated by using the γ-γ coincidence techniques with the HPGe array to extract isobaric yield of primary fission fragments via γ-γ coincidence spectroscopy. The deduced relative isobaric yield distributions of 252Cf primary fission products with mass numbers of 106, 107, 108, 142, 143 and 144 are compared with the GEneral Fission (GEF) model calculations as well as the JENDL-5 values. The relative isobaric yield distributions obtained from the present experiment, JENDL-5 values and GEF model calculations are in reasonable agreement with each other and exhibit near-Gaussian characteristics. This indicates that the relative isobaric yield distributions for most mass chains of the fission products could be extracted in this way if the experimental data statistics are sufficient and the needed level schemes of the fission products are obtained.
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0. 引 言
自1938年Hahn和Strassmann发现了原子核裂变现象[1]以来，由于原子核裂变可以释放出巨大的能量，原子核裂变研究一直是核物理研究的前沿热点。随着研究手段和技术的进步，国际上还在不断加大投入，试图弄清楚核裂变过程本身。在应用方面，更准确的裂变核数据对于反应堆物理设计、核废料管理和国际核保障至关重要[2]。
核裂变是一个非常复杂的量子多体动态过程，原子核的壳层结构、激发能、自旋、形变等不同自由度都会对最终的断裂过程产生影响，所以对裂变产物的质量分布、电荷分布、总动能分布和中子多重性等的测量是不可或缺的，而且这些数据是了解裂变过程机制的重要信息来源[3]，但测量技术上充满了挑战性。国际上裂变初级产物鉴别测量的方法主要有3种，分别是基于飞行时间的带电粒子鉴别方法、高分辨裂变产物反冲谱仪方法以及γ谱学方法。其中，γ谱学方法是利用γ探测器测量已知特征γ射线信息，可以对裂变产物质量和电荷进行鉴别测量。由于前两种方法主要用于测量裂变产物的质量分布，缺乏裂变初级产物的激发态以及电荷分布等信息，而γ谱学方法恰好可以弥补这方面的不足，通过裂变初级产物的特征γ射线可以同时确定其中子数N和质子数Z，对裂变理论进行更好的验证。近些年，人们利用γ谱学方法对裂变产物进行研究取得了很大进展[4−6]。
裂变独立产额在核能系统研发、裂变物理研究中都具有重要意义，而独立产额数据需要同时知道裂变产物的质量分布(A分布)及每条质量链的同量异位素相对产额分布(Z分布)才能得出。当前质量分布基于动能-速度(E-v)方法[7]可以测得较为精确的数据，但利用传统方法很难得到同量异位素相对产额分布，目前采用的同量异位素相对产额分布数据主要由GEF等模型计算得到。而利用γ谱学方法提取裂变初级产物相对产额时，原则上瞬发γ谱数据有足够统计，就可以提取出裂变初级产物的质量分布、同位素分布，同时也可以得出核数据测量中更关心的裂变初级产物各质量链的同量异位素相对产额分布。利用实验提取的同量异位素相对产额分布，一方面可以结合相应的质量分布得到裂变产物的独立产额；另一方面可以与模型计算结果进行比对，检验理论模型的准确性和普适性，以便更好地将理论模型用于更多目前还没有独立产额实验数据的裂变核。此外，裂变初级产物的同量异位素相对产额分布，可以给出同位旋变化的信息，对于深入理解裂变过程非常重要。
本文介绍利用瞬发γ谱学提取252Cf自发裂变初级产物产额分布的实验技术，后续可用于提取裂变初级产物同量异位素相对产额分布数据。同时，实验数据分别与GEF模型的理论计算结果和JENDL-5数据库数据进行了对比。
1. 实验测量
252Cf自发裂变瞬发γ测量实验是在兰州重离子研究装置(HIRFL)的TL2终端上开展的，实验使用1枚2014年6月20日出厂的半开放252Cf源，出厂活度为3.7×106 Bq。裂变产物发射的γ射线采用TL2终端的高纯锗探测器阵列测量，该探测阵列由6台探测效率为120%的Clover探测器、16台探测效率为70%的同轴型HPGe探测器和1台探测效率为30%的同轴型HPGe探测器组成。每个探测器都配备了BGO反康装置用于减少康普顿本底，Clover探测器与源的距离为19~24 cm，HPGe探测器与源的距离为20~28 cm。探测器安装在支架的5个环上，其中与束流方向成90°的环上安装了6台Clover和1台探测效率为30%的同轴型HPGe探测器，与束流方向成26°、52°、128°和154°的环上各安装4台探测效率为70%的同轴型HPGe探测器。使用133Ba和152Eu标准源的特征γ射线对探测器进行了能量和效率刻度，按探测效率最高点进行归一化后的γ探测阵列相对总的探测效率曲线如图1所示。
实验采用基于XIA数字化仪的数字化获取系统记录探测器收集到的γ射线信号，测量持续了20 d。经过能量刻度和各探测器增益匹配后，将实验数据离线反演为Eγ-Eγ对称矩阵，利用RADWARE软件包[8]进行离线分析。图2给出了从Eγ-Eγ对称矩阵提取的γ射线总投影谱，由于裂变产物多，总投影谱中γ峰非常复杂，绝大部分的γ 射线分布在0.05~1 MeV之间。
2. 数据分析
裂变初级产物的产额可以从其特征γ射线的强度来提取。对于某一裂变初级产物核，当在符合γ矩阵内以退激到第一激发态的γ射线开窗时，其相对产额可以由第一激发态退激到基态的特征γ射线的强度来表征。当退激到第一激发态或退激到基态的γ射线有多条时，按上述方法提取出每一条γ跃迁的强度，然后将这些跃迁强度相加作为该裂变初级产物核的最终强度。以偶偶核为例，选择该核4+→2+的γ射线开窗，提取与其符合的2+→0+ γ射线的强度，经过效率修正后作为该初级产物核的相对裂变产额。如果该初级产物核的2+能级不仅有来自晕4+态的跃迁，还存在边馈入(即side-feeding)，则将这些跃迁与2+→0+跃迁的符合计数相加。偶偶核低位能级较为简单，非偶偶核稍微复杂些，但只要统计足够、纲图清楚，都可以采用这种方法获得初级产物核的相对产额。
通过上述方法得到的初级产物核的相对产额是累积产额，用某一裂变初级产物自身的特征γ射线开窗提取跃迁到基态的特征γ射线强度，其中包含了其它核通过β衰变到该核的强度成分。例如，裂变产生了105Mo，但105Mo还可以由 105Nb通过β衰变产生，如果采用105Mo自身退激到第一激发态的γ射线开窗来定出特征γ射线的强度，势必会带入β衰变的份额，计算得到结果就不是独立产额。
因此，实验上需要采取互补裂变初级产物对特征γ射线符合开窗的方法，提取裂变初级产物核的产额。252Cf自发裂变产生的Mo-Ba、Zr-Ce、Ru-Xe、Tc-Cs等互补裂变初级产物对分布在A=100和A=140核区附近，互补初级产物对的质子数(Z1、Z2)、质量数(A1、A2)和裂变释放的瞬发中子数(nx)之间的关系为Z1+Z2=98、A1+A2+nx=252。换言之，252Cf等重原子核裂变后，由于电荷互补初级产物对存在时间关联性，即一对互补的裂变初级产物的瞬发γ在获取电子学开窗范围内可认为是同时发射的，从两条瞬发γ射线的符合关系可以识别单独的裂变初级产物核。用某一裂变初级产物核的一条特征γ射线开窗时，可以在开窗谱中同时看到与它有级联关系的γ射线及其电荷互补裂变初级产物核的特征γ射线。
裂变初级产物在10−6 s之后才开始 β 衰变，实验数据处理时选取的符合时间窗为200 ns，因此用选定的裂变初级产物特征γ射线开窗，可以识别与之配对的裂变初级产物，并在符合开窗谱中提取感兴趣的特征γ射线强度。某一裂变初级产物的产额是由与其构成互补关系的一系列同位素加和求得。
下文将给出利用上述互补裂变初级产物对开窗的方法，提取252Cf自发裂变产物同量异位素的相对产额分布数据的开窗谱示例。图3显示的是106Mo核中退激到基态的172-keV γ射线(2+→0+)开窗得到的γ-γ符合谱，图中标识出了属于106Mo核且与172-keV γ射线有级联关系的γ射线，同时也标识出了106Mo互补裂变初级产物核138−145Ba的特征γ射线。图4(a)和图4(b)分别是裂变初级产物核143, 144Ba特征γ射线开窗谱，在开窗谱中可以看到属于143, 144Ba的级联γ射线，同时还可以分别观测到它们的互补裂变初级产物核104−109Mo[图4(a)]和103−108Mo[图4(b)]的特征γ射线。
根据互补裂变初级产物对存在时间关联的特性，两者互相开窗的符合开窗谱中提取的各自特征γ射线的相对强度是相同的。按上述方法可以在106Mo的特征γ射线开窗谱中分别提取出与之有互补关系的138−145Ba核的特征γ射线相对强度，而106Mo核的产额可以用与之存在互补关系的138−145Ba核各自特征γ射线相对强度经效率修正后加和来表征。其余质量数 A=106的不同电荷数Z的裂变初级产物产额，采用上述方法都可以提取。
当裂变初级产物核跃迁到基态的γ射线因存在污染峰等情况不方便测量时，如果知道跃迁到激发态的γ射线和跃迁到基态的γ射线之间的相对强度，就可以使用退激到更高激发态的γ射线开窗来提取其相对产额 [9]。例如，裂变初级产物核108Ru和110Ru，它们退激到基态的γ射线能量分别为242.3和240.8 keV，退激到第一激发态的γ射线能量分别为422.9和422.6 keV，而退激到第二激发态的γ射线能量分别为574.8和575.7 keV，这些γ射线的能量非常相近，在能谱上无法分辨，因此分别选择退激到更高激发态(8+→6+)的能量分别为701.7和705.3 keV γ射线进行开窗提取它们的相对产额数据。处于激发态的原子核通常都会退激到基态，因此退激到基态的γ射线相对强度最强，退激到第一激发态的γ射线强度次之。由于退激到更高激发态与退激到基态的γ射线强度不同，数据处理时需要通过强度比来修正表征某个裂变初级产物核的特征γ射线的强度，同时还需要考虑效率修正。当然，由于退激到越高激发态的γ射线强度越弱，实验数据处理过程中，无论是开窗γ射线还是待观测γ射线，都需要尽量采用退激到更低激发态的γ射线来提取其相对产额数据，以便减小因统计不足引入的误差。
此外，在实验数据处理中，还需严格鉴别符合开窗谱中观测到的γ射线是否存在来自于其它核素能量相近的污染峰。例如，145Ce和150Ce中都有97.4-keV γ射线，而它们的互补裂变初级产物核101Zr和103Zr也分别有能量相近的97.8-keV和98.4-keV γ射线，此时就需要利用退激到更高激发态且不存在污染的γ射线来提取产额数据。
3. 结果与讨论
目前文献中有利用瞬发γ谱学方法研究252Cf自发裂变反常中子产额的工作，给出重核裂变初级产物产额较高的几对互补初级产物对相对产额与发射中子数的关系，但并无对裂变产物同量异位素的相对产额分布的报道。但Musangu等[9]利用互补裂变初级产物对互相开窗的方法，给出了与106Mo有互补关系的138−145Ba的相对产额数据。为了进行比对和方法验证，本工作的实验数据和该文献中给出的数据都使用相对产额最高的143Ba进行了归一，结果如表1所列 。从表中可以看出，两者在质量数最小同位素138Ba和质量数最大同位素145Ba处差异稍大，其余数据点符合得非常好。
表 1 106Mo相对产额比较106Mo 138Ba 139Ba 140Ba 141Ba 142Ba 143Ba 144Ba 145Ba 本工作实验值 0.028(4) 0.012(3) 0.11(1) 0.36(3) 0.93(7) 1.00(7) 0.71(6) 0.12(1) 参考文献[9]数据 0.014(3) 0.009(2) 0.08(2) 0.36(7) 0.96(17) 1.00(17) 0.66(12) 0.25(4) 利用上文提到的互补裂变初级产物对开窗的方法，本工作提取了A=106、107、108、142、143、144等几个质量链的同量异位素相对产额分布数据，如表2 和图5所示。表2中的实验数据采用相对产额最高的裂变初级产物核进行了归一，这些数据点在图5中用实心方块表示。基于目前实验数据统计量和已知能级纲图，上述几个质量链提取的有效数据点为5~6个。如图5所示，实验数据点连线后基本上呈现高斯或类高斯分布，除A=142之外的数据点连线的峰值基本处于有效数据点中心位置。峰值出现的位置，对应的是蒸发2~4个中子的裂变通道，也就是说252Cf自发裂变蒸发中子数为2~4个的裂变初级产物核产额最高，这和文献给出的数据是一致的[5, 9]。
表 2 相对产额数据A Z 实验值 JENDL-5 GEF理论计算 106 40 0.064(6) 0.0020(7) 9×10−4 41 0.27(2) 0.13(4) 0.08 42 1.00(7) 1.00(12) 1.00 43 0.53(4) 0.64(11) 0.80 44 0.13(1) 0.05(2) 0.14 45 0.08(1) 5×10−5(2) 0.001 107 41 0.08(1) 0.03(1) 0.02 42 0.64(5) 0.53(11) 0.43 43 1.00(13) 1.00(11) 1.00 44 0.49(4) 0.20(6) 0.31 45 0.09(1) 0.004(1) 0.01 46 0.017(2) 2.0×10−6(7) 5×10−5 108 42 0.34(3) 0.22(8) 0.22 43 1.00(9) 1.00(16) 1.00 44 0.75(6) 0.61(15) 0.84 45 0.10(1) 0.018(7) 0.046 46 0.068(4) 1.5×10−4(6) 7×10−4 142 54 0.27(2) 0.13(4) 0.19 55 1.02(11) 0.93(14) 1.15 56 1.00(7) 1.00(14) 1.00 57 0.12(1) 0.07(2) 0.04 58 0.13(1) 6×10−4(2) 5×10−4 143 54 0.057(7) 0.0057(2) 0.03 55 0.23(3) 0.28(6) 0.57 56 1.00(9) 1.0(1) 1.00 57 0.10(1) 0.33(9) 0.13 58 0.043(4) 0.008(3) 0.004 144 54 0.09(1) 0.002(1) 0.01 55 0.23(2) 0.16(5) 0.20 56 1.00(8) 1.0(1) 1.00 57 0.36(4) 0.55(10) 0.28 58 0.14(2) 0.03(1) 0.02 实验数据的不确定度主要来自统计误差和探测器效率修正带来的系统误差，统计误差依据观测到的峰值计数和本底的波动情况得出，探测器探测效率修正带来的系统误差由效率拟合曲线的参数误差导出。效率拟合曲线的公式为
$$ \ln (\varepsilon ) = {\left[ {{{\left( {{\rm A} + Bx + C{x^2}} \right)}^{ - G}} + {{\left( {D + Ey + F{y^2}} \right)}^{ - G}}} \right]^{\frac{{ - 1}}{G}}} , $$ (1) 效率ε是能量值的函数，拟合效率曲线时拟合参数A~G含带有误差，通过误差传递公式可计算出效率误差。实验数据中通过效率修正引入的系统误差通常低于5%，低能区γ射线的探测效率低且本底变化剧烈，效率误差有所增大，150 keV误差达6%。 效率系统误差和统计误差一起构成实验数据的不确定度，在6%~14%之间。
为了与本工作的实验数据进行比较，采用GEF模型[10]计算了252Cf自发裂变初级产物的产额，同时引用JENDL-5数据库[11]的产额数据，结果见表2和图5。GEF模型是一种描述裂变过程的半经验模型，可以对自发裂变、中子诱发裂变以及其他入射道引起的裂变可观测量进行可靠描述[10]。JENDL-5数据库来源于日本原子能研究所核数据中心，提供了重核中子诱发和自发裂变产物产额数据[11]。
表2中列出的JENDL-5的参考数据和GEF理论计算结果同样采用相对产额最高的裂变初级产物核进行了归一，同时与实验值一起绘入图5中。从图5中可以明显看出，本次实验值与GEF模型理论计算结果以及JENDL-5数据库参考值均符合得很好，并且本次实验值的不确定度普遍小于JENDL-5数据库给出的不确定度。本工作实验数据与JENDL-5的数据相比，个别偏差较大的数据点，可能是由于对应的裂变初级产物核能级纲图不全或者个别污染不能完全扣除引起的，存在的差异还需系统性实验研究和更多更深入的理论计算来澄清。值得注意的是，图5(d) A=142的同量异位素相对产额在Z=55和Z=56出现两个产额值相近的极大值点，而其它质量链只有一个极大值，这说明252Cf自发裂变生成$ {}_{\;\;55}^{142}\mathrm{C}\mathrm{s} $和$ {}_{\;\;56}^{142}\mathrm{B}\mathrm{a} $两个裂变初级产物存在很强的竞争关系。
奇A核的能级纲图通常很复杂，退激到基态的途径较多，这些退激γ射线中有一些强度非常弱，实验上很难得到准确的强度[4]。可能由于此原因，通过瞬发γ谱研究裂变的文献，鲜有对奇A核的报道。本工作尝试提取了A=107和A=143两个质量链的产额分布。如图5(b)所示，将A=107质量链的产额归一到Z=43后，本次实验的各个数据点整体高于GEF模型计算结果和JENDL-5数据库参考值，说明本实验提取的Z=43的产额偏低。偏低的原因可能是，107Tc纲图中第一激发态的能级寿命较长，不能用退激到基态的66-keV γ射线来确定产额，而使用了第二激发态的138.4-keV γ射线来确定产额，而两者相对强度存在一定偏差。从目前的实验结果来看，只要裂变初级产物核能级纲图完整，完全可以通过上述方法提取奇A核的裂变产额。
4. 总结
本工作利用瞬发γ谱学方法提取252Cf自发裂变部分初级产物产额分布，建立了裂变初级产物产额分布测量技术。实验数据分别与GEF模型的理论计算结果和JENDL-5数据库数据进行了对比，三者符合很好。将瞬发γ谱学方法用于提取252Cf自发裂变初级产物产额，首次获得了部分的同量异位素分布数据，弥补了我国裂变产额核数据测量技术方面的不足。后续工作中，还需要利用更加高效伽马探测阵列，获得更加完善的实验数据。从本工作所得结果来看，该方法还可用于提取中子诱发裂变初级产物同量异位素的相对产额分布。
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表 1 106Mo相对产额比较
106Mo 138Ba 139Ba 140Ba 141Ba 142Ba 143Ba 144Ba 145Ba 本工作实验值 0.028(4) 0.012(3) 0.11(1) 0.36(3) 0.93(7) 1.00(7) 0.71(6) 0.12(1) 参考文献[9]数据 0.014(3) 0.009(2) 0.08(2) 0.36(7) 0.96(17) 1.00(17) 0.66(12) 0.25(4) 
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表 2 相对产额数据
A Z 实验值 JENDL-5 GEF理论计算 106 40 0.064(6) 0.0020(7) 9×10−4 41 0.27(2) 0.13(4) 0.08 42 1.00(7) 1.00(12) 1.00 43 0.53(4) 0.64(11) 0.80 44 0.13(1) 0.05(2) 0.14 45 0.08(1) 5×10−5(2) 0.001 107 41 0.08(1) 0.03(1) 0.02 42 0.64(5) 0.53(11) 0.43 43 1.00(13) 1.00(11) 1.00 44 0.49(4) 0.20(6) 0.31 45 0.09(1) 0.004(1) 0.01 46 0.017(2) 2.0×10−6(7) 5×10−5 108 42 0.34(3) 0.22(8) 0.22 43 1.00(9) 1.00(16) 1.00 44 0.75(6) 0.61(15) 0.84 45 0.10(1) 0.018(7) 0.046 46 0.068(4) 1.5×10−4(6) 7×10−4 142 54 0.27(2) 0.13(4) 0.19 55 1.02(11) 0.93(14) 1.15 56 1.00(7) 1.00(14) 1.00 57 0.12(1) 0.07(2) 0.04 58 0.13(1) 6×10−4(2) 5×10−4 143 54 0.057(7) 0.0057(2) 0.03 55 0.23(3) 0.28(6) 0.57 56 1.00(9) 1.0(1) 1.00 57 0.10(1) 0.33(9) 0.13 58 0.043(4) 0.008(3) 0.004 144 54 0.09(1) 0.002(1) 0.01 55 0.23(2) 0.16(5) 0.20 56 1.00(8) 1.0(1) 1.00 57 0.36(4) 0.55(10) 0.28 58 0.14(2) 0.03(1) 0.02
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[1] HAHN O, STRASSMANN F. Naturwissenschaften, 1939, 27(1): 11. DOI: 10.1007/BF01488241
[2] JHILAM S, ZHANG C L, WITOLD N, et al. Phys Rev C, 2017, 96: 061301. DOI: 10.1103/PhysRevC.96.061301
[3] BOGACHEV A, KRUPA L, DORVAUX O, et al. The European Physical Journal A, 2007, 34(1): 23. DOI: 10.1140/epja/i2007-10485-3
[4] WILSON J N, LEBOIS M, QI L, et al. Phys Rev Lett, 2017, 118(22): 222501. DOI: 10.1103/PhysRevLett.118.222501
[5] MUKHOPADHYAY S, DANU L S, BISWAS D C, et al. Phys Rev C, 2012, 85(6): 064321. DOI: 10.1103/PhysRevC.85.064321
[6] WANG E H, LEMASSON A, HAMILTON J H, et al. Phys Rev C, 2015, 92(3): 034317. DOI: 10.1103/PhysRevC.92.034317
[7] MEIERBACHTOL K, TOVESSON F, SHIELDS D, et al. Nucl Instr and Meth A, 2015, 788: 59. DOI: 10.1016/j.nima.2015.02.032
[8] RADFORD D C. Nucl Instr and Meth A, 1995, 361(1): 297. DOI: 10.1016/0168-9002(95)00183-2
[9] MUSANGU B M, THIBEAULT A H, RICHARDS T H, et al. Phys Rev C, 2020, 101(3): 034610. DOI: 10.1103/PhysRevC.101.034610
[10] SCHMIDT K H, JURADO B, AMOUROUX C, et al. Nuclear Data Sheets, 2016, 131: 107. DOI: 10.1016/j.nds.2015.12.009
[11] VIKTOR Z. Evaluated Nuclear Data File (ENDF)[DB/OL]. [2023-01-20]. https://www-nds.iaea.org/exfor/endf.htm.
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