The State-selective Single Electron Capture of Low Energy N⁶⁺ Ions Colliding with Ne Atom

近年来，低能高电荷离子与原子碰撞的研究引起了广泛的关注。其不仅在探索原子结构及其碰撞动力学方面发挥着重要的作用，而且在低密度等离子体等研究领域中也有广泛的应用，如探究核聚变中的等离子体性质、诊断实验室等离子体的形成和衰变以及材料改性等^[1-2]。此外，太阳风中的重离子成分与中性成分之间的电荷交换是彗星上发出X射线、极紫外辐射的诱因，这使得离子与原子碰撞反应在天体物理学领域也具有很好的应用前景^[3-5]。

单电子俘获是低能离子与原子碰撞反应的主要物理过程。时至今日，为了理解这种过程，人们进行了大量的研究。对于碰撞过程中俘获电子态的信息通常可以用以下几种经典模型来描述，其中最常用的是分子库仑过垒模型(MCBM)^[6]。利用MCBM计算的反应窗能够预测离子俘获电子的态布居和态选择截面，反应窗可以表示为某个特定俘获过程的绝对截面关于能量亏损Q值(激活电子束缚能在碰撞前后的变化)的一个高斯分布；另外一种是多通道Landau-Zener模型^[7-8]，该模型认为电子转移通常发生在入射通道和出射通道的交叉点。虽然精度有限，但是能够定性地解释电子俘获过程。

低能高电荷离子与原子碰撞的单电子过程已经有了较多的实验研究，其中常用的实验技术包括能损谱、光谱和反冲离子动量谱等。早期的碰撞实验，大多数集中在He和H₂靶碰撞的总截面和态选择截面研究。Okuno等^[9]发现，对于拥有相同电荷态的入射离子与He靶碰撞，它们的单电子俘获能损谱具有很好的相似性；Barat等^[10]系统测量了高电荷态离子与H₂和稀有气体原子碰撞的能损谱，其结果进一步验证了改变炮弹的原子结构对主量子数n分辨的态选择截面几乎没有影响，证实了靶电离势函数与n分辨的态布居之间存在依赖关系。为了进一步理解单电子俘获过程的电荷交换动力学，实验上需要测量炮弹的散射角分布，然而离子与原子碰撞往往发生在较大的碰撞参数，对应的炮弹离子散射角只有零点几毫弧度，这在实验测量上非常困难。随着冷靶反冲离子动量谱仪(COLTRIMS)技术的发展，实现了小角度散射角的测量^[11-13]。该装置不但能够实现能量小于100 eV电子4π立体角的收集效率，而且能够同时获得态选择俘获的Q值谱和炮弹离子的散射角分布。COLTRIMS的独特优越性，使得人们的注意力从He和H₂靶转向了多电子Ne靶的碰撞研究。Zhang等^[14]测量了在7 keV/u能量下N⁷⁺炮弹离子与Ne靶碰撞电子俘获过程的态选择布居，主要布居态是n=4，次要布居态是n=5和n=3，结果与经典的过垒模型符合得很好。Cai等^[15]测量了4~6 keV/u能量范围内N^q+-Ne(q=4, 5, 6)碰撞体系转移电离过程和单电子俘获过程的比值，发现该值与炮弹离子的电荷态具有很强的依赖性。Xue等^[16]在3.2 keV/u能量下Ar¹⁶⁺炮弹离子与Ne靶碰撞动力学研究中发现，n=7和n=8是单电子俘获过程的强布居态，n=6和n=9的贡献相对较弱。Afaneh等^[17]在0.25和1.1 MeV He²⁺-Ne碰撞研究中发现，在炮弹能量较低时俘获过程的靶激发通道有更强的贡献。理论方面，Kirchner等^[18]研究了单粒子模型框架下10~1 000 keV/u能量范围内He⁺-Ne的碰撞，结果表明，总电子波函数的反对称性也会影响炮弹电子损失通道和靶电离通道。Liu等^[19]使用分子轨道紧耦合方法研究了20 eV~5 keV He⁺-Ne碰撞的单电子俘获过程，计算结果表明，E>0.8 keV时，旋转耦合效应对总截面的影响明显，而在较低能量时它的贡献可以忽略。对低能N⁶⁺-Ne碰撞的电子俘获研究尚未见报道。本工作采用中国科学院近代物理研究所的冷靶反冲离子动量谱仪，开展了能量为6 和8.6 keV/u N⁶⁺−Ne碰撞的实验研究，得到单电子俘获过程主量子数分辨的态选择截面和炮弹离子的散射角分布。除非另有说明，否则本文全部使用原子单位。

本实验在中国科学院近代物理研究所的EBIS平台上完成的^[20]，实验装置如图1所示，这里只给出简要描述。

离子由电子束离子源(EBIS-A)中产生并引出，经维恩选择器(Wien-filter)筛选得到N⁶⁺离子，加速到期望能量，经过准直校准后，进入实验终端与垂直于纸面方向喷射的超音速Ne靶进行反应。实验中引出离子的束流发射度小于10 mm·mrad，离子束通过维恩分析器后直径1 mm的固定光栏后加速，在进入碰撞靶室前再次通过一个四爪光栏后进入碰撞靶室，形成准平行束。实验中束流强度大约在几pA，离子束的尺寸小于1 mm×1 mm，超音速Ne气体靶的直径为1.5 mm、靶密度接近1×10¹¹ atom/cm³。为减少与残余气体碰撞导致的初始束流损失，束流线真空保持在5×10^–7 Pa左右。碰撞产生的反冲离子由垂直于束流方向和靶束方向的横向电场(~3 V/cm)从相互作用区域内引出，由二维位置灵敏探测器 (2DPSD-R) 探测。反应后的散射离子经过反应区后方的电荷分析器，由散射离子探测器(2DPSD-P)探测，而未反应的炮弹离子由法拉第筒(FC)收集。采用反冲离子和散射离子(N⁵⁺、N⁴⁺)二重符合方法来有效降低实验本底，同时用逐个事件获取(event by event)的方式来记录碰撞过程的反应事件，以便离线数据分析。

实验中定义束流方向为Z方向，平行于Z方向的反冲离子的动量分量为纵向动量${P_\|}$，垂直于Z方向的反冲离子的动量分量为横向动量$ {P_ \bot } = \sqrt {{P_x}^2 + {P_y}^2} $。在运动学上，电子俘获过程可以看作是一个非弹性的两体碰撞。对于小散射角情况，可以根据能量守恒与动量守恒，得到纵向动量${P_{\|}}$和横向动量$ {P_ \bot } $与反应能Q值和炮弹离子散射角θ的关系，进而获得炮弹俘获电子态的布居信息和反应的动力学信息，具体关系如下式所示：

式中：$ {v_{\text{p}}} $为初始炮弹的速度；$ {P_0} = {m_{\rm p}}{v_{\rm p}} $为炮弹的初始动量；$ {n_{\text{c}}} $为俘获电子数目。

图2所示为N⁶⁺-Ne碰撞单电子俘获过程的Q值分布，其中峰上的数字代表被俘获电子的主量子数，黑色的圆点是实验测量结果。从图中可以看出，单电子俘获到炮弹离子n=4的态是最主要的俘获反应通道，而俘获到n=3态的通道次之。从最小能量路径转移规律来说，对于该体系，n=5俘获通道的Q值为–1.77 eV，反应过程吸热，因此俘获的截面最小；电子俘获到n=3和n=4通道对应的Q值分别为32.9和9.45 eV，相比之下n=4的束缚能变化最小，因此在实验结果中表现为n=4的态选择俘获过程强度最高。实验结果可以使用MCBM的反应窗定性解释，反应窗由Chen等^[21]的结果给出

其中：$ Q_0^{\left( j \right)} $是某一个特定的电子转移子过程的平均能量亏损；$ \Delta {Q^{(j)}} $是能量亏损Q值的不确定度，近似正比于入射离子速度。通常情况下单电子俘获过程碰撞体系初态是确定的，根据电子俘获的末态激发能(激发能的数据取自美国国家标准局原子数据库)，能够计算出反应过程的Q值，通过与反应窗比较计算得到单电子俘获的态布居截面，截面的大小可以用来判断是否为主要的反应通道。图2中蓝色的线是基于MCBM计算的反应窗，蓝色的竖线与反应窗交叉点的高度代表反应截面的大小。计算结果表明，电子被俘获到n=4的反应截面最大，n=3次之，这与我们的实验测量结果符合。

图3是采用Andersson等^[22]提出的方法给出N⁶⁺-Ne碰撞的单电子俘获过程库仑势能曲线。为了简化分析，忽略入射通道的极化相互作用，即$ {V_0}\left( R \right) = 0 $。假定出射通道主要是库仑排斥作用，即$ {V_k}\left( R \right) = {\left( {{q_1} \cdot {q_2}} \right)} / $$ {R - {Q_k}},\; k = 1,2,K,N$，其中：k表示不同的反应通道；$ {q_1} $和$ {q_2} $分别是反应后炮弹离子的电荷态和靶离子的电荷态；$ {Q_k} $是第k个反应通道束缚能在碰撞前后的变化。对N⁶⁺-Ne单电子俘获过程，$ {q_1}= 5 $, $ {q_2} = 1 $，单电子俘获到n=3, 4和5的反应通道的Q值分别约为32.9, 9.45和 –1.77 eV。图中入射通道与出射通道用实线表示，入射通道和出射通道的交叉点处对应的核间距称为俘获核间距R，根据经典模型中反应截面与俘获核间距的关系$ \sigma \propto \pi {R^2} $，可知俘获发生的核间距R越大，反应截面也会越大。从图中可以看出，单电子俘获到n=3态的核间距在4.1 a.u.附近，n=4态的核间距在14.4 a.u.附近，而n=5通道并没有与入射通道交叉。分析可知，n=4的反应截面最大，n=3的截面较小，与当前实验测量结果相符。另外，比较Dijkkamp等^[23]在炮弹能量0.56~6.2 keV/u范围内N⁶⁺-He碰撞的单电子俘获过程真空极紫外光(VUV)谱的研究结果，主要俘获通道是n=3，次要通道是n=4，在当前N⁶⁺-Ne碰撞的单电子俘获过程中，单电子俘获到n=4为主要通道，俘获到n=3次之，说明靶电离势对碰撞的n分辨态选择布居有很大的影响。比较Zhang等^[14]在炮弹能量为7 keV/u N⁷⁺-Ne碰撞的单电子俘获过程研究结果发现，虽然有着与现在的实验测量结果相似的Q值分布，但n=5的贡献明显多于n=3的贡献，说明不同电荷态的炮弹离子会导致态选择截面的差异。

实验上Q值谱的分辨率主要受超音速气体靶宽度的限制，靶密度分布可以近似为高斯分布。因此，可以采用高斯曲线拟合方法提取出实验上主量子数n的态选择截面的贡献^[24]。由于实验装置分辨的限制，测量到的Q值谱呈现出两个分立的峰。根据反应末态的Q值在拟合处理中固定峰位置对实验数据采用高斯函数拟合，拟合峰的中心分别为9.4和32.7 eV，此拟合方法与Zhang等^[14]和Mergel等^[25]的处理相同。为便于分析比较，表1列出了实验测量和理论计算的相对截面。可以看出，随炮弹离子能量的增加，单电子俘获到n=3的相对截面增大，而n=4和5的相对截面变小，其原因是随着炮弹能量的增加反应窗变宽，即电子被俘获布居到更多的量子态上^[21]。

我们提取单电子俘获过程电子俘获到不同主量子数的炮弹散射角分布来探索单电子俘获过程的动力学机制。图4给出了N⁶⁺-Ne碰撞单电子俘获过程的散射角分布。图中横坐标是散射角，以mrad为单位，纵坐标是相对强度，相对最高峰值归一化，黑色实心圆点代表总角分布，实心菱形是电子被俘获到n=3的角分布，实心三角是电子被俘获到n=4和5的总散射角分布。从图中可以看出，散射角分布随碰撞能量增加向小的散射角方向移动，总的角分布由两部分构成，一部分是电子被俘获到n=3的小角度散射，另一部分是电子被俘获到n=4, 5相对更宽的大角度散射，且总的角分布和每个俘获通道的角分布趋势上并没有出现明显的振荡结构。经典模型认为，碰撞参数和散射角成反比关系$ \theta \propto {{\text{1}} / b} $^{[16, 26]}。图3中，电子被俘获到主量子数n比较低的态上所对应的俘获核间距较小，相应的碰撞参数b也比较小，最终导致大散射角。然而在碰撞能量6 keV/u的角分布结果中发现，n=3和n=4, 5的散射角峰值分别在0.09和0.2 mrad附近；在碰撞能量8.6 keV/u的角分布中发现，n=3和n=4, 5的散射角峰值分别在0.07和0.14 mrad附近。很明显，n=4, 5反应通道的散射角峰值更大，与经典物理图像解释相矛盾。同样Roncin等^[27]在9 keV的C⁶⁺-He、O⁶⁺-He和N⁶⁺-He碰撞单电子俘获微分截面的研究中报道了相似的结果，利用电子提升模型(electron promotion model)合理地解释了该现象，其本质来自碰撞过程的多通道耦合效应。当前N⁶⁺-Ne碰撞中，单电子俘获布居到n=3和n=4, 5角分布的差别来自碰撞过程核间距离的不同，同样很可能来源于碰撞过程中的多通道耦合效应，具体的反应机制还需要高精度的全量子或半经典强耦合理论方法开展细致研究。

本工作利用冷靶反冲离子动量谱仪开展了6和8.6 keV/u N⁶⁺-Ne碰撞的态选择单电子俘获过程的研究。实验测量的单电子俘获过程Q值谱的结果表明，单电子俘获到n=4态的贡献最大，n=3态的贡献次之，与MCBM和库仑势能曲线分析的结果一致。对比已有的He靶的实验结果发现，Ne靶碰撞态选择俘获趋向于布居到炮弹离子更高主量子数的态，说明靶电离势对碰撞过程中俘获电子的态布居影响很大。在实验测量的炮弹散射角分布的结果中发现，散射角分布随碰撞能量的增加向小角度方向移动；单电子俘获到主量子数n=3的散射角分布在较小的角度(0.1 mrad)附近达到峰值，而俘获到n=4, 5的散射角分布在大散射角处达到峰值，这与电子布居到不同主量子数n的机制相关，有待于精确的理论计算证明。总体来说，该工作提供了精确的态分辨实验数据，有助于多电子散射理论的发展。