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近二十年来,离子束穿越纳米微结构的传输机制引起了研究者的广泛关注,其中最为引人注目的两种机制为导向效应[1-10]和成型效应[11-15]。导向效应,是离子在入射角度大于微孔几何张角的情况下,穿越绝缘纳米微孔,并且出射粒子沿着微孔轴向出射,保持原有能量和电荷态[16-30]。导向效应的发现,使研究者看到了廉价绝缘微孔膜的另一种使用前景,即替代电磁铁,对加速器中的离子束进行偏转或聚焦。导向效应,是由于入射离子在微孔中沉积电荷,形成一个库仑势,导致后续入射离子被偏转,避免了与表面的近距离碰撞造成的。这种沉积电荷相继有序形成电荷斑,从而产生一个导向电场[9]。随后,成型效应[11-15]也被偶然地发现:高电荷态离子穿越微孔截面为矩形和菱形的微孔膜后,出射束斑分别呈现菱形和矩形。成型效应,是由于带电粒子在穿越绝缘体表面时,极化表面的原子,从而形成镜像电荷,导致出射束斑形状可以通过微孔形状进行控制。
导向效应的发现,促进了入口为毫米量级、出口为纳米量级的绝缘体玻璃毛细管作为离子束传输装置的研究。其中引人注意的是,通过锥形玻璃管将离子束聚焦到微米量级[22],并在微米级的出口上蒙上薄窗,将离子束引出到真空外部环境,对宫颈癌细胞和大肠杆菌细胞进行了辐照实验[23-24]。高电荷态离子穿越玻璃管毛细管与微孔膜的电荷沉积模式类似[16]。玻璃毛细管可以通过改变其温度,来调控导电性质,从而对离子的导向效应进行研究,随着温度的提升,玻璃的绝缘性能下降,而使得其导向能力降低[17],从而为可控的导向效应提供了一种手段。最近发现了一种可以无损测量玻璃管内部电势的装置,监测到在锥形玻璃管内沉积的电势可以达到几百伏[18],这可能存在一种与静电管式聚焦透镜具有相似原理的锥形玻璃管,可以对正离子产生聚焦作用[19]。但是基于表面电荷连续性方程的理论模型,对正离子在圆柱形绝缘毛细管中产生的沉积电荷的电势进行计算及实验测量,发现在玻璃管内部,当沉积电势达到一定的程度时,会出现普遍的阻塞效应[20-21]。
目前对于正离子的导向效应研究,其机制是比较清楚的。但是带负电荷的粒子与高电荷态离子有所区别,在绝缘微孔中的传输呈现出不同的性质[6-7]。负电荷粒子中,电子穿越绝缘微孔膜和玻璃毛细管的实验首先被报道出来[25-28],然而,由于电子的质量小,易受电磁场影响,并且存在二次电子与穿透电子混淆无法分辨等困难,电子的实验结果及相应明确的传输原理一直具有较大的争议[25-28]。为避免电子实验中的问题,我们采用负离子进行了穿透实验。早期研究了18-keV O–离子穿越厚12 μm微孔直径50 nm的Al2O3微孔膜,穿透粒子包括正离子、中性粒子和负离子,其中负离子沿着初束方向出射,中性离子和正离子沿微孔轴向出射,这与正离子导向效应不同,导向效应在这种实验条件下未被观测到[29]。我们随后发展了一个理论,结合实验研究了16-keV Cl–离子穿越厚7 μm微孔直径50 nm的Al2O3微孔膜的穿透角分布和电荷态分布,分析了负离子穿越绝缘微孔的详细物理过程[31],在理论上确认了负离子没有像正离子类似的导向效应,整个穿透过程主要是由散射造成的。
本工作结合理论和实验,详细研究16-keV Cl–离子穿越厚12 μm微孔直径50 nm的Al2O3微孔膜的穿透过程,并在严格相同的实验条件下研究不同长度的微孔对穿透粒子的影响。通过蒙特卡罗模拟进行理论计算,讨论在不同长度的微孔中散射过程导致的穿透粒子的角分布和电荷态分布的差异。
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本实验在兰州大学核科学与技术学院进行,负离子由铯溅射离子源提供,经过两对四极狭缝准直后,得到尺寸为3 mm×3 mm束流强度几十pA的16-keV Cl–离子。Al2O3微孔膜安装在真空靶室中心。定义束流垂直方向与Al2O3微孔膜之间的夹角为微孔膜倾角ψ。穿透粒子经过一对平行板静电分析器后,由一维微通道板探测器(1D-MCP)进行探测。定义探测角φ为出射粒子与初束之间的夹角。实验装置简图如图1所示。实验期间靶室真空优于4.2×10–5 Pa。实验细节见之前的工作[29-32]。
Al2O3微孔膜通过二次阳极氧化法制备,并使用真空镀膜技术在Al2O3微孔膜两侧表面呈45°沉积形成10 nm厚的金薄膜,以避免离子沉积在微孔膜表面。实验所用微孔膜(图2)厚度为12 μm,微孔直径为50 nm[8]。
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我们在Geant4(Geometry and Tracking 4)框架[33]下,构建了探究负离子穿越Al2O3微孔膜的理论模型[31]。其中主要构建并编写了以下物理过程的程序:镜像电荷作用、沉积电荷作用、散射过程和电荷交换过程,具体细节见我们之前的工作[31]。我们在计算中设置:单次粒子穿越单个微孔过程完成后,在微孔膜的轴向发散度内进行一次随机摆动,来精确重现微孔膜中孔的轴向发散情况。为简化计算过程,我们对整个体系进行了坐标变换[31],离子在微孔中的动量方向可表示为
式中:θm为束流发散度;φm为0到2π上的均匀分布函数;ψ是相对于束流方向的微孔倾角;θd是微孔轴向发散;φd是在0到2π上的均匀分布函数。
当带电粒子与绝缘体表面间距足够小时,会在绝缘体表面产生极化作用,绝缘体内部的异种电荷受到吸引,而同种电荷受到排斥,从而产生镜像电荷作用,吸引带电粒子向绝缘体表面靠近。在一个理想的圆柱内部,镜像电势可以表示为[34-35]
其中:a是圆柱半径;ρ是离子距圆柱轴心的距离;ε为材料的介电常数;q为入射粒子电荷量。
在计算模型中,电荷的沉积是由负离子与微孔内壁的几何碰撞造成。为加速沉积电荷产生的电场计算,我们将微孔内壁切割为微小的矩形结构。由带电矩形产生的电势的表达式[12]为
式中:σ0是带电矩形的表面电荷密度; a和L0是微条的宽和长; xs, ys和zs是矩形的空间位置。
粒子在遭遇近距离碰撞时,只有部分粒子可以从物质表面散射[36-37]出来,其概率的表达式[31]为
其中:E是入射离子的动能;θ是离子碰撞到物质表面时的入射角度;Z是入射离子电荷态;Zt和Zp分别是靶原子和入射离子的核电荷数;na是微孔内表面的原子数密度;ci和di是常数(ci={0.35,0.55,0.1}, di={0.3,1.2,6}),as为
散射过程中的入射与出射角度遵循Firsov散射公式分布[31],出射概率最大的角度与入射角一致。
遭遇近距离碰撞散射的粒子会转化为Cl+离子、Cl0和Cl–离子。根据Al2O3能带结构[38]可知,在单次碰撞中,Cl–离子经过一次电荷态交换后转化为Cl0,然后部分Cl0再经一次电荷态交换才能转化为Cl+离子。而粒子经二次及以上近距离碰撞出射的几率要远小于经一次碰撞出射的几率。在这个能区下Cl–离子经近距离碰撞转化为Cl0和Cl+离子的几率接近于1,而Cl+在后续的近距离碰撞之下转化为Cl0的几率接近于1[39-40]。
因此,我们设定Cl–离子在一次碰撞时以一定的散射几率
$P_{\rm{R}}^{}$ 转化为Cl0、Cl+,转化概率分别为$P_{\rm{R}}^{}{P_1}$ ,$P_{\rm{R}}^{}{\rm{(1 - }}{P_1})$ 。而在二次碰撞中,Cl0以$P_{\rm{R}}^{}$ 的几率保持电荷态不变,转化为其他粒子的几率为0;而Cl+离子转化为Cl0的几率为$P_{\rm{R}}^{}$ ,转化为其他粒子的几率为0。 -
16-keV Cl–离子在0.6°下穿越厚12 μm的Al2O3微孔膜的穿透粒子实验角分布如图3(a)所示。这里穿透粒子强度最大点0°与初束方向相同,如图所示,其角分布向微孔倾斜方向展宽。穿透粒子角分布的成分组成可以从穿透粒子的电荷态分布[图3(d)]中看出。电荷态分布通过在静电分析器的两个平行板上施加±500 V静电压获得。在静电场的影响下,Cl–离子向负角度方向移动,Cl0保持原有位置不变,而Cl+离子向正角度方向移动。通过电荷态分布,可以分析出穿透的Cl-离子分布的峰值点在00左右,Cl0、Cl+分布的峰值点与微孔膜倾角一致。
在模拟计算中,参数设置与实验测得的初束状态一致。根据之前的工作[31], 在沉积电荷量大于等于–100 e/capillary的情况下,穿透粒子角分布及电荷态分布会达到平衡状态。因此,本次工作,在无沉积电荷与沉积电荷为–100 e/capillary的两种情况下,进行了16-keV Cl–离子穿越厚12 μm微孔直径50 nm的Al2O3微孔膜的模拟计算。发现在无沉积电荷的情况下,计算出的穿透粒子角分布[图3(b)]和电荷态分布[图3(e)]与实验结果符合得很好。而在沉积电荷为–100 e/capillary的情况下,计算的穿透粒子角分布峰值处于微孔轴向方向,与实验结果不一致[见图3(a)和图3(c)],且穿透粒子的电荷态分布[图3(f)]中Cl0、Cl+峰所占比例明显低于实验结果[图3(d)]。我们做了进一步计算,在无沉积电荷的情况下,设置0.2°和0.4°的倾角,并保持其它计算参数不变,计算穿透粒子角分布和电荷态分布,结果与实验结果符合得很好,与我们之前的工作[41]一致。随着微孔膜倾角的增大,出射的Cl–离子所占比例减小,沿着初束方向出射;出射的Cl0和Cl+离子所占比例增大,沿着微孔轴向出射。这说明16-keV Cl–离子穿越我们实验中使用的两个厚度(7和12 μm)的Al2O3微孔膜,主要物理过程为散射过程。在后面的模拟计算中我们只考虑散射过程。
图4(a)与图4(c)分别为16-keV Cl–离子在0.6°下穿越厚7 μm的Al2O3微孔膜的穿透粒子角分布和电荷态分布[31]。可以看出其穿透角分布的峰值点仍在0°附近。与厚12 μm的Al2O3微孔膜的穿透结果[图3(a)、3(d)]相比,在相同能量下,Cl–离子穿越7 μm厚微孔膜出射的Cl–所占比例高,而出射的Cl0、Cl+所占比例低。为了对比研究微孔膜厚度对出射粒子的影响,我们模拟计算了16-keV Cl–离子在微孔倾角0.6°下,穿越厚7 μm微孔直径50 nm的Al2O3微孔膜后,出射的穿透粒子角分布[图4(b)]和电荷态分布(图4(d)],与实验的穿透粒子角分布[图4(a)]和电荷态分布[图4(c)]符合得很好。
我们将16-keV Cl–离子分别穿越厚为7和12 μm的Al2O3微孔膜的实验与计算中Cl0角分布的峰位置与倾角的关系表示在图5中。可以看出Cl0峰的峰位基本上跟随微孔膜倾角移动。我们在相同角度下对不同膜厚的穿透结果进行了计算模拟,计算结果同样表示在图5中,后续会对此进行详细讨论。
穿透粒子的Cl+/Cl0比例与倾角的关系如图6所示。可以看出,在微孔膜倾角小于其几何穿透角的情况下,出射的Cl+/Cl0比例并未呈现处明显的下降趋势。Cl+/Cl0比例在16-keV Cl–穿越厚12 μm Al2O3的微孔膜的Cl+/Cl0比例在相同角度下要小于在厚7 μm的微孔膜的中的穿透结果。且16-keV Cl–离子穿越厚12 μm Al2O3的微孔膜的Cl+/Cl0比例随微孔膜倾角的变化要慢于在厚7 μm的微孔膜的中的穿透结果。
从模拟计算出的16-keV Cl–离子在微孔倾角为0.6°时穿越厚12 μm的Al2O3微孔膜,不同电荷态的二维角分布[图7(a)]及其对应的投影角分布[图7(b)],我们发现出射的Cl–离子穿透强度远大于Cl0、Cl+,并且以0°为中心出射,向倾角方向展宽;出射的Cl0以微孔轴向为中心出射,并向0°展宽;而出射的Cl+离子出射角度在0°与微孔膜倾角之间,并且呈现较为规则的高斯分布。将各电荷态角分布混合得到的出射粒子角分布中,Cl–离子峰占据主峰位置,Cl0、Cl+峰主要表现在了向倾角方向展宽部分。我们进而在倾角0.6°下,分析了不同经碰撞次数出射的Cl0的二维角分布[图8(a)]及对应的投影角分布[图8(b)]。发现经单次近距离碰撞出射的Cl0占出射Cl0的主要部分,其出射峰位在微孔轴向,向0°展宽较大;经两次近距离碰撞出射的Cl0峰位向0°方向移动,仍向0°方向展宽;而经三次近距离碰撞的Cl0峰位继续向0°方向移动,基本呈现较为规则的高斯分布。这就解释了图5中出射的Cl0峰位随倾角的移动。
在模拟计算中,16-keVCl–离子以倾角0.6°穿越孔径为50 nm微孔膜后,随着微孔膜厚度的增加(从7到12 μm),出射的Cl–比例减小(76.5%减小到48.2%),Cl0、Cl+的比例增加(Cl0:20.5%增大到47.1%;Cl+:3.0%增大到4.7%)。在相同微孔直径下,较薄的微孔膜具有较大的几何穿透角,因此,无论是直接穿透的Cl–还是经过单次散射的Cl0比例都会呈现出微孔越长比例越低。
我们在模拟计算中详细分析了16-keV Cl–离子在0.6°下,经不同碰撞次数穿越厚7及12 μm的微孔膜出射的Cl0比例关系,如图9所示,发现穿透7 μm厚微孔膜出射的Cl0中经单次碰撞出射的比例要明显大于12 μm厚微孔膜的结果,而这就压制了经二次和三次出射的Cl0比例,使得经过多次散射出射的Cl0比例要小于在12 μm厚微孔膜下的情况。由于Al2O3禁带宽度的影响[38],Cl–转化为Cl0的几率要比转化为Cl+离子的几率大很多,在后续碰撞的过程中,Cl0基本保持其电荷态不变,而Cl+离子会以较大概率转化为Cl0[39-40]。由于厚12 μm的微孔膜具有较小的几何张角,出射粒子在穿透过程中经历多次碰撞可能性要大于厚7 μm的微孔膜,在碰撞过程中,Cl+离子转化为Cl0的几率要远大于Cl0转化为Cl+离子的几率[39-40],从而导致12 μm厚微孔膜的Cl+/Cl0比例要低于7 μm厚微孔膜(图6)。
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本文通过理论和实验相结合的方式,研究了16-keV Cl–离子穿越厚12 μm微孔直径50 nm的Al2O3微孔膜的详细穿透过程。发现只考虑散射过程时,计算结果与实验结果基本一致,验证了其物理机制主要为近距离表面散射过程。通过与Cl–离子在相同条件下穿越厚7 μm的Al2O3微孔膜对比,发现随着微孔长度的增加,在同一个倾角下,出射的Cl–离子比例减小,Cl0、Cl+比例增大;出射的粒子经历多次碰撞的几率增大使得单次散射中经过电荷交换的Cl+离子在后续碰撞中和变成Cl0几率增大,导致在较长的微孔中出射的Cl+/Cl0比例较低,解释了实验观测的现象。
Transmission of Low-energy Cl- through Insulating Nanocapillaries
doi: 10.11804/NuclPhysRev.38.2020050
- Received Date: 2020-07-13
- Rev Recd Date: 2020-08-13
- Publish Date: 2021-03-20
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Key words:
- Cl– ion /
- insulating nanocapillaries /
- scattering process
Abstract: The transmission of 16-keV Cl– ions through Al2O3 nanocapillaries of 7 and 12 μm in thickness was studied both by experiment and simulation. It is found that the transmission of negative ions is different from that of positive ions through insulating nanocapillaries, where the deposited charges result in the so-called guiding effect. For the case of only the scattering, the transmitted angular distributions and charge state distributions from the simulations agreed well with the experimental results, i.e., the transmitted Cl– ions exits to the direction of the primary beam; the transmitted Cl0 and Cl– spread around the axis of the capillaries. The analysis of the simulated trajectories shows that the transmitted Cl+ ions spans from the axis of nanocapillaries to the primary beam direction; the transmitted Cl0 due to the single scattering is centered around the axes of the nanocapillaries while the transmitted Cl0 through multiple scattering shifts to the direction from the axes of the capillaries to the primary beam direction. From the simulations, it is found that the ratio of Cl+/Cl0 for the transmitted particles exited from the nanocapillaries of longer lengths is lower, in accord to the experiments. The increase of the length of the capillaries will lead to the drop of the portion of transmitted Cl0 by single scattering and the increase of the probability of the exiting of Cl0 through multiple scatterings. Therefore the probability of Cl+ ions changed to Cl0 is much larger than that Cl0 changed to Cl+ ions in the collision process, leading to the smaller ratio of Cl+/Cl0 for the transmitted particles exited from the nanocapillaries of longer lengths.
Citation: | Zhonglin LIU, Shuai HA, Wenming ZHANG, Yiming XIE, Pengfei LI, Bo JIN, Qi ZHANG, Yue MA, Di LU, Chengliang WANG, Ying CUI, Peng ZHOU, Hongqiang ZHANG, Ximeng CHEN. Transmission of Low-energy Cl- through Insulating Nanocapillaries[J]. Nuclear Physics Review, 2021, 38(1): 95-101. doi: 10.11804/NuclPhysRev.38.2020050 |