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核能作为一种稳定、高效、清洁的能源,其安全利用对人类的发展起到了重要作用。目前核能面临的重大挑战之一是核反应堆材料受中子等粒子辐照后导致的宏观性能改变,其中中子辐照在多数情况下都是核材料辐照损伤的主要来源。因此评估核材料辐照损伤是核能研究的重要内容。对特定的材料,其中子辐照损伤可通过两种方式评估(如图1所示):一是通过耦合中子核反应数据与材料辐照损伤模型,计算材料的中子辐照损伤截面,该截面可用于辐照损伤反应率计算;二是对于已知的中子能谱,基于核反应数据将其转化为材料初级碰撞原子(Primary Knock-on Atom,简称PKA)的能谱,基于PKA能谱与给定的材料辐照损伤模型可评估中子辐照损伤。前者因易于与中子输运耦合被广泛应用,后者对于不同材料辐照损伤模型的应用具有更好的灵活性。本工作将简单回顾两种方法,着重总结前者中的中子辐照损伤截面评估的理论方法,最后以FeCrAl为例展示相关的结果。
图 1 中子辐照损伤评估示意图[1](在线彩图)
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辐照损伤通常以材料中原子的平均离位个数(Displacement per Atom, DPA)来量化。现有大多数DPA模型的原型为Kinchin与Pease在1955年提出的模型,通常称之为Kinchin-Pease模型或KP-DPA模型[2]。由于Kinchin-Pease模型假设条件太强(包括将原子间碰撞全部近似为弹性碰撞),因此后续有多个改进的DPA模型[3-4]被提出,其中包括现今国际上通用的由Norgett、Robinson与Torrens共同提出的NRT-DPA模型[5-6]。NRT-DPA模型由于其形式与Kinchin-Pease模型相近,因此也常被称之为改进的Kinchin-Pease模型。NRT-DPA模型以PKA能量以及原子在材料中的离位阈能(Threshold Displacement Energy, TDE,通常用符号Ed表示)为基本参数,其形式为
$$ \begin{split} \\ {v}\left({E}_{\mathrm{a}}\right)=\left\{\begin{array}{cc}0,& 0 < {E}_{\mathrm{a}} < {E}_{\mathrm{d}}\\ 1,& {E}_{\mathrm{d}} < {E}_{\mathrm{a}} < {2E}_{\mathrm{d}}/0.8\\ \dfrac{{0.8E}_{\mathrm{a}}}{2{E}_{\mathrm{d}}},& {E}_{\mathrm{a}} > {2E}_{\mathrm{d}}/0.8\end{array}\right. , \end{split}$$ (1) 其中
$ {E}_{\mathrm{a}} $ 为损伤能量(即用于产生材料点缺陷的有效能量,等于PKA动能减去因原子间非弹性碰撞损失的能量)[7]。$ {E}_{\mathrm{a}} $ 是PKA能量的函数,可通过求解Lindhard方程[7]计算。对于单原子材料,$ {E}_{\mathrm{a}} $ 可基于Robinson的解析拟合[8]计算。但需要指出的是,该Robinson拟合以及简化的Lindhard方程对高PKA能量(>24.9AZ4/3 keV)不再适用[9]。NRT-DPA模型引入的损伤能量扣除因原子间非弹性碰撞造成的动能损失,比仅假设所有原子间碰撞均为弹性碰撞的KP-DPA模型更加符合物理过程。但由于NRT-DPA模型主要是通过两体碰撞近似(Binary Collision Approximation, BCA)模拟结果归纳得出的[5],因此离位原子在达到热力学平衡前再复位的现象未考虑在内。这直接导致了NRT-DPA模型预测高于实验测量结果[10-11]以及分子动力学(Molecular Dynamics, MD)模拟结果[12-13]。基于MD模拟结果,Nordlund等[11, 14]在国际经合组织原子能署的框架下归纳并提出了热平衡前原子复位修正的DPA模型,称之为ARC-DPA模型。ARC-DPA模型是在NRT模型的基础上引入了原子复位后点缺陷存活比例(亦称之为效率函数):
$$ \begin{split} \\ \text{ξ}\left({E}_{\mathrm{a}}\right)=\left(1-{c}^{}_{\mathrm{ARC}}\right)\times {\left(\frac{0.8{E}_{\mathrm{a}}}{2{E}_{\mathrm{d}}}\right)}^{{b}_{\mathrm{ARC}}}+{c}_{\mathrm{ARC}} , \end{split} $$ (2) 其中两个基本参数
${b}_{\mathrm{ARC}}$ 与${c}_{\mathrm{ARC}}$ 通过MD模拟结果拟合得到。对于部分单质材料,这两个拟合参数的取值可参考文献[11, 14-15]。基于中子辐照实验结果,作者也给出了18种单质材料对应的两个基本参数的范围[16]。需要指出的是,上述ARC-DPA模型的修正函数非通用型修正表达式,其局限性包括(i)与部分实验结果有较大差异[17-18]以及(ii)在高PKA能量时不适用[19-20]。因此离位损伤的模型仍需进一步改进,包括离位阈能附近区域[21–24](该区域对光子与电子等轻粒子造成的辐照损伤具有较大影响[21, 25-26])。但对反应堆(包括聚变与裂变)中子而言,离位阈能附近或上述ARC-DPA修正不可用能量区域的贡献较小,因此可以不考虑上述两点局限性。
上述DPA模型均以PKA能量为变量,但中子辐照损伤的微观来源为中子核反应(包括散射与嬗变反应),中子通过核反应将能量传递给材料中的PKA。因此,无法直接基于上述DPA模型计算中子辐照造成的离位损伤。对于给定的DPA模型,前文提到中子辐照损伤评估有基于辐照损伤截面与PKA能谱两种方案,下面简单介绍这两种方案,具体细节可参考文献[27–29]。
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对任意给定的中子通量
$ \phi $ ,其对应的中子核反应诱发的DPA产生率可通过下式计算$$ {\tau }_{\mathrm{D}\mathrm{P}\mathrm{A}}=\left\langle{{\sigma }_{\mathrm{D}\mathrm{P}\mathrm{A}},\phi }\right\rangle\equiv {\int }_{0}^{\mathrm{\infty }}{\sigma }_{\mathrm{D}\mathrm{P}\mathrm{A}}\left(E\right)\phi \left(E\right)\mathrm{d}E \text{,} $$ (3) 其中
$ {\sigma }_{\mathrm{D}\mathrm{P}\mathrm{A}} $ 表示材料的DPA截面,其计算需要基于如1.1节中的离位损伤模型。在反应堆中,由于几乎所有中子能量均不超过20 MeV,因此上述积分可限制在20 MeV以下的中子能量。中子通量是中子输运方程的未知量,需通过输运方程求解得到。由于中子输运方程数值求解通常只能给出多群通量,因此实际上DPA反应堆计算转化为多群求和$$ {\tau }^{}_{\mathrm{DPA}}=\sum\nolimits _{k}{\sigma }^{}_{\mathrm{DPA}, \, k}{\varphi }^{}_{k} \text{,} $$ (4) 下标k为群标号。根据定义,多群DPA截面
$ {\sigma }_{\mathrm{D}\mathrm{P}\mathrm{A},k} $ 为$$ {\sigma }_{\mathrm{DPA}, \, k}=\frac{{\int }_{{E}_{\mathrm{inf}, \, k}}^{{E}_{\mathrm{s}\mathrm{u}\mathrm{p}, \, k}}{\sigma }_{\mathrm{DPA}}\left(E\right)\varphi \left(E\right)\mathrm{d}E}{{\int }_{{E}_{\mathrm{inf}, \, k}}^{{E}_{\mathrm{s}\mathrm{u}\mathrm{p}, \, k}}\varphi \left(E\right)\mathrm{d}E} \text{,} $$ (5) 其中权重函数
$ \varphi $ 原则上应等于中子通量$ \phi $ 。但由于连续函数$ \phi $ 是未知的,通常用一些近似权重函数来计算多群DPA截面,因此DPA截面的共振自屏蔽效应与多群化方法会带来评估结果的偏差[30-31]。通过增加中子能群密度、使用更加贴近真实通量的权重函数、以及对DPA截面做共振自屏蔽修正可降低该偏差。在NRT-DPA模型中,当损伤能量
$ {E}_{\mathrm{a}} $ 大于2.5倍离位阈能(Ed)时,离位原子个数正比于损伤能量、反比于Ed[2, 5-6]。而对中子辐照而言,能量低于2.5 Ed的PKA对总的中子辐照损伤评估影响极其有限,因此常用损伤能量截面${\sigma }^{}_{\mathrm{D}}$ (即损伤能量沉积因子,在第2节中会详细介绍)做辐照损伤评估。其优点是Ed对${\sigma }^{}_{\mathrm{D}}$ 的影响仅体现在中子弹性散射导致离位损伤的中子阈能附近,${\sigma }^{}_{\mathrm{D}}$ 对Ed的选值总体上不敏感[27, 32-33],因此做辐照损伤评估时可使用基于任意Ed评估的损伤截面。为了保证评估结果与NRT模型或者基于NRT模型的修正模型(比如ARC-DPA模型)尽可能一致,通常定义如下广义的损伤能量[34]$$\widetilde{{{E}_{\mathrm{a}}}}\left({E}_{\mathrm{a}}\right)=\left\{\begin{array}{cc}0,& 0 < {E}_{\mathrm{a}} < {E}_{\mathrm{d}}\\ {2E}_{\mathrm{d}}/0.8,& {E}_{\mathrm{d}} < {E}_{\mathrm{a}} < {2E}_{\mathrm{d}}/0.8\\ {E}_{\mathrm{a}}\xi \left({E}_{\mathrm{a}}\right),& {E}_{\mathrm{a}} > {2E}_{\mathrm{d}}/0.8\end{array}\right. \text{,} $$ (6) 基于该广义损伤能量,对任意在Lindhard 理论范围(具体范围可参考文献[6-7, 35-36])内的PKA能量,NRT模型或相关修正模型对应的点缺陷个数可以简单地由
$ v=\widetilde{{{E}_{\mathrm{a}}}}/2.5{E}_{\mathrm{d}} $ 计算。因此,对$ {E}_{\mathrm{d}} $ 给定的单原子材料而言,${\sigma }^{}_{\mathrm{DPA}}={\sigma }^{}_{\mathrm{D}}/2.5{E}_{\mathrm{d}}$ 与${\sigma }^{}_{\mathrm{D}}$ 是等价的,但是后者的优点是使用者不需要知道评估${\sigma }^{}_{\mathrm{D}}$ 所用的Ed,而如JEFF-3.3数据库[37]与IAEA协调项目(CRP)[38-39]中的DPA截面数据并未直接明确其中使用的Ed值。需要指出的是,NJOY程序中未准确处理上述广义损伤截面[40-41],因此需要做些许修正[34, 42-43],但对反应堆中子辐照损伤评估结果影响通常较小。 -
对任一中子通量
$ \phi \left(E\right) $ ,基于核数据可将其转换为PKA能谱$ \chi $ $$\begin{split} \chi \left(E_{\mathrm{PKA}, \, i}\right) = \sum\nolimits_j \int_E \int_{\boldsymbol{X}} \sigma_j(E) f_j(E, \boldsymbol{X}) \phi(E) \delta_{E_{\mathrm{PKA},\, i}}\big[E_{R, \, j}(E, \boldsymbol{X})\big] \mathrm{d} \boldsymbol{X} \mathrm{d} E, \end{split} $$ (7) 其中:下标i代表PKA能群标号;
$ {\sigma }_{j}{f}_{j} $ 是核反应j的微分截面;${E}_{R, \, j}$ 是该反应的反冲能量;X表示包含所有变量的向量(例如出射角余弦、出射粒子能量等);${\delta }_{{E}_{{\rm PKA}, \, i}}\big[{E}_{R, \, j}\left(E,\mathit{X}\right)\big]$ 是用来限制变量X范围的函数$$ {\delta }_{{E}_{\mathrm{PKA},\,i}}\big[{E}_{R,\,j}\left(E,\mathit{X}\right)\big]=\left\{\begin{array}{cc}1,& {E}_{\mathrm{PKA},\,i}^{\mathrm{inf}} < {E}_{R,\,j}\left(E,\mathit{X}\right)\leqslant {E}_{\mathrm{PKA}, \, i}^{\mathrm{sup}}\\ 0,& \mathrm{其}\mathrm{它}\end{array}\right. \text{,} $$ (8) 如上一节提到的,由于中子通量
$ \phi $ 通常是以多群形式给出,因此上述PKA能谱计算亦可转化为多群截面与矩阵形式。现有的如SPECTER[44]、DART[45]、SPECTRA-PKA[46]等程序均是基于多群截面与矩阵将多群中子能谱转换为PKA能谱。华北电力大学基于RMC程序[47]验证了该多群方法与基于蒙特卡洛两体碰撞方法结果的一致性[48]。基于任意得到的PKA能谱以及给定的辐照损伤模型,总DPA反应率可由下式计算得到$$ {\tau }_{\mathrm{DPA}}=\sum\nolimits _{i}\chi \left({E}_{\mathrm{PKA},\,i}\right)v\left({E}_{\mathrm{PKA},\,i}\right) 。 $$ (9) -
基于损伤截面的方法因与反应率计算方法相同已被添加到多个中子输运程序(如美国的MCNP[49]、法国的Tripoli-4[50]、日本的PHITS[51-52]、MIT主导的开源程序OpenMC[53])中,因此本工作接下来介绍中子辐照损伤截面计算的理论方法。对任意多原子材料,其总中子辐照损伤截面可表示为[54]
$$ {\sigma }_{\mathrm{D}}^{}\left(E\right)={\sum }_{j}{c}_{j}^{}\sum\nolimits _{i}{\sigma }_{i,\,j}^{}\left(E\right)\int {f}_{i,\,j}\left(E,{\boldsymbol{X}}\right){E}_{\mathrm{a}}\big[{E}_{R}\left(E,{\boldsymbol{X}}\right)\big]\mathrm{d}{\boldsymbol{X}} \text{,} $$ (10) 其中:
${c}_{j}^{}$ 表示材料中原子j的个数比例;${\sigma }_{i, \, j}^{}\left(E\right)$ 表示j原子的i核反应道的反应截面;${f}_{i, \, j}\left(E,{\boldsymbol{X}}\right)$ 是对应的归一化微分截面(常见的有角分布、能量分布、能量—角分布),其所有自由度均包含在向量X中。不同于总核反应截面可由(如光学模型等)物理模型直接计算得到,由于不同核反应的反冲核能谱分布不同,总辐照损伤截面需要计算每一个组分原子的每一个核反应道对应的中子辐照损伤截面$$ {\sigma }_{\mathrm{D},\,i,\,j}^{}\left(E\right)={\sigma }_{i,\,j}^{}\left(E\right)\int {f}_{i,\,j}\left(E,{\boldsymbol{X}}\right){E}_{\mathrm{a}}\big[{E}_{R}\left(E,{\boldsymbol{X}}\right)\big]\mathrm{d}{\boldsymbol{X}} \text{,} $$ (11) 再对反应道i与组分原子j进行加和计算。对于给定的i与j,根据已有的评价数据与守恒方程来确定对应的中子辐照损伤截面。
对任意核反应,若评价数据库中有可用(且合理)的反冲核能谱分布数据,则可以直接使用反冲能谱计算
${\sigma }_{\mathrm{D},\,i,\,j}^{}$ 。此时,${f}_{i,\,j}\left(E,{\boldsymbol{X}}\right)$ 即为归一化反冲能谱,X为反冲能量。需要指出的是,由于反冲能谱相关的实验结果稀缺且反冲能谱在反应堆物理中应用较少,评价核数据中的反冲能谱通常未经过检验,可能存在问题,如ENDF/B-VIII.0[55]中钨同位素(n, 2n)反应的反冲能谱[56]。因此,作者建议需要通过不同方法以及估算上下界的方式对得到的中子辐照损伤截面进行初步验证[43]。若评价核数据中没有直接的反冲能谱信息,则需要对现有数据进行转换。下面针对评价数据库中不含反冲核微分截面数据的情形,介绍各种核反应类型对应的中子辐照损伤截面计算方法。此处需要说明的是,对于(n, p)与(n, α)等产生非中子的(A ≤ 4)次级粒子反应,这些次级粒子也会成为辐射源造成材料的辐照损伤。现在的中子辐照损伤截面中并不包含次级粒子的后续贡献,实际上为PKA导致的损伤截面。但此类次级粒子的贡献可基于对应的损伤截面以及通量分布确定,方法与1.2节中的中子辐照DPA产生率计算方法一致。由于带电粒子可以由靶材料之外的原子核反应产生,因此将带电粒子单独通过对应的离位损伤截面考虑可简化总离位损伤评估
1 。带电粒子导致的离位损伤截面计算原理与本文的中子辐照导致的离位损伤截面类似,唯一的区别是带电粒子需要考虑库仑散射的贡献。但也正因为库仑势的存在,带电粒子需要能量高于某个阈值才能造成材料的离位损伤、并且不存在共振区。基于以上原因,本文不再讨论带电粒子的额外贡献。 -
由于原子离位阈能通常为几十到上百eV[11, 15, 57-58],原子热运动对DPA评估几乎没有影响[30],因此本工作不再考虑热运动的影响。此外,因为相对论效应对20 MeV以下能量中子导致的离位损伤计算影响在1%以内[35-36],因此亦不在本工作的讨论范围之内。但需要指出的是,相对论效应对更高能量中子或质子反应产生的反冲能量计算不可忽略。对于中子散射反应,相对论效应对反冲能量的影响可近似用+0.05Einc/MeV%(其中Einc为入射粒子能量)修正[36]。
图2为两体核反应在实验室参考系与质心系参考系的示意图,其中m、M、m’、M’分别为入射粒子、靶核、出射粒子、反冲核的质量,E与E’分别表示入射粒子与出射粒子的动能。对于两体核反应,反应前后的粒子运动方向在同一平面,因此动量守恒方程可得到两条标量方程,反应后系统的未知量为4(出射粒子与反冲核的速度矢量)。下面将分别对离散(有确定的反应能)与连续(反应能无法唯一确定)的两体反应进行归纳总结。
图 2 两体核反应在实验室参考系(上)与质心系参考系(下)的示意图[34](在线彩图)
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离散反应即核反应后的反冲核处于某一确定能量的激发态,故反应能量Q是唯一确定的。因此,对于离散反应,能量守恒方程可以额外提供一条标量方程。故而核反应后的系统自由度为1(3条标量方程,4个未知标量),即出射粒子或者靶核的角分布或能量分布之一便可完整地描述整个系统。由于散射中子的角分布是中子输运方程中的基本量,因此现有评价核数据库都包含了散射中子的角分布(存储在ENDF格式[59]文件的MF4中)。带电粒子出射反应的数据相对较缺乏,但出射粒子角分布也是评价数据库中上述四者之一最常给出的。因此,离散核反应导致的辐照损伤截面通常基于出射粒子的角分布计算(若评价数据库中没有次级粒子的角分布,则假设为质心系下各向同性分布),X退化为质心散射角的余弦
$ \mu =\mathrm{c}\mathrm{o}\mathrm{s}\theta $ ,反冲能量为[34]$$ {E}_{R}\left(E\right)=\frac{{m}{{'}}ME}{{(m+M)}^{2}}\left[\frac{m{M}^{{'}}}{{m}{{'}}M}-2R\left(E\right)\sqrt{\frac{m{M}^{{'}}}{{m}{{'}}M}}\mu +{R\left(E\right)}^{2}\right] \text{,} $$ (12) 其中R(E)为相对中子质量的有效质量:
$$ R\left(E\right)=\sqrt{1+\frac{(m+M)Q}{ME}} \text{,} $$ (13) 辐照损伤截面计算可简化为
$$ {\sigma }_{\mathrm{D}, \, i, \, j}\left(E\right)={\sigma }_{i, \, j}\left(E\right){\int }_{-1}^{1}{f}_{i, \, j}\left(\mu ,E\right){E}_{\mathrm{a}}\left({E}_{R}\left(\mu ,E\right)\right)\mathrm{d}\mu 。 $$ (14) -
对连续核反应而言,由于核反应后反冲核所处的激发态能量未知(通常为反冲核激发能高于可区分激发能级的范围,处于不可区分能级区域的某一激发态),其反应Q值无法唯一确定。因此,能量守恒定律无法用来降低系统的自由度,核反应后系统的总自由度为2。对已知实验室参考系下微分截面的情形,反冲能量为
$$ {E}_{R}(E,{E}^{{'}},{\mu }_{L})=\frac{1}{{M}^{{'}}}\left(mE-2\sqrt{m{m}^{{'}}E{E}^{{'}}}{\mu }_{\mathrm{L}}+m{'}E{'}\right) \text{,} $$ (15) 其中
$ {\mu }_{\mathrm{L}}=\mathrm{c}\mathrm{o}\mathrm{s}\varphi $ 为出射粒子在实验室参考系下的出射角余弦。辐照损伤截面计算简化为在$\boldsymbol{X}=\left({E}^{{'}},{\mu }_{L}\right)$ 上的积分。若评价数据库中的连续能量-角分布(在ENDF-6格式的MF6中)是在质心系下评估的,则上述方式不能直接计算辐照损伤截面。核数据处理软件NJOY[41]使用的方法是,先将质心系的微分截面转化为实验系的能量-角分布,再根据上述反冲能量表达式计算损伤截面[40]。除该方法外,还可以直接在对损伤能量做积分时采用变量替换法。但这两种方法都涉及参考系转化引入的Jacobian矩阵。因此,我们提出了基于质心系变量的辐照损伤截面直接计算方法[34],其中反冲能量根据动量守恒得到如下形式$$ {E}_{R}(E,{E}_{\mathrm{C}\mathrm{M}}^{{'}},\mu )=\frac{m{M}^{{'}}}{{\left(m+M\right)}^{2}}E-2\frac{\sqrt{m{m}^{{'}}E{E}_{\mathrm{C}\mathrm{M}}^{{'}}}}{m+M}\mu +\frac{{m}^{{'}}}{{M}^{{'}}}{E}_{\mathrm{C}\mathrm{M}}^{{'}} \text{,} $$ (16) 其中
$ {E}_{\mathrm{C}\mathrm{M}}^{{'}} $ 为质心系中的出射粒子动能。对于评价数据库中的任意角分布${f}_{i, \, j}\left(E,{E}^{{'}},{\mu }_{L}\right)$ 或${f}_{i, \, j}\left(E,{E}_{\mathrm{C}\mathrm{M}}^{{'}},\mu \right)$ ,可根据上述反冲能量表达式计算对应的中子辐照损伤截面${\sigma }_{\mathrm{D}, \, i, \, j}^{}$ 。该方法可有效地提高基于质心系双微分截面的离位损伤截面计算效率。 -
上述两体核反应均未考虑反冲核退激发释放光子的影响,因为退激发过程的贡献相比较于瞬发核反应可忽略不计。俘获反应因其出射粒子仅有光子,因此俘获反应的辐照损伤评估需要考虑光子的贡献。需要指出的是,对于入射粒子为带电粒子的情形,由于库仑势的作用,俘获反应对辐照损伤截面的贡献可以忽略。因此,仅中性入射粒子需要考虑俘获反应,所以这里仅考虑中子俘获反应。若仅有单个出射光子,反冲能量为
$$ {E}_{R}\left(E,\mu \right)=\frac{E}{A+1}-2\sqrt{\frac{E}{2m{c}^{2}}}\frac{{E}_{\mathrm{\gamma }}}{\mathrm{A}+1}\mu +\frac{{E}_{\mathrm{\gamma }}^{2}}{2\left(A+1\right)m{c}^{2}} \text{,} $$ (17) 其中:A为靶核与中子的质量比;
$ {E}_{\mathrm{\gamma }} $ 为光子能量;$m{c}^{2}=939.5 \; \rm{MeV}$ 为中子的质量。对多个光子连续出射的情形,反冲能量计算需要考虑每个光子的出射角度与能量。但现有评价数据库中也不包含这部分信息,因此无法做精确计算。对于一些情形,可以使用平均光子反冲$ Y{E}_{\gamma }^{2}/2\left(A+1\right)m{c}^{2} $ (即假设各个出射光子夹角是各向同性分布的,其中Y代表平均光子产额)代替上式的单个光子反冲$ {E}_{\gamma }^{2}/2\left(A+1\right)m{c}^{2} $ ;或使用$ {Y}^{2}{E}_{\gamma }^{2}/2\left(A+1\right)m{c}^{2} $ 估算上限[42]。此外,在中子俘获反应占辐照损伤重要贡献的区域,中子反冲E/(A+1)远小于光子反冲。因此,光子的出射角度对反冲能量影响可忽略,中子俘获的反冲能量近似为与角度无关、可简化为$$ {E}_{R}\left(E\right)=\frac{E}{A+1}+\frac{Y{E}_{\gamma }^{2}}{2\left(A+1\right)m{c}^{2}} \text{。} $$ (18) 但使用平均光子反冲能量
$ Y{E}_{\gamma }^{2}/2\left(A+1\right)m{c}^{2} $ 会包含一些不可能的物理情形,如总动能超出反应Q值;并且由于离位阈能的存在导致广义损伤能量为非连续函数,使用$ Y{E}_{\gamma }^{2}/2\left(A+1\right)m{c}^{2} $ 可能会使得估算值远高于真实值[42]。因此,对于中子俘获反应,最合适的方式是计算每个光子出射对应的反冲能量,基于反冲能量做计算,如Tripoli-4[50]与PHITS[51]的蒙特卡罗模拟。需要指出的是,对KERMA系数计算,由于其仅考虑平均反冲能量,因此上述平均反冲能量近似是合适的[42]。此处需要特别说明的是,对于光子微分截面数据储存在ENDF-6格式MF6文件下时,NJOY程序忽略了光子产额而直接使用了$ {E}_{\gamma }^{2}/2\left(A+1\right)m{c}^{2} $ ,这部分是需要后续在程序中改正的[42]。 -
对N >2个出射粒子的核反应,由于核反应后的粒子运动方向不被限制在同一平面上,因此每个粒子的速度矢量对应3个标量,故系统的总未知量为3N。反应前后的动量守恒方程在3个方向的投影为3个标量方程。因此,对于普通的多体核反应,其反应后系统的自由度为3N-3;若反应Q值可以确定,则可用能量守恒方程将系统自由度为减低为3N-4。在当前ENDF-6格式的评估数据库中,角分布仅包含极角而不含方位角,故包含的自由度不超过2N(每个粒子的能量与极角)。在反冲能谱未给出的情况下,通常不包含反冲核的角分布,即ENDF中包含不多于2N-2个自由度的信息。对N >2,显然有2N-2<3N-4。从而可以判断在不包含反冲核微分截面的情况下,评价数据库中的信息不足以完全确定多体核反应的反冲能量分布,故无法精确计算辐照损伤截面。
对多体核反应,NJOY用两体反应近似的方法计算辐照损伤截面[40]。对(n, kn)(整数k > 1)反应,NJOY将其视为连续的中子非弹性散射反应:基于两体碰撞的反冲能量表达式与出射中子的能量-角分布计算辐照损伤截面。通过多种独立的方法对比,作者确认了该近似方法相对而言是比较可信的[1]。对(n, nx)(x为一个质量数不超过4的带电粒子,如p, d, t等)等有带电粒子出射的多体核反应,若评价数据包含x的微分截面,则NJOY将其近似为(n, x)反应做辐照损伤截面计算;若缺少x的微分截面但包含中子的微分截面,则近似为中子非弹性散射;若不包含任何微分截面,仍近似为(n, x)反应,并默认x在质心系中各向同性分布。当然,还有(n, x’y) 类型的核反应[其中x’为一个质量数不超过4的粒子,y为一个或者多个质量数不超过4的粒子,如(n, 2p), (n, 2np)等反应]需要考虑。由于缺乏多体核反应中不同粒子微分截面的统一规律,并且多体核反应通常具有较高阈能,对反应堆(尤其是现役商用的热中子堆)中子辐照损伤评估结果影响较小,因此NJOY采用的近似处理方式暂时值得延续使用。
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如前文提到,由于核反应理论本身的不足导致的核数据不完整或不精确会影响中子辐照损伤截面的评估。此外,对于高能(> 20 MeV)中子,相对论效应需要考虑在内。但目前评价数据库中部分(双)微分截面是质心系中的数据,因此在狭义相对论框架下的使用是另外一个问题。这两个问题对于反应堆中子辐照损伤评估的影响较小,但对更高能量中子辐照损伤评估的影响需要进一步研究。
此外,由于现今辐照损伤量化的标准(如NRT-DPA模型)均是针对单原子材料的,多原子材料辐照损伤评估标准亦是需要进一步讨论的点。对于多原子材料的辐照损伤截面评估,可以有两种方法:(i) 基于各组分原子的损伤截面做加权计算;(ii) 基于Lindhard方程[7]或模拟的方法确定辐照损伤关于PKA能量的量化关系。方法(i)对于不同组分原子离位阈能相差较大的情形显然不适用,但对特定材料可做一些修正[54]。方法(ii)更符合物理过程(相关研究可参考文献[60–62]),但与单原子材料辐照损伤评估结果可能不自洽。因此,最佳方案为通过对比两种方法的结果实现相互验证,如作者对Al2O3的研究[63]。
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2011年福岛核事故之后,为了提高现有商用热中子反应堆的固有安全性,事故容错燃料(ATF)便被提出[64]。其中FeCrAl合金因其优异的力学性能与热稳定性被视为潜在的ATF包壳[65–67],并且已于2018年首次进行堆内实验[68]。燃料包壳是核电站放射性物质三道屏障的第一道屏障,其完整性是核燃料研发需要考虑的首要问题。除众所周知的燃料芯块-包壳相互作用(FCI)[69]外,中子辐照造成的脆化也可能是包壳破损的原因之一。因此,中子辐照损伤是FeCrAl作为新型ATF包壳材料部署所需研究的内容之一。由于堆芯包壳内的中子通量随堆芯燃料布局、燃耗与反应堆运行史等诸多因素的影响,而目前用于量化中子辐照损伤的标准均为NRT-DPA模型,因此本文计算基于NRT-DPA模型的FeCrAl的中子辐照损伤截面。本工作得到的DPA截面可直接与反应堆物理模拟得到的中子通量结合评估FeCrAl的中子辐照损伤。
现有基于评价核数据库计算中子辐照损伤截面的程序有美国Los Alamost国家实验室最初开发的开源代码NJOY[40-41]、法国原子能与可替代能源委员会(CEA)的DART[45]、中国原子能科学研究院开发的KDC[70]、西安交通大学编写的NECP-Atlas[71-72]、日本原子能机构(JAEA)开发的PHITS[51-52]、印度的CRad[73]、以及作者编写的pE2D[1, 34]。此外,作者还基于CEA的核数据评估软件CONRAD[74-75]实现了基于核反应模型的辐照损伤截面计算与误差传递[33]。本章展示的数值结果若无特殊说明均为NJOY-2016与NJOY21[76–78]基于文献[34]对损伤能量在[Ed, 2.5 Ed]区间改进之后的计算,所用的数据库为ENDF/B-VIII.0[55]。
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离位阈能Ed是辐照损伤截面计算的基本量。在多原子材料中,各个组分原子的Ed不一定相同。此外,由于Ed是由分子间相互作用决定的,因此相同原子在不同材料中的Ed也不一定相同。所以对任意多原子材料,需要先确定各原子在材料中的Ed的值,而不能仅依据如ASTM建议[79]的单原子材料的Ed直接计算。但本文前面已指出的,
${\sigma }_{\mathrm{D}}^{}$ 对Ed的选值不敏感[27, 32-33],因此Ed的选取对损伤截面影响相对较小,但对DPA截面影响较大。图3对比了27 eV [80]与40 eV两个离位阈能对应的金属Al的DPA截面与损伤能量截面。从图3可以看出,Ed对损伤截面的影响主要体现在弹性散射导致辐照损伤的中子阈能附近。因此,图3的对比结果可以验证上述结论。对于FeCrAl最近的MD模拟结果显示,Fe、Cr、Al三种原子在FeCrAl合金中的Ed均约为40 eV [81],而Fe与Cr单质的离位阈能也均为40 eV[79],故本文均用Ed = 40 eV做损伤截面与DPA截面计算。图4为Fe与Cr的各个自然状态下包含的同位素以及对个同位素按自然丰度加权后自然元素的DPA截面。图 4 Fe与Cr各同位素(彩色虚线)以及自然状态下元素(黑色粗虚线)的DPA截面[63](在线彩图)
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由于FeCrAl中三类原子的离位阈能相同,因此可基于各组分原子的DPA截面近似计算多原子材料的DPA截面。对20% Cr与5% Al的FeCrAl[82],其DPA截面如图5所示。由于FeCrAl合金中Cr与Al的比例对材料的性能有所影响[67],本文考虑了文献[83]中不同Cr与Al含量的FeCrAl合金,并用Fe-xCr-yAl(其中x与y分别表示Cr与Al的质量分数)表示。图6对比了不同Cr与Al含量的DPA截面。由于在共振区不同DPA截面的比较不直观,表1总结了常用2群网格(热中子群与快中子群)对应的DPA截面,其中用于计算多群截面的中子通量如图7所示。
表1给出的2群DPA截面可用于与2群中子输运/扩散方程求解得到的2群中子通量(如DRAMS/Neutron程序[84-85])结合估算FeCrAl 包壳的中子辐照DPA反应率。此外,许多中子通量测量与一些计算结果仅给出总中子通量或快中子通量。因此,我们也给出了Fe-xCr-yAl的单群与有效单群DPA截面。需要指出的是,常用的快中子定义有能量高于0.1, 0.5与1.0 MeV三种定义,其中0.1与1.0 MeV在美国核管会(US-Nuclear Regulatory Commission)的建议中所采用[86],0.5 MeV则是俄罗斯与一些东欧国家建议采用的能量[87],并且该能量以上的快中子通量最适合表述DPA在材料中的衰减[88-89],因此表1中包含这三种定义对应的有效单群DPA截面。有效单群DPA截面[63]为
$$ {\stackrel-{\sigma }}_{\mathrm{DPA}}\left({E}_{\mathrm{thr}}\right)={\tau }^{}_{\mathrm{DPA}}/\phi \left(E > {E}_{\mathrm{thr}}\mathrm{M}\mathrm{eV}\right) \text{,} $$ (19) 可直接用于基于快中子通量的DPA评估。通过表1的(有效)单群DPA截面可以发现不同Cr与Al含量对FeCrAl DPA截面的影响较小。因此,若不考虑Cr与Al含量对材料离位阈能或损伤能量的影响,不同FeCrAl材料的中子辐照DPA评估可不考虑材料中Cr与Al含量的差异。但如表1所列,FeCrAl的中子辐照损伤截面高于Fe单质,且除热群外的所有损伤截面均高出约3%~4%。
表 1 两群与有效单群DPA截面单位: b
材料 热群 快群 单群 $ {\stackrel{-}{\sigma }}_{\mathrm{D}\mathrm{P}\mathrm{A}} $(0.1) $ {\stackrel{-}{\sigma }}_{\mathrm{D}\mathrm{P}\mathrm{A}} $(0.5) $ {\stackrel{-}{\sigma }}_{\mathrm{D}\mathrm{P}\mathrm{A}} $(1) Fe-20Cr-5Al 3.48 393 354 720 1 038 1 523 Fe-17Cr-3Al 3.36 389 349 712 1 025 1 504 Fe-15Cr-4Al 3.18 390 350 714 1 029 1 509 Fe-12Cr-4Al 2.98 389 350 712 1 026 1 506 Fe-10Cr-5Al 2.80 390 351 715 1 030 1 511 Fe单质 2.27 377 339 690 994 1 458 -
本工作系统性地总结并讨论了基于评价核数据的不同核反应导致的中子辐照损伤截面计算方法。在理论层面,现有方法仍存在较多的不足之处,包括核反应理论与核数据的不足以及材料辐照损伤定量评估的不足。对于核反应堆中的中子(能量上限为20 MeV),基于最新的评价核数据库(如JEFF-3.3与ENDF/B-VIII.0),现有方法的这些不足对中子辐照损伤量化评估的影响相比较与不同离位损伤模型(如NRT与ARC-DPA模型)之间的差异而言相对较小。
基于开源程序NJOY以及ENDF/B-VIII.0评价数据库,本文系统地计算了不同Cr与Al含量的潜在ATF包壳材料FeCrAl合金的中子辐照DPA截面。出于后续便捷应用的考虑,我们亦给出了常用2群以及有效单群的FeCrAl合金的DPA截面数据。初步结果显示,FeCrAl的中子辐照DPA评估对Cr与Al含量的敏感度较低,因此DPA评估中可暂时不考虑不同Cr与Al含量的影响。但由于Cr与Al含量可能对离位阈能或者损伤能量有影响,仍需基于Lindhard方程组[7]、BCA计算[8]或如SRIM[90]与Iradina[91]模拟(此类模拟需要特别关注相关方法[92–95])、或MD模拟等基本原理验证。此外,最新研究结果显示包壳内侧的裂变产物辐照损伤比中子辐照DPA产生率更高[96],因此对FeCrAl包壳辐照损伤的研究仍需考虑燃料裂变产物的影响。
Evaluation Methods of Neutron-induced Atomic Displacement Damage Cross Section Based on Nuclear Data
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摘要: 中子辐照损伤是核能系统面临的重要挑战之一。中子辐照损伤是由中子核反应诱发的,通常通过离位损伤(用平均每原子离位数DPA计)量化。离位损伤的过程为中子核反应产生的反冲核,在辐照损伤中称为初级碰撞原子(Primary Knock-on Atom,PKA),引发材料中原子级联碰撞产生,因此其评估需要基于中子核反应理论或相关核数据。由于现有评价核数据库中未包含全部反冲能谱分布,中子辐照导致的离位损伤截面需要基于已有微分截面与守恒方程计算。本工作回顾了中子辐照诱发离位损伤的两种计算思路、系统地归纳了不同核反应类型(包括离散与连续的两体反应、中子俘获反应以及多体反应)导致的离位损伤截面计算理论方法、并指出了现有方法的不足。最后,以事故容错包壳材料FeCrAl为例,基于ENDF/B-VIII.0数据库计算了多组不同Cr与Al含量的离位损伤截面。初步研究结果表明FeCrAl的中子辐照离位损伤评估对其中Cr与Al含量的敏感性较低且高出Fe单质的DPA截面约3%~4%,因此DPA评估中可暂不考虑不同Cr与Al含量的影响。但Cr与Al的含量可能会影响离位阈能与损伤能量。Abstract: Neutron-induced irradiation damage is a major challenge for nuclear energy systems. Neutron irradiation damage is initiated by neutron-induced nuclear reactions and often quantified by the displacement damage, of which the conventional unit is the number of Displacements per Atom(DPA). Displacement damage is a consequence of atomic collision cascades in materials induced by recoil nuclei, which are referred to Primary Knock-on Atoms(PKAs) in radiation damage. Therefore, nuclear reaction data or nuclear reaction models are required to evaluate the neutron-induced displacement damage. Due to the lack of complete recoil spectra in the current evaluated nuclear data files, the calculation of displacement damage cross section (and thus the subsequent evaluation of irradiation damage level) should be based on the available differential cross sections and conservation laws. After the presentation of the two paths for evaluating neutron-induced displacement damage, the present work thoroughly summarizes the methods for computing displacement damage cross sections induced by different nuclear reaction types, including discrete and continuum binary reactions, neutron capture reaction, and the detailed discussion on many-body reactions. Then, the DPA cross sections of potential accident tolerant cladding material FeCrAl are calculated for various Cr and Al contents based on the recently evaluated ENDF/B-VIII.0 nuclear data library. Preliminary results show that the evaluation of neutron irradiation-induced DPA for FeCrAl is not sensitive to the content of Cr and Al, whereas the DPA in FeCrAl should be about 3%~4% higher than that in pure iron. The former conclusion implies that the evaluation of neutron irradiation-induced displacement damage can be performed with “arbitrary” contents of Cr and Al. However, it should be noted that the content of Cr and Al may influence the threshold displacement energies or the damage energy.
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图 1 中子辐照损伤评估示意图[1](在线彩图)
浅绿色与蓝色路线分别代表基于PKA能谱与损伤截面的评估方法。
图 2 两体核反应在实验室参考系(上)与质心系参考系(下)的示意图[34](在线彩图)
图 4 Fe与Cr各同位素(彩色虚线)以及自然状态下元素(黑色粗虚线)的DPA截面[63](在线彩图)
表 1 两群与有效单群DPA截面单位: b
材料 热群 快群 单群 $ {\stackrel{-}{\sigma }}_{\mathrm{D}\mathrm{P}\mathrm{A}} $(0.1) $ {\stackrel{-}{\sigma }}_{\mathrm{D}\mathrm{P}\mathrm{A}} $(0.5) $ {\stackrel{-}{\sigma }}_{\mathrm{D}\mathrm{P}\mathrm{A}} $(1) Fe-20Cr-5Al 3.48 393 354 720 1 038 1 523 Fe-17Cr-3Al 3.36 389 349 712 1 025 1 504 Fe-15Cr-4Al 3.18 390 350 714 1 029 1 509 Fe-12Cr-4Al 2.98 389 350 712 1 026 1 506 Fe-10Cr-5Al 2.80 390 351 715 1 030 1 511 Fe单质 2.27 377 339 690 994 1 458 -
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