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购自美国ASHLAND公司生产的GAFCHROMICTM EBT3 胶片,尺寸: 25.4 cm×20.3 cm;购自北京瑞福特公司的CTLD-100天然LiF(Mg,Ti) TLD,规格尺寸:4.0 mm×4.0 mm×0.8 mm,分散性:经前期筛选实验,挑选出分散性好于3%的TLD用于本实验。
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为了得出热释光元件读数与剂量的关系,需要利用标准放射源对热释光元件进行刻度,得出剂量刻度因子。利用国防科工委放射性计量一级站的国家二级标准60Co γ放射源,以0, 0.02, 0.05, 0.1, 0.5, 0.8, 1, 2和4 Gy的不同剂量,照射经BR2000A(北京海阳博创辐射防护科技有限公司)退火炉退火处理后的CTLD-100。照射后,放置于铅盒内静置24 h后,使用RGD-3B热释光读出仪(北京海阳博创辐射防护科技有限公司)对发光数进行测量,统计热释光元件各剂量点读数的平均值和标准偏差,以实际剂量为横坐标,发光读数为纵坐标,作出拟合曲线,求出拟合方程,拟合方程通式为y=A+Bx,其中B为剂量刻度因子。
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采用国防科工委放射性计量一级站的标准60Co γ放射源,以0, 0.5, 1, 2, 4和8 Gy的不同剂量,照射EBT3剂量胶片。照射后,放置至少4倍照射时间后,使用日本EPSON公司生产的Expression 12000XL扫描仪,按照统一固定的方向对剂量胶片进行扫描获得胶片的图像,之后利用ImageJ图像分析软件[21]对胶片的颜色灰度值分布进行分析,作出灰度与γ照射剂量的响应标准曲线。
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质子实验在中国原子能科学研究院100 MeV强流质子回旋加速器的单粒子效应实验终端进行,该终端可实现质子能量在30~100 MeV范围快速可调,注量率在105~1012 particles/cm2/s范围连续可调[22]。在实验中,回旋加速器引出的100 MeV能量的质子束流,依次经四极磁铁、狭缝完成束流初次均匀化,双环双散射靶二次均匀化[23]后由钛窗引入大气,再通过SEEM和5.0 cm×5.0 cm限束光阑,到达探测器或样品表面,此时的能量降为90 MeV,对应的在水中的LET为0.8 keV/μm。研究中选用的注量率为1.0×107 particles/cm2/s,对应的剂量率为0.8 Gy/min,为辐射生物学研究较常使用的剂量率范围。
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利用激光定位系统分别对FC、ZnS荧光屏、剂量胶片、TLD点阵的中心进行定位。在实验过程中,首先以上游SEEM作为监督探测器,将FC移至束流中心位置,利用FC和SEEM同时测量注量,获得注量比例关系:
$$ K=\frac{{N}_{\mathrm{F}\mathrm{C}}}{N\times S}, $$ (1) 式中: NFC、N分别为FC、SEEM所测得的质子计数;S为FC探测器准直孔面积(此处为3.14 cm2)。K值在一定时间内可认为为恒值。接着,在进行剂量胶片、TLD等样品照射时,将FC移开束流中心,将样品移至束流中心,以SEEM作为监督器监测束流,通过K值反推即可获得样品处照射注量。样品照射注量的计算公式为:
$$F = K \times N',$$ (2) 式中:F为样品的实际监测注量;N′为监督探测器SEEM的实际计数。
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在线测量:首先,在加速器供束条件下,利用ZnS荧光屏粗略观察质子束斑形状,在确定中心位置后,在5.0 cm×5.0 cm范围内,以15 mm为间隔(FC的开口直径为20 mm),将FC分别移至照射野的中心和四角位置,记录各个位置60 s内的计数N,按式(3)计算照射野的均匀性:
$$\begin{split}&\bar X{\rm{ = }}\frac{{\sum\limits_{i = 1}^k {{N_i}} }}{k},\sigma {\rm{ = }}\sqrt {\frac{1}{{{\rm{k}} - 1}}\sum\limits_{i = 1}^k {{{({N_i} - \bar N)}^2}} } ,\\&{\text{均匀性}}\left( \% \right) = \left( {1 - \frac{\sigma }{{\bar N}}} \right)1 - \frac{\sigma }{{\bar N}},\end{split}$$ (3) 式中:
$\bar X$ 为k次测量的平均值;k为测量次数;${N_{\rm{i}}}$ 为第i次测量的结果;$\sigma $ 为标准偏差。离线测量:质子束流以水平方向入射,分别对置于样品架上的7.0 cm×7.0 cm大小的剂量胶片,7×7阵列(共49片)摆放、最大面积为5.2 cm×5.2 cm的TLD探测器进行照射。以上游的SEEM作为监督器,对照射到胶片和TLD探测器上的剂量进行监测。照射剂量由式(4)计算得到:
$$D{\rm{ = }}\frac{{1.6 \times {{10}^{ - 9}} \times {\rm{LET}} \times F}}{\rho },$$ (4) 式中:D(Gy)为吸收剂量;LET(keV/
$ \mathrm{\mu }\mathrm{m} $ )为质子在生物介质中(以水替代)的传能线密度;F(particles/cm2)为质子注量;$ \rho $ ($ \mathrm{g}/ $ cm3)为水的密度。照射后,将剂量胶片保存于避光处,4倍照射时间后分析胶片的灰度分布,获得二维和三维位置关系图;TLD置于铅盒内,24 h后,用RGD-3B热释光读出仪进行测量,使用式(3)对实验数据进行计算,获得束流均匀性的相关信息。
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离线分析:用剂量胶片和TLD评估质子束流剂量监测的准确性。以不同剂量0, 0.5, 1, 2, 4, 8 Gy和0, 0.5, 1, 2, 4 Gy分别照射剂量胶片和TLD。照射结束后,使用与均匀性测量相同的分析方法进行数据处理,并将测量结果与标准钴源标定的剂量曲线进行比较和分析。
理论模拟计算:100 MeV回旋加速器产生的质子能量较高,在束流传输的过程中质子会与束流线上的多个金属元件以及管道发生碰撞,通过发生核反应产生一定量的次级粒子,如中子和γ射线。这些次级粒子可能会影响剂量测量的准确性,并造成额外剂量贡献,需要对其进行评估。但由于这些次级粒子的能谱范围宽,较难通过实验手段实现准确测量。本研究中利用蒙特卡罗模拟程序Geant4,对100 MeV质子束流在传输过程中产生的主要次级粒子中子、γ射线进行模拟计算。根据单粒子实验装置的实际情况,经相应的简化后,以流强为1 nA的100 MeV质子为源项,沿束流传输方向依次添加关键几何体,如管道、双环双散射靶、钛窗、SEEM等,根据实际距离进行模拟,获得在目标位置处(探测器或样品处)中子与质子、γ射线与质子的数目比值,并以此比值对次级粒子产生的剂量贡献进行分析和估算。
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束流照射野的均匀性是影响辐射生物学效应生物学终点的重要因素。以细胞存活率为例,相关理论研究表明,当照射野均匀度大于95%,方可将实际的照射野作为理想情况处理,受不均匀照射野照射,细胞存活率高于理想照射条件的结果,均匀度越差细胞存活率越大[24]。因而,采用在线测量和离线测量两种分析方法,对束流均匀性进行对比分析,其结果如下:
在线测量结果:图1为实验终端样品架上ZnS荧光屏处90 MeV质子的束斑形状,从图中可看出,此时荧光屏发光均匀,束流中心位置未偏移,照射野面积约为5.0 cm ×5.0 cm。表1为FC在X-Y平面以15 mm为间隔,在照射野的中心和四角位置处,通过3次测量得到的注量率的平均结果,可见,在5.0 cm×5.0 cm范围内,束流均匀性约为97.4%。
表 1 FC均匀性在线统计结果
位置 FC计数/N 注量率/(particles/cm2/s) 平均注量率 束流中心 293.6 9.7×106 9.7×106 左上角 282.4 9.4×106 标准差 右上角 290.9 9.6×106 2.5×105 左下角 301.7 10.0×106 均匀性 右下角 299.2 9.9×106 97.4% 离线测量结果:剂量胶片作为放射治疗中分析剂量分布的常用方法,其结果具有同时性,即照射后立即显色,且受照剂量越大,颜色越深。图2(a)是1 Gy质子照射后的剂量胶片图像,胶片的变色区域为正方形,其几何中心与束流中心基本重合,变色面积约为5.1 cm×5.1 cm,这与限束光阑大小基本吻合;胶片变色区域整体灰度较均匀,仅边缘区域灰度较浅,这可能是由于质子穿过限束光阑时,打到光阑边缘发生散射所造成;在灰度分布三维图2(b)中,同样也可以看到,整体较为均匀,边缘区域略不均匀。剂量胶片结果与ZnS荧光屏显示结果较为一致。通过对剂量胶片进行灰度分析,得到中心5.0 cm×5.0 cm范围内均匀性为94.1%,与FC在线扫描结果基本符合。
TLD具有灵敏度高、量程范围宽、受环境因素影响小和重复使用性好等优点,常用于测量α、β、γ和中子等多种核辐射,被广泛用于辐射防护、放射医学和放射生物学等领域[25],是探测低LET辐射的主要被动探测器。根据王根良等[26-27]的理论计算,当LiF(Mg,Ti)的厚度为0.8 mm时,其对50~100 MeV质子的热释光效率为1.0,此时无厚度效应;因而从理论上讲,可以使用TLD进行90 MeV质子的测量。
以TLD阵列中心为原点,如图3所示,利用均匀性式(3),分别计算TLD阵列测得的不同区域的均匀性,由表2可知,在中心3.7 cm×3.7 cm(阵列5×5)和2.2 cm×2.2 cm(阵列3×3)范围内均匀性分别为95.9%和97.6%,这与剂量胶片及FC在线测量获得的结果较为一致,也与本实验室利用SEU监测器测量的在2 cm×2 cm范围内的均匀性为95.7%相一致[22]。由于TLD是阵列排布,无法获得连续面积的均匀性,当统计范围从3.7 cm×3.7 cm增至5.2 cm×5.2 cm(大于限束光阑)时,由于散射问题及束斑面积原因,导致边缘TLD的测量数据减小而离散度增加,均匀性变差,为90.9%。结合TLD本身的分散性为3%,可以认为,束流中心5.0 cm×5.0 cm范围内束流均匀性好于90.9%。
表 2 TLD均匀性统计结果
区域 面积/cm2 均值±SD 均匀性 C2, I8(7×7) 5.2×5.2 102.5±9.3 90.9% D3, H7(5×5) 3.7×3.7 107.9±4.4 95.9% E4, G6(3×3) 2.2×2.2 110.8±2.5 97.6% 综上所述,利用在线与离线手段相结合所监测的数据表明,在束流中心5.0 cm×5.0 cm范围内,束流均匀性好于90%,可基本满足照射细胞时对束流均匀性的要求[24],使得在内径为5.0 cm的培养皿或面积为5.0 cm×5.0 cm的培养瓶内培养的所有单层细胞都能接受到剂量基本一致的照射,进而确保实验数据的准确性。
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利用与束流均匀性相同的分析方法对剂量胶片和TLD的离线测量数据进行处理,将获得的数据与利用标准钴源标定的剂量曲线进行对比,评估90 MeV质子照射的剂量准确性。
如图4所示,为剂量胶片经不同剂量照射后的离线分析的灰度结果(均已扣除本底)。质子照射剂量值与灰度的近似拟合公式为:
${\rm{Gray}} = 190.4 - 12.6(1 - {{\rm{e}}^{ - {\rm{Dose}}/0.4}}) - $ $ 80(1 - {{\rm{e}}^{ - {\rm{Dose}}/3.3}})$ ,可以看到,质子与标准γ射线在相同剂量下的灰度值基本吻合,最大偏差在1.4%以内。由于剂量胶片没有能量响应,对质子、γ射线等的响应可认为是一致的,因而,可直接利用γ射线标定的灰度-剂量标准曲线,绘制质子照射后剂量胶片灰度对应的剂量曲线,并以理论照射剂量为横坐标,剂量胶片测得的剂量为纵坐标绘图,如图5所示。可见,质子在0.5~8 Gy时,与γ射线的标准曲线基本重合,偏差在5.5%以内。TLD的离线测量结果如图6所示,可以看到,对于质子,照射剂量与热释光读出仪的测量计数具有良好的线性响应关系,与标准γ射线相一致,其中标准γ射线的拟合公式为:
$y = 98.2x{\rm{ - }}0.14$ ,质子的拟合公式为:$y = 105.29x{\rm{ - }}0.84$ ,质子的剂量刻度因子相比标准γ射线,其偏差为7%。如表3所列,为测量得到的质子与γ射线的实验数据(均已扣除本底),可见,相对于γ射线,TLD测得的质子剂量的偏差均为正偏差,在0.5~4 Gy范围内最大偏差10%。分析造成测量偏差的原因可能如下:① 可能是由于在照射过程中,质子与管道、散射靶等发生核反应产生的伴随γ射线导致(实验所用TLD为7LiF,与中子不反应,故不考虑中子),其剂量贡献值将在后面的模拟计算中进行估算;② TLD本身具有3%的分散性,这也是造成测量偏差的一个原因。总的来看,LiF(Mg,Ti) TLD对90 MeV质子剂量响应性好,可用于中能质子注量测量准确性评估,这与王根良等[26-27]的理论计算结果相一致。表 3 热释光片剂量准确性统计结果
剂量/Gy γ射线均值±SD 质子均值±SD 校正剂量/Gy 偏差/% 0.5 49.1±3.1 50.9±3.5 5.2×10–1 4.0 1 96.5±6.1 106.2±6.7 1.1 10.0 2 194.3±8.5 216.6±9.8 2.2 10.0 4 389.5±6.8 419.6±4.5 4.3 7.5 利用蒙特卡罗模拟程序Geant4[23]对质子束流在传递过程中与管道、散射靶等物质反应产生的次级粒子(主要是伴随γ射线和中子)进行简化模拟,根据如图7所示的单粒子束线管道的分布,依次增加关键几何体,得到如图8所示,目标位置处产生的中子与质子数目比值(n/p)、γ射线与质子数目比值(γ/p)的变化情况,可见,在SEEM处,n/p和γ/p分别为1.2×10–3和1.4×10–4,该比例为归一至单个质子入射的情况,因而不随入射粒子数的变化而变化。利用式(4),根据不同剂量值照射的质子注量,对次级粒子的剂量值进行估算,其中γ射线的LET(对应于水中)为0.3 keV/μm,次级中子由于在0~100 MeV能量范围内均有,大部分在20 MeV以下,而各能量的中子产生的剂量难以估算,故以常用的14 MeV(对应于水中LET为12 keV/μm)中子作估算。估算结果如表4所列,次级γ射线造成的剂量偏差为0.05%,次级中子造成的剂量偏差为1.85%,次级粒子的剂量主要由中子贡献。在考虑TLD本身的分散性的情况下,可得次级γ射线造成的TLD的剂量偏差为3.0%;次级γ射线和中子造成的胶片剂量的偏差为1.9%。可见,次级粒子产生的剂量很低,诱发的生物效应基本可以忽略不计。
表 4 理论模拟次级中子和γ射线产生的剂量值
剂量/Gy γ射线/Gy 中子/Gy 共计剂量/Gy γ偏差/% 共计偏差/% 0.5 2.6×10–4 90.2×10–4 92.9×10–4 0.5×10–1 1.9 1 5.3×10–4 180.5×10–4 185.8×10–4 0.5×10–1 1.9 2 10.5×10–4 361.0×10–4 371.5×10–4 0.5×10–1 1.9 4 21.1×10–4 722.0×10–4 743.1×10–4 0.5×10–1 1.9 8 42.1×10–4 1444.0×10–4 1486.1×10–4 0.5×10–1 1.9 综合实验测量和理论模拟计算的结果,TLD测得的质子在0.5~4 Gy范围内的最大偏差为7.0%,这与实验测量得到的质子与标准γ射线的剂量刻度因子的偏差相一致;剂量胶片测量的0.5~8 Gy的最大偏差为3.6%,这与在线测量SEEM-FC探测器的系统误差为10%以内基本符合。这说明,在束流稳定的条件下,现阶段在100 MeV强流质子回旋加速器单粒子实验终端上建立的剂量监测系统的测量最大偏差在7%以内,其在线监测注量系统准确可靠,基本可用于不同剂量(0~8 Gy)质子辐射生物效应实验的研究。
同时,由于受质子加速器能量的限制,目前仅有国产LiF探测器对30 MeV以下质子的响应特性报道,而本研究则提供了LiF探测器对LET为0.8 keV/μm的90 MeV质子剂量响应的实验数据,且获得的结果与Mukherjee[28]理论计算的结果相一致:当质子的LET小于8.4 keV/μm(即质子能量大于12 MeV)时,探测器相对热释光效率为1.0。因此,在0.5~4 Gy时,使用LiF(Mg,Ti) TLD对90 MeV质子进行剂量测量和准确性评估是可靠的,这为中能质子束流品质诊断和剂量测量准确性评估提供了一种离线方法,对剂量胶片等其他离线诊断和测量方法做了有效补充。
Study on Quality Diagnosis and Dose Measurement Accuracy Evaluation of 100 MeV Proton Beam
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摘要: 质子辐射生物学效应是太空放射生物学和质子束放疗研究的重要基础,可为空间环境下人员的危险性评估以及质子治疗优化设计提供科学依据。依托加速器建立相应的生物样本辐照技术是开展此类研究的前提条件。中国原子能科学研究院最近建立的100 MeV强流质子回旋加速器提供的中能质子束流为目前国内能量最高,特别适合用于太空放射生物学和质子治疗相关研究。本研究中,利用在束和离线等多种手段建立了中能质子束流诊断和剂量测量方法,对加速器引出的100 MeV质子照射野大小、均匀性等束流品质以及剂量测量系统准确性进行了分析和评估。结果表明,对光子剂量响应好的LiF(Mg, Ti)热释光探测器,对90 MeV质子同样具有良好的剂量响应关系,可作为中能质子剂量准确性评估的手段之一。在5.0 cm×5.0 cm照射野范围内,加速器引出的100 MeV质子束流的均匀性好于90%,在线剂量测量系统准确性好于93%,束流品质和剂量测量条件基本满足辐射生物学的要求,可为质子辐射生物学效应研究的开展提供可靠保障。Abstract: The biological effect of proton radiation is an important foundation of space radiobiology and proton radiotherapy, which can provide scientific basis for the estimation of risk to crews in space radiation and optimization design of proton therapy. It is necessary to establish irradiation technology for biological samples by accelerator. The protons with middle-energy generated by 100 MeV cyclotron established recently by the China Institute of Atomic Energy have the highest energy in China, particularly suitable for the research of space radiobiology and proton therapy. In present study, the methods of proton beam diagnosis and dose measurement were established. The beam quality, such as the size and uniformity of irradiation field, and the accuracy of dose measurement system, was analyzed and evaluated by means of in-beam and off-line methods. The results show that LiF(Mg, Ti) thermo-luminescence detector with good response to photon dose also has good dose response to 90 MeV protons, which can be used to evaluate the accuracy of dose of protons with middle-energy. The uniformity of 100 MeV proton beam is better than 90% in 5.0 cm×5.0 cm irradiation field. The accuracy of in-beam dose measurement system is better than 93%. The beam quality and dose measurement conditions of proton basically meet the requirements of radiobiology, which can provide reliable guarantee for the research of radiobiological effects.
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表 1 FC均匀性在线统计结果
位置 FC计数/N 注量率/(particles/cm2/s) 平均注量率 束流中心 293.6 9.7×106 9.7×106 左上角 282.4 9.4×106 标准差 右上角 290.9 9.6×106 2.5×105 左下角 301.7 10.0×106 均匀性 右下角 299.2 9.9×106 97.4% 表 2 TLD均匀性统计结果
区域 面积/cm2 均值±SD 均匀性 C2, I8(7×7) 5.2×5.2 102.5±9.3 90.9% D3, H7(5×5) 3.7×3.7 107.9±4.4 95.9% E4, G6(3×3) 2.2×2.2 110.8±2.5 97.6% 表 3 热释光片剂量准确性统计结果
剂量/Gy γ射线均值±SD 质子均值±SD 校正剂量/Gy 偏差/% 0.5 49.1±3.1 50.9±3.5 5.2×10–1 4.0 1 96.5±6.1 106.2±6.7 1.1 10.0 2 194.3±8.5 216.6±9.8 2.2 10.0 4 389.5±6.8 419.6±4.5 4.3 7.5 表 4 理论模拟次级中子和γ射线产生的剂量值
剂量/Gy γ射线/Gy 中子/Gy 共计剂量/Gy γ偏差/% 共计偏差/% 0.5 2.6×10–4 90.2×10–4 92.9×10–4 0.5×10–1 1.9 1 5.3×10–4 180.5×10–4 185.8×10–4 0.5×10–1 1.9 2 10.5×10–4 361.0×10–4 371.5×10–4 0.5×10–1 1.9 4 21.1×10–4 722.0×10–4 743.1×10–4 0.5×10–1 1.9 8 42.1×10–4 1444.0×10–4 1486.1×10–4 0.5×10–1 1.9 -
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