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14C是AMS测量应用最为广泛的核素,根据14C测量的技术特点,本工作研制了加速电压为0.2 MV的单极型AMS系统。传统AMS系统采用的是串列加速方式,而本工作研制的AMS系统则采用单极加速方式,即负离子经加速剥离转化为正离子后不再加速。此技术的优势可以减少再加速过程电荷交换产生的本底,同时也能减少设备,有利于装置的小型化。
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单极型AMS系统整体结构示如图1所示。它主要包括负离子源、注入磁铁、加速管、气体剥离器、分析磁铁、静电分析器和探测器。为了实现单极加速,将负离子源、注入磁铁和静电四级透镜置于负0.2 MV高压台架上,其余部分处于地电位,通过加速管将高电位和地电位连接,为了提高束流传输效率在注入磁铁前后分别设置了一个导向器和三单元四极透镜。整个系统的占地面积为2.3 cm×3.9 m。
离子源采用铯溅射负离子源,利用注入磁铁将不同质量的负离子进行分离,并将被测核素送入加速管;注入磁铁是偏转半径为350 mm偏转角度为90°的双聚焦二极磁铁;为了实现交替注入,将注入磁铁的真空盒与管道绝缘并加上不同电压以实现14C–, 13C–和12C–的交替注入;在注入磁铁像点附近设置两个偏置法拉第筒用于13C–和12C–束流测量。经过注入磁铁进行质量选择后将被选离子进行加速并聚焦到气体剥离系统的剥离管中。气体剥离的作用是将负离子剥离成正离子同时将分子离子瓦解。气体剥离系统是排除本底提高灵敏度的关键环节,为了提高剥离管中气体厚度的稳定性和降低剥离气体对其它区域真空的影响,将气体剥离系统分为三个空间,最中间是剥离管,内径为7 mm,长度50 mm,剥离气体通过流量精确可调的针阀从剥离管中部送入,在剥离管两端利用两个分子泵抽走剥离管两端的气体,经过气阻后再利用分子泵抽走弥散过来的剥离气体。为了进一步降低弥散到分析磁铁区域的气体,在剥离器和分析磁铁之间增加一个分子泵。剥离后的正离子进入偏转半径为350 mm偏转角度为90°的双聚焦分析磁铁进行离子能量、质量和电荷态的选择,在分析磁铁像点附近设置三个偏置法拉第筒用于测量13C+、12C+以及由13CH–分子离子瓦解产生的13C+;经过分析磁铁后再利用双聚焦的球面型静电分析器(偏转角度为90°,偏转半径350 mm)对离子进行能量选择,最后由金硅面垒型半导体探测器对14C进行测定。
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国际上用于14C测量的AMS系统的能量基本都在0.5 MeV以上,本工作则是建立能量仅为0.2 MeV条件下对14C的测量。为了实现14C的高灵敏测定,通过实验对14C的传输方法、本底排除技术等进行研究。
(1) 剥离气体的选择
在14C的AMS测量中,气体剥离是影响传输效率和本底水平的关键因素。为了实现AMS系统的高效传输,分别利用氩气、氮气和氦气作为剥离气体对0.2 MeV的12C进行了AMS系统传输效率研究,测量的结果如表1所列。结果显示剥离气体种类对传输效率影响很大。利用氦气作为剥离气体,同时选取1+电荷态可以提高传输效率。在低能量下氦气能提高传输效率是与氦气的特殊性质有关[9],因此在14C测量时采用氦气作为剥离气体并选择剥离后电荷态为1+的离子进行测量。
表 1 12C的传输效率与剥离气体种类的关系
剥离气体 传输效率 12C+/% 12C2+/% Ar 15 2.5 N2 20 3.2 He 42 6.8 (2) 剥离气体厚度的选择
在14C测量时,由于氮不能形成负离子,因此在14C测量时不存在同量异位素14N的干扰。能对14C测量产生干扰的是与14C具有相同质量数的分子离子13CH和12CH2。气体剥离技术是排除分子本底的有效手段。分子离子穿过剥离气体时分子离子瓦解,其遵循的公式如下:
$$ \frac{{N}_{\rm{m}}}{{N}_{0}}\!={\rm{e}}^{-\sigma d} , $$ 其中: N0为分子离子原始数目;Nm为经过气体剥离后剩余的分子离子数;σ为分子离子瓦解截面;d为剥离气体的厚度。σ与离子能量、种类和剥离气体种类相关联,可以看出,剥离气体越厚,分子离子瓦解得越完全,但是,剥离气体越厚会造成传输效率的降低同时也会造成散射本底增加,特别对能量仅为0.2 MeV的AMS系统。因此,14C测量时需要选取合适的剥离气体厚度。图2为利用14C空白样品测量得到的剥离气体的气压(与剥离气体厚度成正比)与本底水平和传输效率的关系。结果显示,随着剥离气体气压也就是剥离气体厚度的增高,分子本底指数衰减,同时传输效率也在缓慢地降低, 当剥离气体的气压达到1.66×10–2 Pa时本底进入一平台,此时对应的本底为14C/12C(原子数比)= 6×10–15。当继续增高剥离气体的气压,本底水平又有所增加, 这主要是由于13C的散射本底增大产生的。综合考虑本底干扰、传输效率等因素,在14C测量时将剥离气体的气压设定在1.66×10–2 Pa。
(3) 散射本底的排除
前面实验显示,在剥离气压达到一定值后,本底不随剥离气压的升高而降低,此时本底主要来源于13CH分子离子离解后13C散射造成的。为了验证此论点,利用系列空白样品进行了实验测定。具体方法是利用分析磁铁像点附近的一个偏置法拉第筒测量由13CH–瓦解后的13C+(H)束流,同时利用探测器测量本底计数率,检验它们之间的关系。图3为测量结果,可以看出本底计数率和13C+(H)束流有很好的线性关系。根据它们之间的关系,本工作建立了利用13C(H)束流进行散射本底扣除的方法以进一步排除本底。这种本底排除技术在瑞士ETH的AMS实验室的MICADAS系统上也得到应用[7]。
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通过以上实验研究,最终确定14C的测量条件为:从离子源引出碳负离子,总的加速能量为0.2 MeV,采用氦气作为剥离气体,剥离气体的气压设定为1.66×10–2 Pa,剥离后选取1+电荷态。在此条件下分别利用标准样品和空白样品对AMS系统的性能进行了测定。
(1) AMS系统的测量准确度
为了检验AMS系统的测量准确度,利用5个14C/12C原子数比值已知的标准样品进行了测定,每个样品测量的统计误差在0.5%到1.0%之间。5个标准样品分别为OXI (104.51 pMC)、OXII (134.07 pMC)、ANU (150.61 pMC)、IAEA-C7 (49.53 pMC)和IAEA-C5 (23.05 pMC)。其中pMC代表现代碳的百分含量。测量结果如图4所示。结果显示,5个样品的测量结果与标称值在不确定度范围内均符合。结果验证了研制的AMS系统测量数据的可靠性。
(2) 测量灵敏度
为了检验系统的测量灵敏度,实验利用空白样品进行了测定,实验分别对4种不同来源空白样品进行了测定,并采用2.2节建立的散射本底排除方法,实验得到4个空白样品14C/12C 的原子数比值分别为2.8×10–15,1.0×10–15,6.8×10–16和2.9×10–15。结果显示,单极AMS系统对14C的测量灵敏度总体可达到14C/12C~2×10–15。
Development the Miniaturized AMS System and Its Analysis Technique
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摘要: 加速器质谱(AMS)是测量长寿命放射性核素灵敏度最高的分析技术,在环境、地质、考古、物理等领域有着广泛应用。近年来,AMS装置的小型化在国际上得到了很大发展。为了研发小型化AMS装置及其分析技术,中国原子能科学研究院分别自主研制了加速电压为0.2 MV的单极型AMS装置和端电压为0.3 MV的串列型AMS装置。基于研制的单极型AMS装置,成功开展了14C的高效传输和本底排除技术研究,实现了14C的高灵敏测定,14C/12C的测量灵敏度达到2×10–15;利用研制的串列型AMS装置,开展了低能量下129I的气体剥离条件、本底排除和探测方法研究,建立了129I的高效传输和高灵敏测量方法,129I/127I的测量灵敏度为1×10–14。这是国内首次研制成功小型AMS装置,为AMS国产化奠定基础。Abstract: Accelerator mass spectrometry(AMS) is the most sensitive analytical technique for measuring long-lived radionuclides, which is widely used in the fields of environment, geology, archaeology and physics. In recent years, the miniaturization of AMS device has been greatly developed in the world. In order to develop miniaturized AMS devices and their analysis technology, China institute of atomic energy has independently developed a single-stage AMS device with an acceleration voltage of 0.2 MV and a tandem AMS device with an terminal voltage of 0.3 MV, respectively. Based on the single-stage AMS device, the high efficiency transport technique and background eliminating method have been developed for 14C measurement, and realized the high sensitivity measurement of 14C. The measurement sensitivity reaches 14C/12C (atomic number ratio)=2×10–15. Using the 0.3 MV tandem AMS device, the gas stripping conditions, background eliminating and detection methods of 129I at low ion energy were systematically studied, and the high efficient transmission and high sensitive measurement methods of 129I were established, the sensitivity is 129I/127I=1×10–14. This is the first time to develop miniaturized AMS devices in China, which lays the foundation for the localization of AMS.
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Key words:
- miniaturized accelerator mass spectrometry system /
- 14C /
- 129I /
- measurement technique
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表 1 12C的传输效率与剥离气体种类的关系
剥离气体 传输效率 12C+/% 12C2+/% Ar 15 2.5 N2 20 3.2 He 42 6.8 -
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