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超快XUV与原子分子反应动力学平台由超快XUV激光脉冲系统与反应显微成像谱仪系统两部分组成,如图1所示。该平台利用超快XUV系统产生的超短脉冲束作用于中性的原子分子,并通过反应显微成像谱仪对过程中产生的荷电粒子碎片的动量进行精确的测量,从而实现对原子分子量子态的含时演化过程的研究。然而为了实现这两个系统的有效集成,需要克服若干技术问题。一方面,实验对靶气体的密度有很高的要求,如果气体靶过厚,每次激光脉冲与多个原子分子相互作用,将造成依据事件逐个记录的数据获取系统不能正常工作;而如果气体靶密度过低,则导致实验效率低下,需要长时间运行激光器,对实验仪器损耗很大,因此谱仪的设计需要对超音速冷靶的靶厚度进行控制。另一方面,HHG的产生需要工作载气,特别是对于光纤HHG装置来说其载气能够直接进入谱仪的靶室内,由于XUV激光具有很强的电离本领,在反应谱仪真空度不高的情况下,XUV的强电离能力能够产生大量的本底噪声进而导致谱仪无法对正常反应事例进行符合测量。为保证对真实实验事件有很好的分辨能力,根据谱仪靶装置的设计指标,反应靶室的真空度需要尽可能保持在10–10 mbar(1 mbar=100 Pa)量级以上。需要强调的是,飞秒激光驱动HHG产生的XUV激光脉冲是由阿秒脉冲串相干叠加而成,具有很宽但又不连续的能谱。这些不同能量的光子与原子相互作用,使得对动力学行为研究变得相对复杂,因此,为了测得相对能量单一的光子与原子作用的动力学过程,我们在实验中需要对高次谐波进行选单,只保留相对单频的谐波与原子靶相互作用。
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反应显微成像谱仪由中国科学院近代物理研究所自主设计搭建。其基本工作原理是在匀强电场与磁场的作用下,将XUV光子与原子或分子作用产生的电子与离子分别导引至上下两端的时间位置灵敏探测器:根据探测器记录的时间信息和位置信息以及谱仪磁场和电场的强度,我们可以计算得到它们的三维动量分布。反应显微成像谱仪的优势是能够在保持较高的分辨能力的同时实现了4π立体角的全空间测量效率。
反应显微成像谱仪的关键技术之一是超音速冷靶的实现,超音速冷靶系统的应用使我们能够获得一种局域密度大、温度低的气体靶,在保持反应率的同时极大地提高了反冲动量的测量精度[19]。如图2(a)所示,高压气体通过直径为30 μm的喷嘴进入真空腔室,通过等熵绝热膨胀过程将气体的无规则混乱运动转换成定向运动。在这一过程中,由于能量守恒气体的温度由室温降至几K,形成超音速冷气体团。冷气体团在10-3 mbar真空环境下与残留气体分子碰撞,速度会衰减至声速以下,因此在冷气体团的外缘能够形成一个密度相对较高的球壳。在球壳内的气体仍然处于超音速状态,称为“超音速静寂区”。处于“静寂区”以外的气体会很快碰撞回室温,因此需要漏斗状的气体选择器(skimmer)将处于 “静寂区”的冷靶引导到更高的真空环境。传统冷靶系统利用一级skimmer约束气体靶发散度,以He为例,传统超音速冷靶在1200 mbar,220 K左右的初始条件下,动量分散在0.35 a.u.左右[19]。为了控制冷靶的发散度,我们增加了第二级skimmer和对应的差分系统来进一步筛选冷靶,有效减少了气体靶动量分散,提高反冲动量测量精度。定向运动的靶气体依次经过两个直径分别为0.4,0.3 mm的skimmer以及多级差分、狭缝最终到达超高真空靶室内(如图2(b)所示)。
为了方便调节气体靶的尺寸,我们在差分部分增加六只刀片形成的三组狭缝(如图3所示),通过调节狭缝之间距离实现对冷靶靶厚的控制,超音速气体靶经过狭缝的筛选,滤掉的气体被分子泵抽走,筛选过后的气体束进入靶室与激光反应,未反应的气体靶继续飞行到靶室另一端的剩余气体抽气系统(收集级),进一步保证靶室的真空程度。同时谱仪采用钛作为靶室的主材料,相比于不锈钢材料,钛具有较强的吸附能力,有利于进一步提高靶室的真空度。最后在普通涡轮分子泵的基础上增加了化学吸附剂泵,具体操作是:首先利用涡轮分子泵将靶室抽到10–10 mbar量级,然后再开启吸附泵进一步提高主靶室的真空度。通过这一系列措施,在载气状态下我们最终达到了靶室的真空度为10–11 mbar量级,满足了实验要求,谱仪的真空指标如表1所列。
表 1 谱仪真空系统真空度
系统部位 喷气前/mbar 喷气后/mbar 一级Skimmer 10–8~10–9 10–3~10–4 二级Skimmer 10–9~10–10 10–5~10–7 差分系统 10–10 10–8~10–9 主腔 10–11 10–10~10–11 谱仪的飞行时间谱仪(Time Of Flight,TOF)由电场部分和磁场部分组成,用来引导、约束反应后产生的离子以及电子,将其导引至各自的探测器上,如图1所示。其电场部分是由匀强电场的加速区以及无电场的漂移区组成。加速区分别由等间距(10 mm)的20片电极片排列而成,电极片之间由阻值(1 MΩ)相同的电阻连接,起到分压作用。TOF电极两端加特定的电压就可以在电极片之间形成均匀的电场,我们可以根据不同的实验目的产生不同的电场强度。为了减少气体靶展宽对电场方向动量分辨的影响,加速区和漂移区的长度设计满足1:2的要求,符合Wiley-Mclaren时间聚焦条件[20]:加速区长度110 mm,漂移区长度220 mm。
XUV光子与原子分子作用后,原子或分子发生电离。对于电离产生的反冲离子来说,其动量一般在几个原子单位的量级。由于其质量很大,它的速度约在10-3原子单位的量级,因此仅依靠匀强电场就能够实现对其全空间立体角的收集。但是对电子而言,由于其质量小,出射速度很高,仅靠电场很难收集全部的电子,所以为了尽可能地提高电子的收集效率,我们采用四个亥姆霍兹线圈产生的与电场平行的均匀磁场来进一步约束电子,线圈的直径是外径975 mm,内径925 mm,在56.4 A的电流作用下可以产生1 mT的匀强磁场,能够实现对100 eV以内的电子的完全收集。
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XUV激光脉冲系统由KMLabs公司提供。图4是飞秒激光系统示意图,该系统由振荡器、展宽器、脉冲选择器,放大器、压缩器组成,各部分输出激光参数如图4(b)所示。利用钛蓝宝石振荡激光器最终产生单光子能量为1.5 eV,脉冲重复频率是3 kHz,脉宽为25 fs,激光功率15 W的红外(IR)光脉冲。XUV激光脉冲系统的工作原理是:将IR光聚焦到长5 cm、直径为150 μm内充流动性氩气的波导管内来产生高次谐波[21],实验仪器如图5(b)所示。其高次谐波形成的原理由再散射模型(即三步模型)完美地解释[10](如图5(a)所示)。
进入波导管前的激光功率在约1014 W/cm2的量级,通过调节管内氩气的气压(13~120 mbar)可以实现红外光与XUV光的相位匹配[22],进而达到对高次谐波产率优化的目的。通过HHG产生的高次谐波与基频光一起入射到铝膜上(如图1所示),其中红光被铝膜完全阻挡,只有高次谐波可以顺利通过。通过铝膜的XUV光子能量范围在20~100 eV之间。为了选取单一级次的谐波,实现XUV脉冲的单能化,我们利用光栅将不同频率的XUV光子分离开来,如图1中XUV单能化模块所示。通过小孔对所需的光子进行选择,并将能量单一的XUV光子利用轮胎镜聚焦到靶室中的超音速冷靶上。由于XUV光子具有强电离能力,所以必须在真空条件下传播,XUV光路的真空度保持在10–8 mbar量级,该真空光路一方面保证了XUV束流不受损失,更重要的是保证了靶室的高真空度不受影响,有利于XUV系统与真空靶室的结合。
总体来说,本工作利用钛腔结合化学吸附泵的设计,有效解决表面材料放气的问题,使反应腔达到10–11 mbar量级的真空度;利用差分系统、狭缝设计不仅进一步限制冷靶的发散度,而且成功地将冷靶的低真空与靶室的超高真空结合,保证了主靶室的超高真空;通过光栅、小孔和轮胎镜组成的XUV单能化模块,使我们能够选取实验所需的单级次谐波,且XUV光路的真空度保持在10–8 mbar,减少了对靶室的高真空度的影响。通过对以上各关键部件的优化设计最终确保了反应谱仪与XUV激光系统顺利结合,我们在此基础上开展了相应的测试实验。
Experimental Platform of Atomic and Molecular Photophysics Based on XUV Laser and Reaction Microscope
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摘要: 基于高次谐波技术的超快激光系统可以通过控制脉冲时序实现对目标量子态的精准操控,反应显微成像谱仪实现了4π立体角内对量子少体碰撞过程的准确测量,两项先进系统的结合将极大拓展量子少体动力学研究的领域。目前,高次谐波的单频选择至关重要,同时反应显微成像谱仪的分辨率受真空度及冷靶分散度的影响较大。中国科学院近代物理研究所通过采用多级差分、钛真空靶室的设计,使得谱仪的真空度达到10–11 mbar量级,有效降低了本底噪声的影响;升级改造传统超音速冷靶系统的靶束产生装置,实现了靶厚度的自由调控,大大提高了探测器记录事件的准确性;本实验平台结合高次谐波产生多阶XUV脉冲单能化技术,实现了单能XUV超快激光系统和反应显微成像谱仪成功结合,该系统可以产生能量范围在20~100 eV之间的XUV脉冲,能够研究电离能或解离能在100 eV以下的原子分子动力学过程。
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关键词:
- XUV脉冲 /
- 反应显微成像谱仪 /
- 原子分子光物理实验平台 /
- 单电离
Abstract: Ultrafast laser system based on High Harmonic Generation (HHG) technology can not only accurately make atoms and molecules to the target quantum state, but also control the target quantum state by controlling the pulse time accurately. The reaction microscope can accurately measure the differential cross section in 4π solid angle in the quantum few-body collision, which greatly improves the measurement accuracy and the efficiency of experimental study on quantum few-body collision dynamics. The combination of these two advanced technologies will greatly expand the field of quantum few-body dynamics. At present, a single frequency selection of HHG is very important, and the resolution of the reaction microscope is mainly affected by the vacuum degree and the dispersion degree of the cold target. The Institute of Modern Physics (IMP) of Chinese Academy of Sciences(CAS) adopts the design of multistage differential system and titanium vacuum target chamber, which makes the vacuum degree of the spectrometer reach 10–11 mbar. This design greatly reduces the influence of background noise. Moreover, the supersonic cold target system is upgraded to realize the free control of the target thickness, which improves the accuracy of event recorded by the detector. Meanwhile, the XUV ultrafast laser system and the reaction microscope were successfully combined by using the multi-order XUV pulse monochromatic technology of HHG. The XUV pulse energy generated by this experimental platform ranges from 20 to 100 eV, so atomic and molecular dynamics processes with ionization or dissociation energy below 100 eV can be studied. -
表 1 谱仪真空系统真空度
系统部位 喷气前/mbar 喷气后/mbar 一级Skimmer 10–8~10–9 10–3~10–4 二级Skimmer 10–9~10–10 10–5~10–7 差分系统 10–10 10–8~10–9 主腔 10–11 10–10~10–11 -
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